原料和热解温度对生物炭中可溶性有机质的影响

以水稻秸秆和杉木凋落物为原料,选择不同热解温度（350、500和650℃）制备生物炭,研究原料与热解温度对生物炭中可溶性有机质（dissolved organic matter,DOM）含量和光谱特征的影响.结果表明,随着热解温度的升高,两类生物炭pH值分别从8.10和6.56上升至10.53和8.23;热解温度对生物炭全碳（TC）含量的影响并不明显,但原料及其与温度交互作用的影响显著（P<0.05）.两类生物炭中可溶性有机碳（dissolved organic carbon,DOC）含量呈先降低后升高的趋势,相同热解温度下水稻生物炭的显著高于杉木生物炭的（P<0.05）.原料对DOM芳香化指数（SUVA₂₅₄值）无显著影响,但温度及其与原料交互作用的影响显著（P<0.05）,在500℃时该值最大,芳香化程度最高.三维荧光光谱表明,DOM组分以类富里酸和类腐殖酸为主,但这两种物质对热解温度的响应不同.傅里叶红外光谱分析发现,两类生物炭DOM在5个区域的相似位置存在吸收峰,其中,脂肪族C-H的伸缩振动随着热解温度的升高逐渐减弱.因此,高温（500℃和650℃）与低温（350℃）制备的生物炭相比,DOC含量降低,但其芳香化和腐殖化程度升高,稳定性增强.     

基于光谱色谱分析热解温度对沼渣生物炭DOM组成特性的影响

为探究沼渣基生物炭溶解性有机质（DOM）的组成特性,以厌氧发酵沼渣为原料,在300、400、500、600和700℃热解温度下制备了生物炭,利用紫外-可见光谱、三维荧光光谱以及反相高效液相色谱等手段,研究了生物炭中DOM的组成特性.结果表明:热解温度影响生物炭DOM的组成,随着热解温度的升高,生物炭DOM中溶解性有机碳含量出现大幅降低,由300℃时的33.2 mg/g降至700℃时的0.7 mg/g.生物炭DOM的芳香性和分子量呈先增后减的变化趋势,400℃时其芳香性和分子量最大;在300~500℃热解范围内,生物炭DOM主要与类腐殖质有关,在600~700℃热解温度范围内,生物炭DOM主要是类色氨酸物质;液相色谱分析显示,在254 nm波长处洗脱出4种芳香物质,280 nm波长处洗脱出5种醌基物质,其中4种醌基结构物质赋存在芳香结构中.研究显示,沼渣生物炭DOM的组成与热解温度密切相关,不同的热解温度会影响DOM的芳香性、分子特性、腐殖化程度、亲水性及极性等特征,光谱和色谱分析法可有效表征DOM的不同结构性质.      

浮萍生物炭的老化作用对其性质及对Cd(Ⅱ)吸附的影响

为了研究老化作用对生物炭性质及其对重金属Cd吸附的影响,将浮萍生物炭(LM)分别进行了高温老化(high temperature aging)、冻融循环老化(freeze-thaw cyclesaging)和自然老化(spontaneous aging),通过SEM-EDS、FTIR和吸附实验探究可能存在的变化机理。结果显示:冻融循环老化和高温老化会使生物炭表面O/C分别增加56.98%和90.14%,自然老化比较缓慢,对生物炭O/C影响不大。高温老化使生物炭表面羟基转化为羧基,为羧基化过程;冻融循环老化会使生物炭表面羟基增加,其他官能团基本不变;自然老化条件下,生物炭表面官能团无明显变化。老化作用增强了生物炭对Cd(Ⅱ)的吸附,冻融循环、高温、自然老化作用使LM最大平衡吸附量分别增加了32.67%,83.17%,15.97%。研究表明生物炭的老化会使生物炭本身性质发生变化,但这一变化有利于生物炭对Cd(Ⅱ)的吸附,生物炭在环境中具有较好的稳定性。     

鄱阳湖不同湿地植物生物炭衍生DOM的光谱特征

目前有关天然湿地植物生物炭衍生溶解性有机质（BDOM）光谱特征尚缺乏系统的分析,因此,本研究采用紫外可见吸收光谱、三维荧光光谱结合平行因子分析法（PARAFAC）、荧光区域积分法（FRI）对鄱阳湖3种湿地植物（苔草、南荻和芦苇）的物质组成和光谱特征进行了分析.结果表明,热解温度对湿地植物BDOM的生物地球化学特征有很大影响,随热解温度的升高其稳定性提高,在500℃及以上的热解温度下可产生有效固碳生物炭.热解温度是影响BDOM释放的关键因子,BDOM释放量与温度呈显著负相关.BDOM释放含量总体上呈苔草>南荻>芦苇的规律.随着热解温度的升高,BDOM的分子量、类蛋白质浓度、有色溶解性有机质相对丰度、富里酸比例和芳香性逐渐下降,而腐殖化程度、自生源成分则先上升后下降.此外,通过PARAFAC解析出2个类腐殖质组分和2个类蛋白质组分,且苔草BDOM中荧光组分总体多于南荻和芦苇.FRI结果表明,300℃下BDOM以类富里酸为主,其他条件下BDOM以络氨酸类蛋白质、色氨酸类蛋白质为主.并且,本研究利用主成分分析进一步探究了这些光谱参数间的相互关系,结果表明,苔草的溶解性有机碳含量、蛋...     

控氧热解过程中污染稻草生物炭的组分特性及其重金属累积特征

热解是实现重金属污染生物质无害化资源化的重要手段之一.以重金属污染稻草为原料,研究了控氧热解生物炭的组分特性及其重金属的累积特征.结果表明,低氧热解可有效利用污染稻草制备生物炭,提高重金属在生物炭中的稳定性.氮气氛条件下,稻草生物炭产率为29.4%～34.9%;可溶性有机质(DOM)以类腐殖酸物质为主,其芳香化指数(SUVA₂₅₄)随热解温度升高呈先升后降趋势;生物炭中Ca主要以CaCO₃形式存在.与氮气氛相比,10%和20%(体积分数,下同)氧气氛条件下生物炭(热解残渣)的产率分别降低5.6%～13.5%和14.9%～15.7%,但pH值提高0.5个单位以上;有氧气氛加速了热解过程中木质素组分的降解,生物炭中DOM的SUVA₂₅₄值随热解温度升高逐渐降低.随热解气氛中氧体积分数提高,DOM中类腐殖酸物质向类富里酸物质转化;生物炭中Ca以CaO形式存在,这可能是导致生物炭pH值升高的原因之一.与氮气氛相比,10%氧气氛和400℃条件下,生物炭中Cu、 Cd、 Pb、 Ni和As的可交换形态占比降低了5.2%、 3.7%、...     

铈锰改性生物炭对土壤As的固定效应

利用高温热解法在600℃下制备铈锰改性生物炭(modified biochar,MBC),以3种基本性质差异较大的砷(As)污染红壤、黄壤和紫色土为研究对象,探讨了MBC的施用对土壤活性As的影响及固定效应.结果表明:改性生物炭(MBC)的施用导致3种土壤中水溶态As含量显著降低,随着施用量的增加,MBC对As的固定效率不断升高,当添加量为1%～10%时,MBC对3种土壤中活性As的固定效率为:红壤70. 59%～94. 72%,黄壤75. 24%～98. 35%,紫色土为76. 53%～99. 61%,在MBC添加量为10%时,其对3种土壤中有效As的固定效率均达到了95%以上,而未改性生物炭的施用则导致土壤As的活化效应明显.比较而言,MBC对3种土壤中有效As的固定效率大小排序为:紫色土黄壤红壤,MBC的施用导致了土壤中活性态As向稳定态转化,发生了由非专性吸附(F1)、专性吸附态(F2)向结晶水合铁铝氧化物结合态(F4)和残渣态(F5) As的转化过程,使得土壤中As的迁移性能降低,根据扫描电镜(SEM)及X射线衍射分析(XRD)的结果,MBC对As的固定作用与生物炭上铈锰氧化物的成功负载有关.因此,MBC对As污染土壤表现出良好的应用修复潜力.     

热解温度对生物炭强化镉污染土壤治理的影响

为了探究污泥生物炭对Cd污染土壤的钝化修复效果,采用人工模拟Cd污染土壤进行盆栽实验,并探究了生物炭对Cd污染土壤pH、有机碳、Cd含量及价态、玉米株高、富集系数及生物转化系数的影响。结果表明:热解温度为800℃时制备的生物炭的修复效果优于300℃时制备的生物炭,且生物炭的最佳剂量为9.0 g/kg。施用800℃下制备的生物炭时,土壤中Cd含量也增加至7.9 mg/kg,较热解温度300℃增加约1.0 mg/kg。污泥生物炭显著降低了土壤中酸可提取态及还原态Cd的含量,升高了氧化态及残渣态Cd含量。当热解温度为800℃时,酸可提取态和还原态Cd含量分别降低至0.68,0.45 mg/kg,氧化态及残渣态Cd含量分别升高至0.76,1.72 mg/kg,从而降低了土壤中可生物利用Cd的含量。此外,生物炭能够降低Cd的生物富集系数及转化系数。     

热解温度对畜禽粪便生物炭重金属特征变化的影响

为了揭示畜禽粪便生物炭中重金属的特征变化,以鸡粪、猪粪渣和牛粪为原料,采用低氧控温法制备生物炭,研究了不同热解温度(350、450、550、650和750℃)的畜禽粪便生物炭产率、重金属(Cu、Zn、Cd、Pb、Cr和Ni)含量和相应富集系数的变化,以及原料来源、热解温度和重金属特征的相关性.结果表明,随着热解温度的升高,畜禽粪便生物炭产率逐渐下降,各重金属元素含量(Cd除外)逐渐增加,多数重金属富集系数呈降低的趋势,总体上高温热解虽增加了畜禽粪便生物炭的重金属含量,但也利于炭化过程中重金属的挥发迁移.畜禽粪便生物炭中重金属含量与热解温度、原料来源密切相关,其中与热解温度的相关性均显著,各生物炭的重金属富集能力表现为鸡粪猪粪渣牛粪.综合分析发现,热解温度对畜禽粪便生物炭的重金属特征变化有显著影响,选择低重金属含量和低富集系数的畜禽粪便可避免高温制备的生物炭在实际应用中由自身重金属可能带来的二次污染.     

紫外辐照引入含氧官能团对生物炭吸附气体和水中苯的影响

以椰壳为原料制备生物炭,采用365 nm紫外光辐照增加吸附剂表面含氧官能团,探究其对生物炭吸附气体和水中苯的影响.理化表征和吸附实验结果表明,生物炭表面含氧官能团增加后,对气体中苯的吸附量提高9.25倍,而对水中苯的吸附量却降低14.64%.生物炭对气体中苯的吸附过程符合Elovich动力学模型,而对水中苯的吸附过程符合准二级动力学模型.含氧官能团的引入使生物炭对气体和水中苯的等温吸附过程从符合Freundlich模型变为符合Langmuir模型.Weber-Morris模型分析认为,增加含氧官能团,可增强生物炭对气体中苯的表面吸附速率,却阻碍了苯从水中向吸附剂颗粒内扩散的过程,水分子与苯竞争吸附是导致生物炭对水中苯吸附量降低的主要原因.     

热解温度对生物炭提升厌氧氨氧化性能的影响

为探究生物炭对厌氧氨氧化工艺中硝酸盐积累的缓解作用,通过批次实验考察了不同热解温度（300,500,700℃）生物炭对厌氧氨氧化系统脱氮性能的影响.结果表明,300,500,700℃生物炭的添加使体系总氮去除率较空白组分别提升了14.6%、7.1%、3.3%,其主要原因是生物炭作为电子介导体促进了硝酸盐的还原,还原产物亚硝酸盐继续进行厌氧氨氧化反应,进一步减少了11.2%、9.1%、5.8%的剩余氨氮.300℃生物炭表面具有丰富的酚类、醛类和酮类等失电子基团,其供电子能力为2.64mmol e^-/g,高于500℃（1.92mmol e^-/g）和700℃（1.32mmol e^-/g）的生物炭,故其更好地强化了体系中的电子转移.微生物群落和功能蛋白分析表明,生物炭的添加增强了Ca.Kuenenia、Pseudomonas、Thauera等丰度,有利于厌氧氨氧化和反硝化菌的富集,同时,生物炭通过促进NapA（EC：1.9.6.1）和NarG（EC：1.7.5.1）等功能基因的表达,强化了反硝化过程的氮代谢水平.     

生物炭对人工湿地植物根系形态特征及净化能力的影响

构建了菖蒲人工湿地,通过向人工湿地中加入小麦秸秆生物炭、芦苇生物炭及木屑生物炭以研究生物炭对人工湿地中植物根系形态、溶解氧及净化能力的影响.结果表明,加入3种生物炭能显著增加人工湿地中菖蒲根的总根长、总投影面积、总体积、总表面积、根尖数、分枝数和根干重以及人工湿地中的溶解氧含量(P0.05);其中加入木屑生物炭后,菖蒲根的根长、投影面积、表面积、总体积、根尖数、分枝数和根干重分别增加了96.1%、106.2%、185.6%、172.5%、75.3%、121.5%和84.9%.加入生物炭后,菖蒲根系形态与人工湿地中溶解氧含量、总氮去除率、总磷去除率和COD去除率间均显著正相关(P0.05).在水力负荷0.022 m3·(m2·d)-1时,加入木屑生物炭显著增加了人工湿地对总氮、总磷和COD的去除率(P0.05).木屑炭有效地促进了人工湿地中植物根系的生长,增加了人工湿地溶解氧含量,提高了人工湿地的净化能力.     

铁氮共掺杂生物炭对二级水溶解性有机物的吸附特性与长效性评价

为经济高效地去除污水厂二级水中溶解性有机物(DOM),采用铁氮共掺杂生物炭材料(Fe-N-C)作为新型吸附剂,系统分析了该新型碳材料对于二级水DOM的吸附性能、动力学过程、选择性和作用机制.此外,通过固定床吸附装置深入考察了该吸附材料的长效性和重复利用性.结果表明,Fe-N-C对于二级水DOM具有突出的吸附性能,投加量...     

生物质炭影响下土壤呼吸温度敏感性及细菌群落结构的变化

为探究生物质炭对土壤呼吸及微生物群落结构的影响,在不同生物质炭用量及不同温度条件下进行室内土壤培养试验,分析土壤CO₂释放规律、不同有机碳组分的变化以及土壤细菌群落结构特征.结果表明：①生物质炭处理对各温度条件下的土壤呼吸均表现为前期激发和后期抑制的效应,且在培养14 d之后,生物质炭处理显著降低了土壤呼吸温度敏感性Q₁₀值.②就土壤有机碳而言,未添加生物质炭的CK处理土壤惰性有机碳含量的下降幅度随温度升高而增大,对温度变化较敏感,但生物质炭的输入显著降低了土壤惰性有机碳的温度敏感性,使各温度条件下土壤惰性有机碳的降幅收窄,且降幅并未随温度的升高而增大.③16S rDNA高通量测序结果显示,至培养末期,CK处理土壤中马赛菌属（Massilia）的相对丰度随温度升高而降低,且生物质炭的输入显著提高了马赛菌属的温度敏感性,使其相对丰度随温度升高降幅增大.与马赛菌属相反,CK处理土壤中嗜盐囊菌属（Haliangium）的相对丰度随温度的升高显著增加,生物质炭的输入降低了其温度敏感性,使温度梯度间相对丰度差异不显著.本研究表明,生物质炭的输入可显著降低土壤呼吸温度敏感性,这与土壤惰性有机碳温度敏感性的降低及马赛菌属和嗜盐囊菌属相对丰度的改变有关.     

Effect of dissolved organic matter on adsorption and desorption of mercury by soils

Effects of dissolved organic matter (DOM) on adsorption and desorption of Hg were investigated in two kinds of soils, Xanthi-Udic Ferralosols (XUF) and Typic Purpli-Udic Cambosols (TPUC). The DOM was obtained from humus soil (DOMH), rice straw (DOMR), and pig manure (DOMP). The presence of DOM obviously reduced Hg maximum adsorption capacity with up to 40% decreases over the control, being an order of DOMH (250.00 mg/kg)< DOMR (303.03 mg/kg) < DOMP (322.58 mg/kg) < CK (control 416.67 mg/kg) for the XUF and ...     

湛江湾沉积物中六六六(HCHs)、滴滴涕(DDTs)有机氯农药的分布特征与风险评估

从湛江湾的遂溪河入海口至其与南海相交的湾口采集了16个表层沉积物样品,采用气相色谱-质谱分析方法检测了沉积物中的有机氯农药（HCHs、DDTs）,旨在探讨其分布与风险特征.结果表明,湛江湾表层沉积物中OCPs的含量为nd~189.52 ng·g^-1,平均值为32.17 ng·g^-1,其中六六六（HCHs）与滴滴涕（DDTs）的含量平均值分别为5.81 ng·g^-1和26.90 ng·g^-1.总体分布特征表现为湾区的河流入海口和主航道区具有较高的OCPs,近岸区含量高于离岸区域.对其来源进行分析发现,HCHs的输入以农业为主,工业输入影响不明显,DDTs在港口航道区域呈现高值"热点"区,可能存在防污漆的输入.另外风险评估值显示湛江海湾表层沉积物中DDTs存在一定的不利生物效应影响风险.总体上,湛江湾的有机氯农药污染状况相比国内其他海湾属中等偏上,尤其是港口和船舶维修区域可能存在较高的有机氯农药输入,存在一定的生态风险,需要引起重视和进一步的研究.     

生态净化系统中DOM光学特性及影响因素分析:以盐龙湖春季为例

为了探究生态净化系统中溶解性有机物（DOM）的光学特性、空间分布特征及主要影响因子.以盐龙湖生态净化系统为例,取2017、2018年春季数据进行研究.结果表明,盐龙湖春季总磷、总氮、高锰酸盐指数浓度变化范围分别为0.05~0.25、1.25~2.75、3.99~7.17 mg·L^-1,出水溶解氧升高至（11.93±1.31）mg·L^-1、浊度降低至（13.23±2.24）NTU,而高锰酸盐指数变化不显著.主成分分析（PCA）表明盐龙湖原水、预处理区水质与外源汇入有关;而沉水植物区和深度净化区水质依赖于内源影响.荧光指数、腐殖化指数及生物源指数分析综合发现水体中DOM主要是源于陆生植物与土壤输入,腐殖化程度较低且新生的自生源DOM较多.PARAFAC模型将DOM可分为紫外光区类富里酸（239 nm,304 nm/407 nm）,可见光区类富里酸（256 nm,352 nm/439 nm）,色氨酸类蛋白质（276 nm/327 nm）和胡敏酸（292 nm,395 nm/491 nm）.紫外吸收指数表明盐龙湖原水、预处理单元、挺水植物区DOM光谱强度波动较大,沉水植物区、深度净化区DOM光谱强度较稳定.水质参数中对DOM光学特性有影响的因素主要是透明度、溶解氧、电导率、总氮和藻细胞数.     

太湖北部湖区春、冬季节天然有机质的荧光特征及环境意义

天然有机质(OM)广泛存在于各类水体,含有丰富的碳、氮、磷等生源要素,其形成、转化、归宿及其相伴随的营养盐再生过程是水生态系统营养盐生物地球化学循环的重要环节,在湖泊蓝藻水华暴发过程中势必也扮演着非常重要的营养盐供给者的角色.本研究于2015年2月和5月分别在太湖北部湖区采集了17个样品,利用POM-DOM PARAFAC三维荧光模型解析春、冬季节颗粒态有机质(POM)和溶解态有机质(DOM)的荧光特征及来源,并探讨POM和DOM各荧光组分之间及其与叶绿素a(Chla)的关系.结果表明,春、冬季节太湖北部湖区POM和DOM的荧光峰、荧光中心位置和荧光强度均存在明显的差别;POM有着比DOM更复杂的组分构成.综合POM和DOM的荧光强度和荧光指数可知,春、冬季节太湖北部湖区POM和DOM均以自生源为主,河口区受陆源贡献较大.POM(C1p~C5p)和DOM(C1d~C5d)有5种荧光组分,分别是类色氨酸(C1和C2)、类腐殖质(C3和C4)及类酪氨酸(C5).POM和DOM的荧光组分特征存在明显的差别;春、冬季节POM均以类腐殖质荧光C3为主,荧光组分高值区分别集中在梅梁湾区域和湖心区;而DOM均以类蛋白组分C2、C1和C5为主,荧光组分高值区均分布在竺山湾区域.相关分析结果显示,春季C1d与C2d(P0.01)、C3d与C4d(P0.01)、C1p与C4p(P0.05)、C2p与C5p(P0.01)均具有较强的相关性.值得注意的是,C3d(P0.01)、C4d(P0.05)与C3p均具有较好的相关关系,表明POM与DOM在组分、来源上具有某种联系.与春季类似,冬季荧光组分C1d与C2d、C3d与C4d、C1p与C2p、C1d与C2p亦具有极好的相关性(P0.01).春季C5d与Chla之间存在正相关关系(P0.01),而C2d(P0.05)、C3p(P0.01)与Chla之间具有负相关关系;冬季C4d与Chla之间也存在负相关关系(P0.05).     

东北小兴凯湖沉积物POPs污染特征及生态风险评价

采用GC-MS分析了小兴凯湖表层沉积物多环芳烃(PAHs)、有机氯农药(OCPs)和邻-苯二甲酸酯(PAEs)的污染特征,探讨了污染物的主要来源及生物毒性风险.结果表明:①小兴凯湖沉积物中PAHs含量范围在82.1～534.6 ng·g-1之间,西北湖区含量较高.沉积物中OCPs和PAEs含量范围分别在4.8～50.4...