不同类型吸附剂去除水体中Sb(Ⅴ)的对比研究

本文对比研究了沸石、酸碱改性沸石、硅藻土、酸改性硅藻土、锰改性硅藻土、水葫芦干粉末、酸碱改性水葫芦干粉末、煤灰、煤渣、稻草秸秆粉末(40目)、稻草秸秆颗粒(粒径0.5cm)、玉米秸秆粉末(40目)、玉米秸秆颗粒(粒径0.5cm)、陶粒、铁氧化物改性陶粒等15种吸附材料吸附去除水体中Sb(Ⅴ)的效果。结果表明,在固液比为1 g∶50 m L,初始溶液p H=7.5±0.5,反应温度为25±2℃,震荡速率150 r/min,初始Sb(Ⅴ)浓度为1000μg/L,吸附反应时间为5h条件下,15种吸附材料对Sb(Ⅴ)具有显著不同的吸附效果,吸附量大小依次为煤渣铁氧化物改性陶粒锰改性硅藻土酸碱改性水葫芦干粉末煤灰玉米秸秆粉末酸碱改性沸石酸改性硅藻土玉米秸秆颗粒稻草秸秆粉末沸石稻草秸秆颗粒陶粒水葫芦硅藻土。通过对原始吸附材料进行不同改性处理,发现改性后材料相对于原始材料对Sb(Ⅴ)的吸附能力有明显提升,其中锰改性硅藻土、酸碱改性水葫芦和铁氧化物改性陶粒对Sb(Ⅴ)的吸附量分别为48.7、46.6和48.9μg/g。其中,铁氧化物改性陶粒作为一种新型的大颗粒吸附剂,不仅对Sb(Ⅴ)的吸附性能好,而且相对于传统的粉末型吸附剂更易于从被处理水体中取出,避免了吸附剂和目标毒害元素驻留在水体中产生二次释放的环境风险,具有较好的应用潜力。     

利用天然磁黄铁矿去除水中As (V)的研究

考察了时间、pH、温度、吸附剂投加量、无机阴离子等因素对磁黄铁矿去除As(V)过程的影响.同时,对去除过程的动力学和等温线进行分析,并探究了动态去除的效果.结果显示:磁黄铁矿对As(V)的去除在24 h达到平衡;在pH值3~9范围内去除率都达到80%以上;温度升高和吸附剂用量增加都对As(V)去除具有促进作用;PO_4~(3-)、SiO_3~(2-)、CO_3~(2-)对吸附有较强的抑制作用;在As(V)初始浓度为2 mg·L~(-1)时动态吸附出水浓度在150个吸附床体积(BV)内能达到国家饮用水标准;吸附去除过程符合拟二级动力学方程和Langmuir等温方程.能谱仪和X射线电子能谱分析表明,去除过程是一个自发吸热的配位离子交换反应.本实验表明,天然磁黄铁矿是一种有潜力的除砷吸附剂.     

响应曲面法优化Fe(Ⅲ)改性卡氏变形杆菌吸附去除Sb(Ⅴ)及其机理

水环境中过量Sb（Ⅴ）所引起的环境危害受到越来越多的关注.为了考察工艺参数对铁盐改性生物吸附剂吸附Sb（Ⅴ）效果影响、交互作用及其机理,以Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌吸附剂（简称“FMPAs”）为研究对象,采用Box-Behnken响应曲面法对FMPAs吸附处理合成含Sb（Ⅴ）废水的吸附时间、FMPAs投加量、pH、温度及Sb（Ⅴ）初始浓度等因素进行优化,确定了最优吸附条件,并对吸附过程的等温模型、动力学模型及吸附机理进行了研究.结果表明:①FMPAs吸附Sb（Ⅴ）的最优条件为吸附时间3.0 h、FMPAs投加量1 910.04 mg/L、pH 2.31、温度45.0℃、Sb（Ⅴ）初始浓度24.80 mg/L,且最优条件下Sb（Ⅴ）的去除率高达97.03%.②FMPAs对Sb（Ⅴ）的吸附符合Langmuir等温吸附模型,其最大吸附容量（q_max）为60.506 mg/g,其吸附动力学过程可采用准一级动力学模型拟合,属于单层吸附和化学吸附.③FMPAs吸附Sb的机理主要为Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌生成了Fe—O—OH、Polyose—Fe、Polyose—O—Fe（OH）₂等化合物,这些物质中羟基被Sb（Ⅴ）取代生成新的配合物Fe—O—Sb,使Sb（Ⅴ）得到吸附去除.研究显示,FMPAs对Sb（Ⅴ）具有较高的吸附容量,是一种极具潜在应用价值的绿色生物质吸附剂,可用于处理含Sb（Ⅴ）废水.      

零价铁去除水中锑(Sb)的研究

锑(Sb)是一种新兴的全球性污染物,在我国西南Sb矿区及周边地区Sb污染严重。本文研究了零价铁(ZVI)对Sb的去除效果,研究了ZVI投加量、Sb的初始浓度、pH值及阴离子等因素的影响。结果表明,ZVI对Sb具有较好的去除效果。通过ZVI对Sb去除动力学拟合,Sb的去除符合一级动力学方程;Sb的去除效率在偏酸性条件下比较高,在pH=5时,去除率达到68.98%;在pH=7时,Sb的去除率仅有23.36%;无机阴离子均在不同程度上影响Sb的去除,特别是PO43-对ZVI去除Sb有明显的抑制作用。     

天然磁黄铁矿吸附水中As(Ⅲ)的性能及机理

砷是地下水中最常见的污染物之一,过量摄入会严重危害人体健康.含铁矿物可以高效去除水中的As.以天然磁黄铁矿为As(Ⅲ)吸附剂,研究了吸附过程中的动力学、等温线和热力学,以及pH、无机阴离子对As(Ⅲ)吸附去除的影响.结果 表明:磁黄铁矿对As(Ⅲ)的吸附在48 h可达到平衡;吸附过程符合Langmuir等温模型,在As...     

Fe-La二元氢氧化物对水中As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的吸附行为与机制

采用共沉淀法制备了铁-镧二元氢氧化物(Fe-La)吸附剂,通过吸附动力学、pH的影响和吸附等温线等吸附批实验研究了其对水溶液中砷的去除行为,并通过扫描电子显微镜-X射线能谱分析(SEM-EDS)、傅里叶红外光谱分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)等方法对铁-镧二元氢氧化物进行了表征,研究其对砷的去除机制.吸附批实验表明,Fe-La二元氢氧化物对As(Ⅴ)具有较强的去除能力,而对As(Ⅲ)的去除能力较弱.吸附动力学实验表明,Fe-La二元氢氧化物对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)在前2 h内吸附速率较快,其去除过程均符合伪二级动力学模型.溶液的pH值会显著影响Fa-La二元氢氧化物对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的去除效率,其中,对As(Ⅴ)的吸附量在pH=3.0～4.0时升高,在pH=5.0～11.0时随pH升高而降低;对As(Ⅲ)的吸附量在pH=3.0～6.0时升高,在pH=6.0～10.0范围内保持不变,在pH=10.0～11.0时吸附量减少.Langmuir吸附等温线拟合结果表明,pH=4.0时Fe-La二元氢氧化物对As(Ⅴ)的最大吸附量为303.03 mg·g^-1,...     

负载型纳米铁吸附剂去除饮用水中As(Ⅴ)的研究

以活性炭为载体制备了一种负载型纳米铁吸附剂.纳米铁在活性炭孔内为针状,其直径为30～500 nm,长度为1 000～3 000 nm,载入量[m(Fe)/m(炭)]为82.1 mg/g.用1.5 g/L该吸附剂对pH 6.5、 (25±2)℃、 2 mg/L的As(Ⅴ)进行吸附其去除率为99.5%,在平衡浓度1.0 mg/L时,该吸附剂对As(Ⅴ)的吸附容量为15.4 mg/g;吸附速度较快,12 h可达91.4%,72 h达到吸附平衡.吸附过程可由孔内扩散模型较好地说明.除PO_4~(3-)、SiO_4~(2-)外其它常见阴阳离子均对As(Ⅴ)的去除影响不大.吸附剂可以用0.1 mol/L NaOH溶液再生,再生效率较高.实验室初步实验数据表明,该吸附剂对饮用水砷去除具有较好的应用前景.     

焙烧层状氢氧化镁铝对水溶液中As(Ⅲ)和As(Ⅴ) 的吸附性能比较

通过静态吸附实验,对比研究了焙烧层状氢氧化镁铝(Mg-Al CLDH)对水溶液中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)阴离子的吸附特性,并用粉末X射线衍射对Mg-Al CLDH吸附前后的结构进行了表征.结果表明,Mg-Al CLDH对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附是通过“结构记忆"效应实现的.Mg-Al CLDH可有效脱除溶液中的含砷阴离子,其吸附量明显高于现有文献的报道.当As(Ⅲ) 和As(Ⅴ)初始浓度(以As计)分别高达10 mg·L^-1和40 mg·L^-1时,吸附后溶液中残余As浓度<10 μg·L^-1.在本研究的初始浓度4～500 mg·L^-1范围内,在298～323 K下, As(Ⅲ)和As(Ⅴ)在Mg-Al CLDH上的最大吸附量(以As计)分别为150.46～224.03 mg·g^-1和149.62～224.76 mg·g^-1,且吸附量仍呈直线上升趋势.吸附量随温度升高而增大,表现为吸热吸附.As(Ⅲ)和As(Ⅴ)阴离子在Mg-Al CLDH上的吸附等温线分别属于L型和H型.在低浓度区域,As(Ⅲ)在Mg-Al CLDH上的吸附可用Freundlich等温方程式来描述,As(Ⅴ)更符合Langmuir等温方程式;在高浓度范围内,均可用Freundlich等温方程式来描述.在相同初始浓度和温度下,Mg-Al CLDH对As(Ⅴ) 的吸附速率和脱除率远远大于As(Ⅲ),吸附速率和脱除率随溶液初始浓度的降低和温度的升高而增大,伪二级动力学方程可较好地描述二者在Mg-Al CLDH上的吸附动力学过程.吸附基本不受溶液初始pH值(3.0～10.0)和离子强度的影响.当溶液中As(Ⅴ)和As(Ⅲ) 同时存在时,Mg-Al CLDH优先吸附As(Ⅴ).     

微生物胞外聚合物对水中As(Ⅴ)的吸附性能研究

以菌株Bacillus lincheniformis W6产生的胞外聚合物EPS-W6作为吸附剂,以傅里叶变换红外光谱(FTIR)对其进行表征,系统地研究了胞外聚合物EPS-W6对水中As(V)的吸附行为。研究结果表明:当水中As(V)的质量浓度为50 mg/L,p H值为2,吸附剂投加量为0.5 g/L,吸附反应温度为30℃的条件下,吸附反应7 h后达到平衡,吸附容量为56.3 mg/g。吸附等温线能较好地用Langmuir模型来描述,吸附动力学符合准二级动力学模型。胞外聚合物EPS-W6的FTIR分析结果表明,胞外聚合物EPS-W6中的C—H、C—N、C—O—C和C—S等的基团与As(V)发生络合作用。     

锑矿冶炼区周边土壤吸附Sb (V)的行为研究

本文通过吸附平衡和动力学实验方法对Sb（V）在锑矿冶炼区周边土壤表面开展吸附行为研究,用常用的等温吸附模型和动力学吸附模型分别对等温吸附曲线和动力学吸附曲线进行拟合。结果表明：Langmuir与Freundlich模型对荒地土和林地土吸附Sb（Ⅴ）的等温吸附曲线均有较好的拟合效果,拟合系数R²0.988。荒地土对Sb（Ⅴ）的吸附能力大于林地土,其吸附量是林地土的2.9±0.2倍,这与Langmuir模型预测的该两种土壤的吸附倍数相当,荒地土表现出强烈吸附Sb（Ⅴ）的能力,尤其在锑浓度较高的体系中更为明显。结合土壤基本理化性质及矿物学特征,认为土壤秥粒、铁矿物和碳酸钙是影响土壤吸附Sb（V）的主要因素。有机质对土壤吸附Sb（Ⅴ）有一定促进作用,但这种影响只表现在Sb（Ⅴ）初始浓度低的条件下;而在Sb（Ⅴ）初始浓度高的条件下,有机质对土壤吸附Sb（Ⅴ）的影响不明显。土壤吸附Sb（Ⅴ）的过程分为快速吸附和慢速吸附两个阶段,快速反应发生在70 min以内。初始浓度低（0.01 mmol/L）的条件下,Elovich方程能够很好地拟合荒地土和林地土吸附Sb（V）的动态曲线;初始浓度高（2 mmol/L）的条件下,双常数方程对荒地土吸附Sb（V）的拟合效果较好,拟一级动力学方程和拟二级动力学方程则适用于拟合林地土吸附Sb（V）的过程。     

太湖蓝藻对Sb(Ⅴ)的生物吸附作用

利用富营养化湖泊的藻类——太湖蓝藻,对Sb(Ⅴ)的生物吸附特征进行了研究. 结果表明:藻类经0.1 mol/L盐酸处理后,对Sb(Ⅴ)的生物吸附效率大大提高. 原藻和经盐酸处理的蓝藻在1 h左右对Sb(Ⅴ)的吸附量达到平衡;Sb(Ⅴ)在原藻和经盐酸处理的蓝藻表面的吸附能力均随着pH升高逐渐减弱;原藻与经盐酸处理的蓝藻对Sb(Ⅴ)的吸附等温线符合Freundlich方程;不同离子强度的Cl-、NO₃-、SO₄2-、PO₄3-对Sb(Ⅴ)在原藻表面的吸附影响较弱,而对Sb(Ⅴ)在经盐酸处理的蓝藻表面的吸附影响显著.      

沸石负载纳米零价铁去除水中Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的研究

锑矿开采和含锑化合物的应用在一定程度上会造成环境锑污染的加重,对人体健康和生态系统带来风险,为缓解这一现象,采用液相还原负载的方式制备沸石负载纳米零价铁(Z-ZVI)复合材料,探究其对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的去除效果;采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对反应前后复合材料进行表征,并探究不同材料配比、溶液初始pH及无机阴离子对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)吸附效率的影响.结果表明：(1)沸石负载后的纳米零价铁(Z-ZVI)具有较高的比表面积(54.54 m²/g)和反应活性,能够有效吸附、还原高价锑.(2)在pH=7、1.0 g/L Z-ZVI的条件下,反应4 h对20 mg/L Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附率分别达到88%和62%,吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich等温吸附模型.(3)Sb(Ⅲ)的去除率受pH变化的影响不大,但Sb(Ⅴ)的去除率随初始pH的升高而下降,溶液反应终点pH相比初始pH均有所上升.(4)XRD和XPS表征发现,Sb的去除过程中同时存在吸附和还原作用,Fe⁰氧化过程中...     

微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的生物吸附特征

为去除锑矿山废水中Sb(Ⅲ)污染,采用静态吸附试验,调查了湖泊水华主要藻种——微囊藻(Microcystis)对Sb(Ⅲ)的生物吸附特征及机理,并推断其反应方程式.结果表明:微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的吸附作用受生物量、pH、离子强度和吸附时间影响.最佳微囊藻吸附剂投加量为0.50 g,pH为4.0,吸附时间为60 min,室温条件,此时Sb(Ⅲ)的吸附量最大,为5.67 mg/g;微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的吸附速率非常快,遵循假二级动力学模型;pH对Sb(Ⅲ)吸附的影响与Sb形态以及吸附剂表面官能团质子化作用密切相关.阳离子(Na+和Ca2+)对Sb(Ⅲ)生物吸附效率的抑制作用随离子强度增加而加强,阴离子(NO₃-、Cl-和SO₄2-)未对其吸附产生影响.研究显示,微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的生物吸附以化学吸附为主.羧基和羟基为主要吸附位点,通过表面络合作用与Sb(OH)₃相结合形成内源络合物.      

膨润土负载纳米铁的改性及对水中As(Ⅴ)的吸附

用十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)对膨润土负载纳米零价铁(Bent-n ZVI)进行表面改性,得到表面改性膨润土负载纳米铁(Bent-n ZVI)/CTMAB。通过SEM、Zeta电位和中位径d(50)分析,与膨润土(Bent)、改性膨润土(CTMAB-Bent)、Bent-n ZVI进行了对比,结果表明:相比Bent-n ZVI,(Bent-n ZVI)/CTMAB中的纳米铁颗粒更为分散且呈链状分布,d(50)仅为5.21μm,并且Zeta电位为+0.65 m V,更易静电吸引和吸附阴离子As O43-。4种材料的除砷结果亦表明其中(Bent-n ZVI)/CTMAB去除率最高,达到了93.9%。光电子能谱(XPS)分析表明(Bent-n ZVI)/CTMAB的除砷产物中只有As(Ⅴ),并不存在其还原态As(Ⅲ),说明(Bent-n ZVI)/CTMAB是通过吸附作用去除As(Ⅴ)。     

还原共沉淀法制备Fe-Ti复合氧化物及其吸附水中As(Ⅴ)的研究

采用还原-共沉淀法制备了无定型纳米复合Fe-Ti氧化物(FFT)吸附剂,并研究其对水中低浓度As(Ⅴ)的去除性能.XRD表征结果表明,制备的纳米FFT物相为无定型,BET比表面积达325.3 m2·g-1,计算得到的BJH吸附平均孔径为2.46 nm(4V/A),颗粒分布均匀.同时,考察了纳米FFT吸附As(Ⅴ)的动力学、热力学、吸附等温线,以及温度、水中共存离子对其去除As(Ⅴ)的影响.结果发现,纳米FFT对As(Ⅴ)的吸附符合拟二级动力学模型,计算出的孔道扩散系数DP在10-11~10-13cm2·s-1之间,显示孔扩散是速率限速步骤.Langmuir、Freundlich和DubininRadushkevich(D-R)吸附等温式均可较好地拟合吸附行为,低浓度下Langmuir吸附模型计算出的Qm达到26.46 mg·g-1.最后,研究了地下水中常见的共存离子对吸附的影响,发现Ca2+、Mg2+能够促进吸附,H2PO-4和HCO-3则明显抑制吸附过程.     

Sb(Ⅲ)与腐殖酸络合特征

采用平衡透析法和D_om(浓度分配系数)研究土壤提取的HA(腐殖酸)与Sb(Ⅲ)的络合特征及作用机理. 结果表明:在Sb(Ⅲ)与HA络合过程中,4h左右透析管内外ρ〔Sb(Ⅲ)〕达到物理平衡,72h左右达到络合平衡状态. 当pH为4.0时,D_om最大达7.33L/g,Sb(Ⅲ)与HA络合能力最强;当pH为2.0~4.0时,Sb(Ⅲ)与HA的络合能力几乎不受pH影响;当pH为5.0~8.0时,Sb(Ⅲ)与HA的络合能力随着pH的增大而显著减小;当pH为4.0时,Sb(Ⅲ)与HA之间的络合能力随着HA溶液中ρ(DOC)的增加而加强. 红外光谱表征反应物的研究结果证明,HA与Sb(Ⅲ)的结合点主要发生在羧基和酚羟基之间.      

AMD污泥复合材料吸附As (Ⅴ)的机制及其影响因素

污泥基吸附剂被广泛用于水和土壤中各种污染物的治理,是资源化利用的有效途径.以酸性矿山废水（AMD）污泥为骨料,玉米秸秆为还原剂,膨润土为载体,采用固相还原法制备污泥复合材料,并比较了不同原料配比和不同煅烧温度制备的复合材料吸附As （Ⅴ）的性能,探究了溶液pH、吸附剂投加量和竞争离子等对材料吸附As （Ⅴ）的影响,使用SEM-EDS、XRD、FT-IR、BET和XPS等分析技术对材料性能进行表征,探讨其吸附机制.结果表明,在900℃时AMD污泥：玉米秸秆：膨润土=2 ：1 ：1制备出的材料吸附As （Ⅴ）效果最好,材料表面生成大量Fe₃O₄、Fe₂ O₃和Fe⁰颗粒.该材料对As （Ⅴ）的吸附符合准二级动力学模型和Freundlich吸附等温模型,最大吸附容量为164.5mg ·g^-1,比原始AMD污泥提高了4.4倍.静电吸附、含氧官能团络合作用、铁氧化层的吸附和Fe⁰释放出Fe²⁺/Fe³⁺形成Fe （OH）₂/Fe （OH）₃,与砷酸盐的共沉淀等是复合材料吸附As （Ⅴ）的主要作用机制.     

V(Ⅴ)与V(Ⅳ)在不同土壤中的吸附-解吸行为研究

选择四川攀枝花地区广泛分布的3种土壤,研究五价钒[V(Ⅴ)]与四价钒[V(Ⅳ)]在土壤中的吸附-解吸行为。分别运用Langmuir模型和Freundlich模型对V在黄棕壤、紫色土和水稻土中的等温吸附线进行拟合,计算出这2种价态的V在各土壤中的最大吸附量,比较不同土壤对不同价态V的吸附能力,同时分别分析3种土壤吸附平衡液与解吸液pH的变化。结果表明:(1)2种价态的V在3种土壤中的等温吸附线与两模型均基本吻合;(2)3种土壤对2种价态的V的吸附能力大小顺序一致,依次为:黄棕壤>水稻土>紫色土;(3)3种土壤对V(Ⅳ)的最大吸附量基本一致,但紫色土与水稻土对V(Ⅴ)的最大吸附量高于黄棕壤;(4)V(Ⅳ)在3种土壤中的解吸率高于V(Ⅴ),最高可达48.93%;(5)V(Ⅴ)的吸附平衡液与解吸液pH均随V浓度增加呈上升趋势,而V(Ⅳ)的吸附平衡液与解吸液pH均随V(Ⅳ)浓度增加呈下降趋势,且3种土壤的吸附平衡液pH变化幅度较解吸液大。     

FeMnNi-LDHs对水中As(Ⅲ)的吸附性能与机制

稳定和高效地去除地下水中的As(Ⅲ)仍然是一个具有挑战的全球性问题.本研究以Fe、Mn和Ni这3种元素作为层板阳离子,采用共沉淀法制备出三金属层状双氢氧化物FeMnNi-LDHs,利用XRD、TEM、FT-IR和XPS等技术对其结构进行表征,并探讨其对水中As(Ⅲ)的吸附去除能力与机制.结果表明,FeMnNi-LDHs...     

载钠硅碳羟基磷灰石的制备及其对水中As(Ⅴ)的吸附特性

由于自然和人为活动导致自然水体和土壤被As（砷）污染,严重危及生态环境并已受到广泛关注.为实现更大程度地去除含As废水的新型吸附材料,以废弃蛋壳为原材料,采用超声波法制备多孔状且较大比表面积的Na-Si-CHAP[Ca_10-xNa_x（PO₄）_6-y-z（SiO₄）_z（CO₃）_y（OH）_2-α,载钠硅碳羟基磷灰石],深入分析去除含As（Ⅴ）废水的吸附特性.通过BET比表面积、扫描电镜（SEM）、EDX（能量色散X射线光谱）、X-射线衍射（XRD）等手段对样品进行表征,并进一步探讨了pH、吸附时间、初始ρ[As（Ⅴ）]以及反应温度等因素对吸附效果的影响.结果表明:在pH为6.0、作用时间为60 min、反应温度为313 K等优化条件下,0.2 g Na-Si-CHAP对100 mL 30 mg/L含As（Ⅴ）废水的去除率和平衡吸附容量分别为96.53%和14.48 mg/g.Langmuir等温吸附模型较好地拟合了吸附试验数据,313 K下相关系数（r2）高达0.998 0,饱和吸附容量达46.73 mg/g,明显高于其他同类材料;准二级动力学模型可较好地描述该吸附行为,相关系数高达0.999 9;热力学参数△G（吉布斯自由能变）、△H（焓变）和△S（熵变）的计算值显示,该吸附过程为自发吸热过程.研究显示,Na-Si-CHAP作为一种吸附剂,对含As（Ⅴ）的去除效果明显优于同类材料.