珠三角城市群PM2.5和O3污染特征及VOCs组分敏感性分析

系统分析了珠三角城市群PM_2.5、O₃和挥发性有机物（VOCs）的污染特征,并筛选出对二次有机气溶胶（SOA）和O₃影响较大的敏感性组分。结果显示:珠三角城市群PM_2.5和O₃浓度的季节变化具有明显差异,PM_2.5和O₃分别在1月和10月出现浓度最高值。珠三角城市群VOCs主要以烷烃为主,占比为64.2%,其次为芳香烃和烯烃,含量较高的组分为丁烷、异戊烷、异丁烷和环己烷。SOA生成潜势贡献主要以芳香烃为主,占比为78.5%,其中甲苯、间,对-二甲苯和乙苯的SOA生成潜势最大。O₃生成潜势主要以烯烃为主,占比为42.3%,其次为芳香烃（34.2%）和烷烃（23.5%）,其中丙烯、异戊二烯和1-丁烯的O₃生成潜势最大。为有效缓解珠三角城市群PM_2.5和O₃污染,建议优先对机动车尾气、溶剂挥发、涂料使用和石化行业的VOCs敏感组分进行控制。     

黄河三角洲地区大气复合污染特征、成因与VOCs来源解析

为了解黄河三角洲区域细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)大气复合污染特征和成因,本文利用2021年和2022年夏秋季黄河三角洲中心城市东营市、滨州市的挥发性有机物(VOCs)连续观测数据及常规污染物数据,识别对O₃和二次有机气溶胶(SOA)生成有显著贡献的VOCs物种并对VOCs进行来源解析,同时利用基于观测的化学盒子模型探讨O₃的生成敏感性.结果表明：(1)黄河三角洲地区PM_2.5和O₃浓度“双高”的大气复合污染主要出现在秋季,夏季东营市和滨州市首要污染物均为O₃,距离入海口越远的站点O₃超标天占比越高;秋季东营市和滨州市首要污染物均为PM_2.5,且超标情况相近.(2)烯烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)对臭氧生成潜势(OFP)的贡献大,优势物种为乙醛;芳香烃对SOA生成潜势(SOAFP)的贡献大,优势物种为1,2,3-三甲苯.(3)东营市夏秋季O₃生成均处于VOCs...     

煤化工产业园区挥发性有机物污染特征及其对大气复合污染的贡献

为研究煤化工产业园区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的贡献,本研究于2021年夏季利用气相色谱/质谱联用仪在某大型煤化工产业园区开展了环境空气115种VOCs的在线监测研究,分析了VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征、潜在来源及其对O₃和PM_2.5中二次有机气溶胶(SOA)的生成贡献. 结果表明:①观测期间,园区站点VOCs的平均体积分数为89.32×10?9±50.57×10?9,显著高于该园区所在城市的城区站点VOCs浓度水平. ②含氧VOCs (OVOCs)是该园区VOCs的主要特征污染物,占总VOCs体积分数的48.2%,乙醇、丙醛和甲醛是体积分数排名前三的物种. ③VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为595.64 μg/m3,各组分对O₃贡献潜势的大小表现为OVOCs>烯烃>芳香烃>烷烃>卤代烃>含硫VOC>炔烃. OFP排名前十的物种均为OVOCs、烯烃和芳香烃,其中丙醛对OFP的贡献占比最高,占总OFP的22.2%. ④间/对-二甲苯、邻二甲苯和乙苯等苯系物对二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)的贡献突出,其中间/对-二甲苯的SOAFP最大,占总SOAFP的29.6%,主导了SOA生成. 研究显示,煤化工产业园区中丙醛和甲醛等OVOCs、顺-2-丁烯等烯烃以及间/对-二甲苯与邻二甲苯等芳香烃对大气复合污染贡献较大,是开展PM_2.5和O₃污染协同控制重点关注的物种.      

聊城市秋冬季VOCs污染特征及来源解析

为深入了解聊城市秋冬季挥发性有机物(VOCs)的污染特征、来源及其对臭氧和二次有机气溶胶的生成潜势,作者使用在线监测系统分析了城区115种VOCs的体积分数。利用最大增量反应活性系数法和气溶胶生成系数法,计算了VOCs的臭氧生成潜势(OFPs)和二次有机气溶胶的生成潜势(SOAFPs),并利用特征性比值法和正交矩阵因子模型(PMF)解析了大气VOCs的来源。结果表明：秋、冬季VOCs的化学组成相似,烷烃和OVOCs是体积浓度最高的2种组分。冬季OFPs为140.2×10^-9,约是秋季(89.0×10^-9)的1.6倍,OVOCs和C₂～C₄烯烃对秋、冬季VOCs的OFPs贡献最大(占54.7%～58.6%)。秋季(1.0μg/m³)与冬季(1.2μg/m³)生成的SOAFPs质量浓度水平相似,间/对-二甲苯、甲苯和邻-二甲苯是秋、冬季SOAFPs贡献最大的3种组分。甲苯/苯比值的分析结果表明,机动车尾气是聊城市大气VOCs的重要来源之一。PMF分析结果显示,...     

郑州市秋季VOCs污染特征及来源解析研究

为探究郑州市秋季挥发性有机化合物(VOCs)污染特征及来源,采用 GC5000 在线气相色谱仪对郑州市秋季大气环境中VOCs进行实时监测,分析了气象因素对臭氧(O₃)及其前体物的影响和VOCs污染特征,并重点利用B/T/E(苯/甲苯/乙苯)比值和正交矩阵因子模型(PMF)方法分别对VOCs来源进行了研究。结果表明：郑州市秋季温度对O₃生成影响明显,尤其是高温、扩散较差气象条件下,有利于 O₃前体物的反应消耗,促使 O₃生成及累积。郑州市秋季 VOCs 平均质量浓度为 93.4μg/m³,浓度占比贡献较大组分为烷烃(52.6%)、芳香烃(28.7%)及烯烃(17.7%),贡献较大前10物种为乙烷、乙烯、丙烷、间/对-二甲苯及甲苯等,占总VOCs的64.9%。秋季臭氧生成潜势(OFP值)为350.7μg/m³,其中烯烃和芳香烃贡献最大,分别为45.8%和41.7%,其次为烷烃12.2%,OFP贡献前10物种主要为乙烯、间/对-二甲苯、异戊二烯、甲苯及邻-二甲苯...     

镇江市商业综合体地下停车场内污染物排放特征及臭氧生成潜势分析

基于对镇江市某商业综合体地下停车场内定点在线监测,分析不同监测时段VOCs浓度水平、组分特征、臭氧生成潜势、臭氧生成潜势的主要VOCs贡献物种以及六项污染物(CO,PM₁₀,PM_2.5,NO₂,O₃,SO₂)排放特征。结果表明：综合体地下停车场整体TVOC浓度较高,均值为768.65 ppbv; 5个监测时段的VOCs组分占比表现为醇酸酯、芳香烃、醛酮类和烷烯烃类占比较高,VOCs优势物种为乙醇、乙醛和二甲苯。VOCs物种的臭氧生成潜势计算结果主要表现为二甲苯、丙烯、乙醛、丁烯等物种的臭氧生成潜势较高。综合体地下停车场5个时段CO, PM₁₀, PM_2.5, NO₂,O₃,SO₂六项污染物平均浓度分别为5766.46,159.73, 81.47, 41.50, 70.56μg/m³和3.97μg/m³,其中CO平均浓度最高,在...     

济源冬季VOCs污染特征、来源和SOAP

重工业城市济源经常发生雾-霾污染事件.挥发性有机化合物（VOCs）是二次有机气溶胶（SOA）生成的前体物,SOA对细颗粒物(PM_2.5)贡献约15%～20%.于2019年12月1日至12月31日在济源进行PM_2.5、 O₃、 VOCs和其他微量气体在线监测,并分析VOCs污染特征、来源和SOA生成潜势（SOAP）.济源观测到φ（TVOC）平均值为（54.3±27.5）×10^-9.烷烃、卤代烃和炔烃是主要组分.运用正交矩阵因子分解模型（PMF）识别并分配VOCs来源.确定8个主要VOCs来源：液化石油气/天然气（LPG/NG）、聚氯乙烯（PVC）工业、机动车、焦化工业、溶剂使用、工业、工艺过程和油气挥发.二次有机气溶胶生成潜势分析发现芳香烃对SOAP的贡献最大,其中苯系物（BTEX）对SOAP贡献最大.     

杭州市大气VOCs组成特征及二次污染生成贡献

利用2021年1～12月杭州市城区大气VOCs的观测数据,分析了VOCs化学组成及其污染特征,运用正交矩阵因子分解法(PMF)进行VOCs来源解析,并利用最大增量反应活性(MIR)和气溶胶生成系数(FAC)估算VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(AFP),量化评估其二次污染生成贡献.结果显示,观测期间杭州市大气VOCs体积分数均值为30.65×10^-9,烷烃和卤代烃是其主要组分,分别占49.23%和24.47%,浓度排名前10的VOCs物种主要为C₂～C₄的烷烃、C₇～C₈的芳香烃和乙烯.源解析结果显示杭州市VOCs主要来源为燃烧源、溶剂使用源、工业排放源、油气挥发源和机动车尾气排放源.杭州市大气VOCs的总OFP为50.56×10^-9,其中乙烯、1-乙基-3-甲基苯和甲苯是其主要贡献组分.芳香烃对AFP的贡献达到91.52%,是最重要的SOA前体物.因此,控制机动车尾气排放和溶剂使用过程中产生的VOCs对防控O₃     

典型钢铁企业VOCs污染特征及SOA生成潜势估算

为了解钢铁企业的大气污染特征,使用在线监测仪器于2016年7月对某典型钢铁企业VOCs（挥发性有机化合物）、PM_2.5和NMHC（非甲烷烃）等污染物进行观测,同时基于FAC（气溶胶生成系数）估算了该区域的SOA（二次有机气溶胶）生成潜势.结果表明:观测期间ρ（总VOCs）为（106.08±63.81）μg/m3,与ρ（NMHC）（以C计）的相关系数（R2）达到了0.8（P < 0.05）以上;VOCs中主要类别为烷烃和芳烃;ρ（O₃）超标期间的ρ（苯）和ρ（甲苯）分别比ρ（O₃）未超标时间段高47.0%和37.2%,并且高ρ（总VOCs）期间芳烃占比高达46.0%,这可能与钢铁企业在炼焦时苯系物（苯、甲苯和二甲苯）排放有关.ρ（总VOCs）、ρ（NMHC）、ρ（烷烃）、ρ（芳烃）和ρ（乙炔）均呈早晚高峰值的日变化特征,而ρ（烯烃）由于异戊二烯受天然源排放影响,呈午间单峰值的特征.观测期间的SOA生成潜势为2.54 μg/m3,较城区高出76.4%,显示钢铁企业SOA对PM_2.5具有一定贡献;其中芳烃对SOA生成贡献高达97.2%,主要贡献组分包括苯、间/对-二甲苯、乙苯、苯、邻-二甲苯.研究显示,钢铁企业VOCs污染治理应重点控制苯系物,同时烷烃的排放也不容忽视.      

杭州湾北岸上海段石化集中区臭氧重污染过程研究

为研究杭州湾O₃污染的形成机制,采用在线监测系统对杭州湾北岸上海段石化集中区O₃及其前体物开展了为期1个月(2019年5月)的同步连续观测.采用OZIPR(臭氧等值线研究)模型分析O₃生成的敏感性.在O₃重度污染期间,利用PMF(正定矩阵因子分解)模型对O₃前体物——VOCs进行源解析,采用臭氧生成潜势及气团老化分别估算了VOCs的反应活性和化学消耗.结果表明:①2019年5月杭州湾北岸上海段石化集中区O₃的IAQI(空气质量分指数)优良率仅为61.3%,ρ(O₃)第90%分位值为173.0 μg/m3.5月22日、23日发生重度O₃污染,O₃日最大8 h滑动平均值分别为(284.4±19.2)(282.0±14.2)μg/m3,分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)的77.75%和76.25%.②O₃的生成受VOCs控制,降低VOCs的排放可在一定程度上降低O₃的生成,降低NO_x的排放反而会促进O₃的生成.③O₃重度污染期间,VOCs主要来自化工区排放(72.35%)和机动车尾气排放(27.65%).④O₃重度污染期间,烯烃、炔烃及芳香烃对O₃生成的贡献率之和在80.00%以上,其中丙烯、乙烯和甲苯的贡献率分别为29.97%、15.60%和14.16%;芳香烃及烯烃和炔烃是最主要的VOCs化学消耗物种,其中φ(丙烯)、φ(乙烯)和φ(1,2,4-三甲苯)的消耗量分别为13.57×10-9、4.93×10-9和3.55×10-9.研究显示,杭州湾北岸上海段5月O₃的生成受化工区影响显著,丙烯与乙烯是O₃重污染期间关键的O₃前体物.      

海螺沟植物和积雪中有机磷酸酯的分布及来源

为研究大气传输以及干湿沉降对偏远地区环境中有机磷酸酯(OPEs)含量及分布的影响,本研究以海螺沟景区为例,采集了海螺沟的植物和积雪样品,用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析了样品中7种典型有机磷酸酯[磷酸三丁酯(Tn BP)、磷酸三氯乙酯(TCEP)、磷酸三氯丙酯(TCPP)、磷酸三(2,3-二氯丙基)酯(TDCPP)、磷酸三苯酯(TPh P)、磷酸三丁氧乙酯(TBEP)和磷酸三异辛酯(TEHP)]的含量及分布特征.结果表明,海螺沟景区常见的9种植物中7种OPEs(Σ7OPEs)的含量(以DW计)水平在43. 1～1 050. 8 ng·g-1之间,其中TBEP和TPh P含量最高,分别占Σ7OPEs总含量的36%～70%和24%～80%.冰川积雪中主要污染物与植物中一致,TBEP含量最高,占Σ7OPEs总含量的47%,其次为TPh P,占24%.采用Grads、后向轨迹模型及历史风向数据分析得出海螺沟环境显著受到人类活动扰动,其OPEs主要受来自成都方向和云南昭通与宜宾、泸州、西昌交界处方向的大气传输的影响,需要进一步研究其环境行为并加强城市污染控制.     

桂林市菜地土壤和蔬菜铅含量调查与污染评价

从桂林市采集566个蔬菜样品以及相对应的160个菜地土壤样品,同时还采集了背景土壤样品32个,测试其w(Pb),结合GIS制图和数理统计,对土壤铅空间分布特征、土壤和蔬菜中Pb的含量与富集特征进行了分析. 结果表明:桂林市土壤w(Pb)空间差异大,呈西南低、东部和北部高的特点;桂林市菜地土壤w(Pb)的范围、算术平均值和几何平均值分别为10.14～249.00、43.80和38.62 mg/kg,与背景土壤相比,菜地土壤铅积累显著(P为0.001). 蔬菜(以鲜质量计)中w(Pb)范围、中值和几何平均值分别为0.001～1.425、0.050和0.042 mg/kg,综合超标率为6.71%;叶菜类蔬菜w(Pb)显著高于根茎类和瓜果类,甘蓝、萝卜、西红柿和豆类的抗铅污染能力最强,而辣椒和茼蒿的抗铅污染能力则较差;桂林市居民人均通过蔬菜消费摄入铅的量为13.0 μg/d,不存在明显的健康风险.      

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.     

青岛及崇明岛食用鱼和鸭中共平面多氯联苯与多氯萘的研究

利用HRGC-HRMS测定了青岛海鱼和上海崇明岛淡水鱼、鸭样品中共平面多氯联苯(co-PCBs)和多氯萘(PCNs)(均以脂肪计)的质量分数,并根据每日摄取量可能带来的健康风险进行了初步探讨. 青岛海鱼中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值约为4 041和225 pg/g,崇明岛淡水鱼约为3 318和640 pg/g. 崇明岛鸭肉中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值分别约为966和43.8 pg/g. 青岛海鱼中PCNs同系物组成(以5-CNs和3-CNs为主)与崇明岛淡水鱼完全不同. 与国内外其他地区鱼和家禽相比,其污染物含量均较低. 所有样品中co-PCBs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.68～11.40 pg/g,PCNs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.001～0.210 pg/g. 根据当地人群的饮食习惯,两地人群co-PCBs和PCNs每日摄入量远低于WHO对普通人群规定的每日容许摄入量,因此不会对人群健康产生严重的负面效应.      

贵州地氟病与碘缺乏病区环境中氟和碘的研究

为查清贵州地氟病与碘缺乏病病源,对这两种地方病区地质环境及食物中氟与碘的含量进行研究.结果表明:高氟燃煤、磷块岩及富氟岩石是产生地氟病的氟源,其致病途径主要是高氟燃煤对室内空气与食物造成氟污染,其次是富氟岩、矿经风化形成富氟土壤,使其上种植的食物含氟高,从而产生氟中毒.碘缺乏病的病源是病区岩石中贫碘,导致土壤、水体及食物中碘低而致病.并探讨了这两种地方病在贵州呈互补性分布,是由氟与碘的地球化学性质相似性及贵州省岩石地层分布的地域性所引起的.      

杭州北里湖春、夏季大气氮、磷沉降研究

采集与分析了杭州北里湖2010年2月-7月这半年中干湿沉降,并计算了大气TN,TDN(总溶解氮),TP和TDP(总溶解磷)的干湿沉降通量的基础上完成的.结果表明,在北里湖地区N沉降以湿沉降为主,占61.5%,并且N沉降中主要是TDN,平均值86.7%;P沉降以干沉降为主,占61.2%,TDP占49.1%.湿沉降中TN时北里湖的富营养化有一定影响,而TP的影响比较小.TN,TP湿沉降通量与降水量相关度比较高,但TN,TP沉降通量月际变化幅度却比较小,平均为427.45和5.96 kg/km2.后3个月中TDN沉降通量低于前3个月,有利于减轻北里湖的富营养化.通过与太湖地区N,P沉降的比较,发现城市环境对N,P沉降影响很大.     

临汾市蔬菜中滴滴涕和六六六的残留与风险评价

通过采集临汾市居民普遍食用的10种蔬菜,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行检测.研究结果表明,滴滴涕和六六六在10种蔬菜中均有检出,∑DDTs的残留量为1.67~6.68 ng·g~(-1),∑HCHs的残留量为0.43~4.75 ng·g~(-1),其中含量最高的是西葫芦(∑_(10)OCP为(8.73±0.75)ng·g~(-1)).采用农粮组织和世界卫生组织(FAO/WHO)规定的可接受的每日摄取量(ADI)来进行暴露量分析,平均而言,各年龄段人群对γ-HCH和DDTs的日均口摄暴露量(EDI)值远低于FAO/WHO所规定的ADI值.由于食物残留浓度、个体体重及膳食结构变异较大,导致个体暴露水平差别较大,儿童的EDI值要高于同性别的其他年龄段人群,同一年龄段女性的EDI值普遍高于男性.通过美国环境保护局(USEPA)提出的潜在风险评价,对致癌和非致癌的健康危害分别进行评价,在目前的消费量下临汾居民食用蔬菜引起的非致癌风险较低,食用蔬菜而摄入的HCHs对人体具有潜在的致癌风险,其中儿童作为易感人群的致癌风险更高.     

福州城郊冬夏两季大气中HCHs和DDTs分布特征

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器采集了福州市大气样品,并用气相色谱-电子捕获检测器(GC-mECD)分析其中六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)残留水平、分布特征及来源.结果表明,大气ΣHCHs浓度范围为28.04~413.0 pg/m3,总体而言,城区高于郊区,夏季高于冬季,气相高于颗粒相;气相中HCHs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;夏季气相中HCHs浓度显著高于颗粒相,而冬季气相与颗粒相中HCHs浓度基本相当.4种HCHs异构体中,气相与颗粒相中均是δ-HCH相对含量最高.大气ΣDDTs浓度范围为146.5~897.8 pg/m3,总体而言,郊区高于城区,冬季高于夏季,颗粒相高于气相;气相中DDTs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;冬季颗粒相中DDTs浓度显著高于气相,而夏季颗粒相与气相中DDTs浓度无显著差异.4种DDTs异构体/同系物中,气相中o,p′-DDT的相对含量最高,颗粒相中o,p′-DDT和p,p′-DDT相对含量较高.来源解析表明,福州城郊大气中HCHs非历史污染,存在林丹的使用或输入;大气中可能存在DDTs输入,并可能有大量三氯杀螨醇的输入.     

唐山市和北京市夏秋季节大气VOCs组成及浓度变化

2007年和2008年6～9月,利用前级浓缩-气相色谱/质谱法,对唐山市大气中挥发性有机物的组成及浓度变化进行了采样分析研究.2008唐山市大气VOCs平均浓度为163.5×10-9C(碳单位体积比,下同),其中饱和烷烃占45.9%、芳香烃占29.9%、烯烃占5.9%、卤代烃占18.8%;相对2007年同期唐山大气VOCs平均浓度340.4×10-9C下降了51.9%,苯系物下降幅度最大为66.5%,卤代烃中工业排放的二氯苯浓度有所上升;2008唐山市大气VOCs比同期北京大气VOCs浓度低8.5%,奥运时段VOCs变化表明,唐山市大气VOCs除交通源外工业排放也是大气污染的重要来源.