渤海湾大气金属元素沉降和来源解析研究

干湿沉降是污染物从大气进入到地表生态环境的主要途径.渤海湾临近大气污染严重的京津冀地区,同时受航运交通排放影响,但渤海湾大气金属元素沉降量及其来源并不十分清楚.本研究于2016年11月—2017年10月在渤海西岸采集了大气沉降样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中25种金属元素的含量进行了测定分析,估算了大气金属沉降量并进行了源解析.结果表明:沉降样品中25种元素的浓度变化范围为2458.8μg·L~(-1)(Ca)～9.9 ng·L~(-1)(Th),年沉降量变化为1229.9 mg·m~(-2)·a~(-1)(Ca)～5.0μg·m~(-2)·a~(-1)(Th).受降水量季节分布的影响,多数金属元素的沉降量在夏季最高,春秋季较低.除Be、Fe、Ni、Cr、Al、Th和U等元素外,其余18种元素都有不同程度的富集,特别是Cd、Ag、Se和Sb等元素已高度富集.燃煤(12.8%)、扬尘(25.9%)、工业(33.1%)和航运(28.2%)是渤海湾沉降样品中金属元素的主要来源,尤其是航运排放对海湾大气Sb、Cd和Mo沉降具有显著贡献.研究结果可为京津冀区域海陆协同发展和环境质量改善提供科学参考.     

德州灌区地表水中溶解态痕量金属的空间分布及来源研究

以黄河下游德州引黄灌区主要水系为研究对象,采集了灌区内36个地表水样,分析了水体中溶解态痕量金属元素Ba、Fe、Li、Mn、Sr、Zn和非金属元素B的含量及其污染状况.借助于空间分析与相关性分析,探讨了其空间分布及来源.结果表明,这几种元素含量的大小顺序为:Sr﹥B﹥Ba﹥Mn﹥Li﹥Fe﹥Zn.根据国家生活饮用水卫生标准(GB5749—2006)和美国环境保护局(EPA)饮用水标准,B、Fe、Mn的超标率分别为50%、2.78%、27.78%.变异系数结果表明各元素都具有显著的空间差异性.漳卫新河B、Fe、Li、Mn含量均最高,重金属污染较为严重.相关性分析结果表明,Li-B、Li-Fe、Li-Mn及Fe-Mn之间呈显著相关,说明这几种元素污染源可能相同.本研究为评价痕量金属污染对地表水环境及人类健康的影响提供科学依据.     

Microwave assisted digestion followed by ICP-MS for determination of trace metals in atmospheric and lake ecosystem

The study of trace metals in the atmosphere and lake water is important due to their critical effects on humans,aquatic animals and the geochemical balance of ecosystems. The objective of this study was to investigate the concentration of trace metals in atmospheric and lake water samples during the rainy season(before and after precipitation)between November and December 2015. Typical methods of sample preparation for trace metal determination such as cloud point extraction,solid phase extraction and dispersive liquid–liquid micro-extraction are time-consuming and difficult to perform; therefore,there is a crucial need for development of more effective sample preparation procedure. A convection microwave assisted digestion procedure for extraction of trace metals was developed for use prior to inductively couple plasma-mass spectrometric determination. The result showed that metals like zinc(133.50–419.30 μg/m~3)and aluminum(53.58–378.93 μg/m~3)had higher concentrations in atmospheric samples as compared to lake samples before precipitation.On the other hand,the concentrations of zinc,aluminum,chromium and arsenic were significantly higher in lake samples after precipitation and lower in atmospheric samples. The relationship between physicochemical parameters(pH and turbidity)and heavy metal concentrations was investigated as well. Furthermore,enrichment factor analysis indicated that anthropogenic sources such as soil dust,biomass burning and fuel combustion influenced the metal concentrations in the atmosphere.     

青岛大气总悬浮颗粒物中微量元素的含量特征及其来源解析

利用2012年12月在青岛连续采集的31个总悬浮颗粒物样品(TSP),分析了其中13种微量元素的浓度,讨论了微量元素的浓度特征,并运用正矩阵因子分析法(PMF)定量解析了气溶胶中元素的来源.结果表明,青岛气溶胶中微量元素的总浓度为(7.37±4.19)μg·m-3,以Al和Fe的浓度最高,对总浓度的贡献约为92%,其次为Zn和Pb,分别贡献了3.7%和1.6%,Mn、Ba、Cu、Sr、As、V、Cd、Co和Cs的浓度依次降低,其贡献均低于1%.依据富集因子这些微量元素可以分为3类,Al、Fe、Mn、Co、V、Sr和Ba主要来自地壳源的贡献,Cs和Cu受地壳源和人为源的共同影响,Zn、As、Pb和Cd则主要受人为源的影响.雾霾天时主要来自人为源的元素相比地壳源的元素更多的在大气中累积,雨雪天时降雨/雪对地壳元素的湿清除作用明显高于人为源的元素.12月青岛气溶胶中Fe和Mn主要来自土壤源的贡献,其次为生物质燃烧和机动车一次排放源;Co主要来自土壤源、生物质燃烧和燃煤源的贡献;Zn主要来自机动车一次排放源、土壤源和生物质燃烧源的贡献;Cu则主要来自冶金工业源的贡献;As主要来自燃煤源的贡献;Pb和Cd主要来自机动车一次排放源和冶金工业源的贡献.     

三亚湾和榆林湾海水溶解态Cu、Pb、Zn、Cd、Cr的分布

研究了三亚湾和榆林湾海区溶解态重金属（ Ｃｕ 、 Ｐｂ 、 Ｚｎ 、 Ｃｄ 、 Ｃｒ） 的浓度和分布。结果发现表层重金属 Ｃｕ 、 Ｐｂ 、 Ｚｎ 、 Ｃｄ 、 Ｃｒ 的平均浓度分别为０９７ 、２１０ 、１１４７ 、００８７ 、０２９ μｇ／ Ｌ，符合一类海水水质标准，表明此海区还没受到重金属的污染。表层海水中 Ｃｕ 和 Ｚｎ 与盐度呈负相关，有较大的河流输入； Ｃｒ 与盐度有正相关，浓度从河流到远岸有增高的趋势，这和三亚湾外海高盐水的涌入有关； Ｐｂ 、 Ｃｄ 与盐度无显著相关性，表明还存在其他过程如： 悬浮颗粒物的清除，大气沉降和不同水团间的混合等过程影响着它们的含量。调查发现除 Ｃｒ 外其他重金属浓度在远岸站位底层有明显增加，这种分布可能和海区底部存在较大的沉积物向上覆水的输入有关。因此海区重金属分布不但受本身物化性质的影响，还与其他环境因子有关     

我国中西部典型城市PM2.5中痕量金属的时空分布特征和健康影响

为研究我国中西部地区大气细颗粒物中的痕量金属区域分布、季节分布特征以及健康风险,在西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州四城市布点采样,利用ICP-AES（电感耦合等离子体原子发射光谱仪）测定了PM_2.5中9种痕量金属（V、Cr、Cd、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb）的质量分数.结果表明：在痕量金属的时空分布特征方面,各城市主导痕量金属存在差异,西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州的主导痕量金属为Mn、Zn、Pb、Pb,除了主导痕量金属,对于单个金属,其空间分布及季节分布都存在差异;利用分歧系数法分析了城市间颗粒物中痕量金属的组成,洛阳与其他城市颗粒物中痕量金属的CD值在0.4左右,表明洛阳与各城市颗粒物中痕量金属的组成有很大差异,而西安与乌鲁木齐、兰州两个城市的CD值几乎都小于0.2,则他们组成相似;健康风险评结果显示,颗粒物PM_2.5中的痕量金属Cr对成年人有着显著的致癌和非致癌风险,而且Cd、As对4个城市居民的致癌风险是显著的,Ni对其致癌风险不显著.长期处于该研究环境,对人体健康存在一定健康威胁.此外痕量金属对人体的健康风险也具有季节性,所有痕量金属ILCR值都高于10^-6,尤其是As、Cd、Cr的致癌风险超过了安全水平（10^-4）,尤其是Cr和As春冬季的致癌风险最高.     

Transport of atmospheric trace elements and dust-soil to the Western Pacific Ocean

Ｔｒａｎｓｐｏｒｔｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｔｒａｃｅｅｌｅｍｅｎｔｓａｎｄｄｕｓｔ－ｓｏｉｌｔｏｔｈｅＷｅｓｔｅｒｎＰａｃｉｆｉｃＯｃｅａｎ￥ＹａｎｇＳｈａｏｊｉｎ；ＣｈｅｎＢｉｎｇｒｕ；ＹａｎｇＹｉｎａｎ（ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＨｉｇｈＥｎｅｒｇ...     

青岛大气气溶胶中铁的溶解度及其影响因素

大气气溶胶的干湿沉降带来的铁对海洋初级生产和固碳能力有着重要影响,但这种影响从根本上决定于沉降铁的溶解度.本文利用2012年12月在青岛连续采集的31个总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析了其中微量元素Fe的总浓度和溶解态浓度,讨论了颗粒物浓度、气溶胶来源及酸化过程对Fe溶解度的影响.结果表明,气溶胶中Fe的总浓度和溶解态浓度分别为(3248±1683)ng·m-3和(43.3±16.4)ng·m-3,溶解度为0.57%~4.86%,平均为1.63%±1.02%.随着气溶胶中总Fe浓度的增加,Fe溶解度呈现规律性降低.气溶胶中Fe的溶解度与富集因子(EF)无相关关系,而与无机和有机酸性离子存在显著正相关关系.气团后向轨迹的聚类分析显示,观测期间,64.5%的气溶胶样品主要受北方沙尘源(DS)影响,35.5%的样品主要受到华北城市群等人为源(AS)影响.AS样品中Fe的溶解度平均为2.06%,高于DS样品中的1.36%.两组样品中Fe的EF值相当,但AS样品中酸性离子与溶解度的相关关系明显好于DS组,表明酸化过程可能是造成两组样品Fe溶解度差异的主要原因.     

太湖湖心区的痕量金属历史沉积过程研究

以太湖湖心区的沉积物为研究对象,解析了湖心区痕量金属的沉积通量年变化,探明了湖心区痕量金属的历史沉积情况.结果表明:湖心区各样点沉积物的沉积速率从1950年以前的(0.032±0.023)g·cm-2·a-1缓慢递增到1980前后的(0.076±0.030)g·cm-2·a-1,1980年后突增明显,在2000年后达到(0.185±0.132)g·cm-2·a-1.湖心区沉积物中8种痕量金属(钒、铬、镍、铜、锌、砷、镉和铅)的含量年变化没有明显递增趋势,在20世纪80年代(对应沉积柱4~9 cm深度处)前后相差不大(变幅小于20%).但8种金属元素的沉积通量随时间推进而递增,与1980年前相比,金属沉积通量在1980年后突增倍数达到11倍以上.金属沉积通量与沉积物的沉积速率显著正相关,并与20世纪20年代以来太湖流域社会经济发展形势相一致.1980年后8种痕量金属沉积总量在湖心区西部最大,而沉积物沉积速率对湖心区南部的痕量金属沉积总量贡献最大.通过金属沉积通量可以更全面地研究太湖重金属的历史沉积过程和人为活动的干扰效应.     

青岛大气气溶胶中微量元素溶解度及影响因素

利用2012年12月在青岛采集的31个总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中11种微量元素的总浓度和溶解态浓度,讨论了沙尘负载、气溶胶来源、酸过程及天气条件对微量元素溶解度的影响.结果表明,Fe和Al的溶解度<5%,Pb、Ba、Bi的为10%左右,Cu、V、Cd、Mn的为20%~30%,Zn和As的约为40%.随着沙尘负载量的增加,气溶胶中微量元素溶解度呈规律性递减.气团后向轨迹聚类分析和正矩阵因子分析（PMF）结果显示,受人为源影响的气溶胶中微量元素溶解度明显高于受沙尘源影响的,受二次生成源和海洋源影响的的气溶胶中微量元素溶解度明显高于受土壤源影响的.大气酸过程是造成这些差异的主要原因.相关性分析表明,SO₄^2-、NO₃^-和有机酸等酸组分均对微量元素溶解度有一定影响.霾天时气溶胶中微量元素溶解度明显低于雾天的,其原因为酸组分在较高的相对湿度下更能促进微量元素溶解度的提高.     

徐州北郊大气降尘重金属污染特征与风险评价

采集了徐州北郊第三、四季度大气降尘样品,分析了降尘中As、Cr、Cd、Pb、Cu的污染水平和健康风险.结果表明,研究区域降尘中Pb、Cu、Cr、As和Cd沉降通量分别为1.49,1.21,0.96,0.243mg/（m²·月）,以及9.23μg/（m²·月）.降尘中5种元素含量均超过当地土壤背景值,但未超过相关标准值.研究区域内Cu空间变异性最强（110.05%）,Pb的沉降通量最高,Cd最低,相较于国内其他工业城市,Cr、Cu的沉降通量偏高,Cd偏低.时间上,第三季度,5种重金属地累积指数排序为：Cu>Pb>Cd>As>Cr;第四季度则为Pb>Cu>Cd>As>Cr.其中Cu、Pb、Cd污染程度均在中度和偏重度以上,As介于轻度和偏中度污染,Cr为轻度污染.10处监测点各重金属均为轻微潜在生态风险,降尘中As对儿童存在一定的非致癌风险和经口摄入的致癌风险.     

徐州北郊大气降尘重金属污染特征与风险评价

采集了徐州北郊第三、四季度大气降尘样品,分析了降尘中As、Cr、Cd、Pb、Cu的污染水平和健康风险.结果表明,研究区域降尘中Pb、Cu、Cr、As和Cd沉降通量分别为1.49,1.21,0.96,0.243mg/（m²·月）,以及9.23μg/（m²·月）.降尘中5种元素含量均超过当地土壤背景值,但未超过相关标准值.研究区域内Cu空间变异性最强（110.05%）,Pb的沉降通量最高,Cd最低,相较于国内其他工业城市,Cr、Cu的沉降通量偏高,Cd偏低.时间上,第三季度,5种重金属地累积指数排序为：Cu>Pb>Cd>As>Cr;第四季度则为Pb>Cu>Cd>As>Cr.其中Cu、Pb、Cd污染程度均在中度和偏重度以上,As介于轻度和偏中度污染,Cr为轻度污染.10处监测点各重金属均为轻微潜在生态风险,降尘中As对儿童存在一定的非致癌风险和经口摄入的致癌风险.     

黄海海域大气气溶胶特征及重金属的大气输入量研究

分别于１９９５、１９９６两年的春，夏两季在黄海千里岩采集６６个大气气溶胶样品，测定了１６种金属元素的浓度，讨论了其浓度的变化及其来源，并初步估算了大气气溶胶中这些重金属在黄海海域的沉降通量。结果表明，黄海海域大气气溶胶中大多数元素有明显的季节变化，春季的浓度大于夏季，这与大气颗粒物的浓度是一致的；黄海海域大气尘土的年沉降量为（６０－９００）＊１０＾１０ｇ／ａ，占该海域河流每年的泥沙总输入量的４％－     

兰州市某城区冬夏季大气颗粒物及重金属的污染特征

在2010年7月与2011年1月,对兰州市西固区、榆中县的大气颗粒物(TSP、PM10、PM2.5)进行了采集,并对颗粒物浓度及不同粒径颗粒物上的重金属(Cd、Cr、Cu、Pb、Ni、Zn)含量进行了分析.结果显示,夏季TSP的浓度均值均未超过国家标准值,而冬季只有研究区均值超过国家标准值,超标倍数为0.36倍;研究区PM10冬、夏季浓度均值皆高于国家标准值,超标倍数分别为1.18和0.19倍,而在对照区只有冬季均值超过了标准值,超标倍数为0.05倍;冬季PM2.5的浓度均值在研究区和对照区均超过参考标准值,超标倍数分别为1.94倍和1.0倍,而夏季浓度均值只在研究区超标,超标倍数为0.31倍.颗粒物TSP、PM10及PM2.5的浓度均值呈现的整体特点为冬季高于夏季,且研究区显著高于对照区.应用潜在生态风险指数法评价显示,大气颗粒物中重金属元素的生态危害顺序为:Cd>Cu>Ni>Zn>Pb>Cr,其中Cd的潜在生态危害程度为极强;多种重金属联合的生态风险指数显示,TSP、PM10、PM2.5的重金属生态风险程度均为极强,其中PM2.5的潜在生态风险指数最高.     

Solubility of ion and trace metals from stabilized sewage sludge by fly ash and alkaline mine tailing

Stabilized sewage sludge （SS） by fly ash （FA） and alkaline mine tailing as artificial soil, to be applied on the ecological rehabilitation at mining junkyards, offers a potentially viable utilization of the industrial by-product, as well as solves the shortage of soil resource in the mine area. An incubation experiment with different ratios of SS and FA was conducted to evaluate the solubility of ions and trace elements from stabilized sewage sludge. Results showed that fly ash offset a decrease in pH value of sewage sludge. The pH of （C） treatment （FA：SS = 1：1） was stable and tended to neutrality. The SO4^2- and Cl^- concentrations of the solution in the mixture were significantly decreased in the stabilized sewage sludge by alkaline fly ash and mine tailing, compared to the single SS treatment. Stabilized sewage sludge by FA weakened the nitrification of total nitrogen from SS when the proportion of FA in the mixture was more than 50%. The Cr, Ni, and Cu concentrations in the solution were gradually decreased and achieved a stable level after 22 days, for all treatments over the duration of the incubation. Moreover stabilized sewage sludge by fly ash and/or mine tailing notably decreased the trace metal solubility. The final Cr, Cu, and Ni concentrations in the solution for all mixtures of treatments were lower than 2.5, 15, and 50 μg/L, respectively.     

循环流化床电站排放烟尘特性及痕量重金属分析

对35t h循环流化床电厂电除尘器入口和出口的烟气气溶胶进行分级取样,得到飞灰浓度和粒度分布以及电除尘器的分级脱除效率.电除尘器对PM10、PM2 5的脱除效率分别为94 34%和91 38%,使部分可吸入烟尘颗粒穿透除尘设备而直接排放到大气环境中.同时对不同粒度飞灰中重金属含量进行了测试,得到痕量元素浓度从高到低依次为Ni,Cr,Cu,Cd,Pb,Hg.痕量重金属含量与飞灰粒径有一定依附关系,其分布规律与煤成分、锅炉燃烧方式和痕量元素自身的挥发特性等因素有关.     

天山山地河流水体中微量重金属的分布特征及形态分析

为了解绿洲经济迅速发展背景下天山山地河流水体中重金属分布特征及形态特征,对乌鲁木齐-阿克苏、巴里坤-伊吾、昭苏-特克斯等3个区段河流干支流重金属Zn、Cu、Pb、Cr、As、Hg、Cd的分布、来源、污染状况及存在形态进行了分析.结果表明:1天山山地各取样河流的p H值大部分在8.0左右,为偏碱性的环境;各取样点水体的氧化还原反应电位值在150~200 m V之间,为弱氧化的环境.水质评价表明,3个采样区段河流中7种重金属的含量均低于国家Ⅰ类水质标准及WHO饮用水健康的建议标准.2多元统计分析表明,7种重金属可以归为3个主成分,其中PC1(Hg、Zn和Pb)主要受人为污染因素的影响;PC 2(Cr和As)主要受自然地质背景的影响;PC 3(Cd和Cu)同时受人为和自然因素的共同影响.3污染评价表明,天山山地河流中7种重金属的单因子污染指数值和综合污染指数值均小于1,属于安全等级,清洁水平.4形态分析表明,重金属Pb、Cd和Hg在天山中部的乌鲁木齐-阿克苏区段干支流,重金属As和Cu在天山东部的巴里坤-伊吾区段和天山西部的昭苏-特克斯区段干支流中溶解态的含量均大于50%,生物毒性较大.总体上,3个采样区段河流干支流重金属的总量及溶解态含量均较低,未造成污染.但在天山山地中部的乌鲁木齐-阿克苏区段,河流干支流中重金属Pb、Cd和Hg的总量及溶解态含量较高.应加强对该区域人类活动的合理规划以及河流水质监测,防止因人为污染而导致河流水体中重金属的含量过高,危害生态环境.     

Bioaccumulation and human health risk assessment of trace metals in the freshwater mussel Cristaria plicata in Dongting Lake, China

Trace metal contamination in water and bioaccumulation in aquatic organisms are human health risks of increasing concern. However, the bioaccumulation of trace metals in the organs of the mussel Cristaria plicata in Dongting Lake, China and the human health risks of mussel consumption are largely unknown. We investigated the concentrations of 15 trace metals and metalloids in surface water, sediments, and C. plicata organs (foot, gill, mantle, and visceral mass) and quantified the bioaccumulation and human health risk of these trace metals in specimens collected from Dongting Lake. The concentrations of most metals in surface water exceeded previously published background values. In contrast, the concentrations of most metals in sediments showed a decreasing trend. Overall, the metal concentrations in the gill and visceral masses of C. plicata were higher than those in the foot and mantle, and higher bioaccumulation capacities were observed for essential metals than for nonessential metals. The mean concentrations of the trace elements Zn, Pb, Cd, As, Cu, and Cr in C. plicata foot samples were lower than the threshold values established by international and Chinese organizations. The estimated daily intake (EDI) values of the essential metal Mn in C. plicata foot was higher than the recommended tolerable daily intake (TDI) values for juveniles. Only Mn for juveniles and As for both juveniles and adults may pose noncarcinogenic health risks through foot consumption. The hazard index (HI) values for adults and juveniles were higher than 1, suggesting significant risks of noncarcinogenic effects to humans by exposure to multiple metals.     

Chemical characteristics of trace metals in PM10 and their concentrated weighted trajectory analysis at Central Delhi, India

Trace metals associated with PM₁₀ aerosols and their variation during day and nighttime as well as during different seasons have been studied for the year 2012. PCA analysis suggested 5 PCs, which accounted for 86.8% cumulative variance. PC1 accounted for 30% with a significant loading of metals of anthropogenic origin, while PC2 showed 28% variance with the loading of metals of crustal origin. These trace metals showed seasonal distinct day and night time characteristics. The concentrations of Cu, Pb, and Cd were found to be higher during nighttime in all the seasons. Only Fe was observed with significantly higher mean concentrations during daytime of all seasons except monsoon. The highest mean values of Cu, Cd, Zn, and Pb during post-monsoon might be attributed to winds advection over the regions of waste/biomass burning and industrial activities in Punjab and Haryana regions. Furthermore, concentration weighted trajectory analysis suggested that metals of crustal origin were contributed by long-range transport while metals of anthropogenic and industrial activities were contributed by regional/local source regions.     

艾比湖流域大气降尘重金属的污染和健康风险

为了解新疆典型绿洲盆地经济发展背景下大气降尘中重金属的污染状况及潜在健康风险,通过采集样品,测试了其中重金属Zn、Cr、Hg、As、Pb、Cd和Cu含量,然后结合富集因子(EF)、地累积指数(Igeo)和健康风险评估方法进行研究.结果表明:艾比湖流域年降尘通量平均值为298.23g/m2,各月降尘平均值为24.85g/m2,从年内分配来看,艾比湖流域冬半年(2013年8月~2014年2月)大气降尘通量明显大于夏半年 (2014年3~7月),富集系数计算表明,艾比湖流域大气降尘中重金属Cu、Cr和As,主要来自于流域自然地质背景;降尘中重金属Pb、Cd和Hg主要受人为污染因素的影响.地积累指数评价表明艾比湖流域大气降尘中重金属As、Cr、Cu和Zn的无污染等级在全年各月所占比例最大;重金属Pb、Cd和Hg轻污染等级较大,中度污染也占有一定比率.健康风险评价表明艾比湖流域大气降尘中重金属的致癌和非致癌风险概率均较低,不会对流域人体健康造成危害.