天津市冬季颗粒物化学组成及其消光特征

于2013年冬季在天津大气边界层观测站利用Andersen撞击式采样器采集了26 d的颗粒物样品,并进行化学组分分析,同步观测颗粒物吸收系数、数浓度、能见度及其他气象要素. 对比分析了污染日和清洁日颗粒物质量浓度及其化学组成的粒径分布特征,在此基础上,利用Mie模型计算外混、内混、“核-壳” 3种混合态假设下颗粒物的消光系数、散射系数和吸收系数. 与实测吸收系数的比较可知,颗粒物的混合态可能更加接近“核-壳”态. “核-壳”态假设下颗粒物平均消光系数模拟值为(517.44±308.42)Mm-1,其中污染日平均值为(668.39±307.30)Mm-1,清洁日为(275.91±37.90)Mm-1,相对湿度对颗粒物的消光系数有显著影响. 污染日颗粒物中OM(有机质)、(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、EC和其他物质对消光系数的贡献率分别为30.4%、25.5%、17.7%、8.1%和18.3%,清洁日分别为49.8%、11.0%、7.2%、10.6%和21.4%. PM_0.4~1.1、PM>1.1~2.1、PM>2.1~10的消光系数贡献率分别为69.6%±6.7%、13.9%±3.3%和16.5%±6.4%. 污染日高浓度的细粒子是导致能见度下降的主要原因,其中亚微米颗粒物对消光占据主导地位,(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、OM是主要的消光化学组分.      

西北工业城市冬季PM2.5污染特征及理化性质

为研究西北工业城市冬季PM_2.5污染特征及理化性质,以甘肃省白银市为例,采用单颗粒气溶胶质谱等相关仪器,开展实时在线PM_2.5化学组分观测,与兰州市同期进行对比分析.结果表明,观测期间白银市PM_2.5浓度(44.89μg·m^-3)显著低于同期兰州市(70.69μg·m^-3),但含重金属颗粒物占比(7.84%)明显高于兰州市(2.92%),化学组分复杂,PM_2.5以较大粒径颗粒物贡献为主;白银含Cu、Pb和Zn颗粒物粒径分布范围较宽,其中含Cu和Zn颗粒物数量、颗粒物混合比多大于兰州市;主要污染源为汽车尾气30.91%和二次无机源13.00%,机动车尾气贡献均高于其他对比城市; 2020年1月4日发生的污染过程主要由汽车尾气和二次无机源贡献增加引起,加之前期气象扩散条件较差.白银冬季PM_2.5污染治理应以汽车尾气和二次无机源减排为主,同时加强大气重金属污染管控.     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

伊犁河谷城市群夏季不同粒径大气颗粒物组分特征及来源解析

为研究伊犁河谷城市群不同城市不同粒径大气颗粒物的组分特征和来源,于2021年7月19—29日,在伊犁河谷城市群的伊宁市、伊宁县、察布查尔锡伯自治县(简称察县)和霍城县布设6个采样点采集大气PM_2.5和PM₁₀样品,对样品中的化学组分(无机元素、水溶性离子和碳组分)进行分析,并使用化学质量平衡模型对其来源进行解析。结果表明：研究期间伊犁河谷核心区城市群PM_2.5和PM₁₀浓度均处于较低水平,分别为(22.81±2.79)和(58.81±6.95)μg/m³;从空间分布来看,伊宁市和伊宁县的颗粒物浓度相对较高,霍城县和察县的浓度相对较低。化学组分质量重构结果表明,地壳元素是研究期间PM_2.5和PM₁₀的主要组分,占比分别为39.8%和54.1%;其次为有机物,占比分别为33.2%和19.8%;二次无机离子在PM_2.5和PM₁₀中也有一定占比,分别为20.2%和10.7%。源解析结果表明,PM     

不同浓度臭氧对单颗粒气溶胶化学组成的影响

为探讨高浓度臭氧(O₃)对气溶胶生成与老化过程的影响,本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年10月在广东省鹤山大气环境超级监测站进行观测.观测期间根据O₃浓度的高低,定义了高臭氧浓度(P_H)时段和低臭氧浓度(P_L)时段,其中P_H时段O₃平均浓度为117μg·m^-3,P_L时段平均浓度为25μg·m^-3.依据化学组成的不同,观测期间单颗粒主要包含老化元素碳颗粒(EC-aged)、二次颗粒(Sec)和老化有机碳颗粒(OC-aged).P_H时段单颗粒总数(348 085)高于P_L时段(224 797),且P_H时段Sec颗粒(37.1%)的占比显著高于P_L时段(27.8%),而EC-aged颗粒(32.1%)则低于P_L时段(44.1%),OC-aged颗粒(13.5%)略高于P...     

大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源识别

研究了北京市2000年采暖期和非采暖期2个典型代表月(6月和12月)不同粒径颗粒物的质量浓度特征以及不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)分布特征,并同时利用比值法和化学质量平衡(CMB)受体模型对可吸入颗粒物(PM₁₀)中PAHs的来源进行识别和解析.研究结果表明:北京市采暖期ρ(颗粒物)明显高于非采暖期;采暖期和非采暖期不同粒径颗粒物的比例有差别,采暖期、非采暖期ρ(PM₁₀)分别约占ρ(TSP)的0.662和0.734;PAHs具有更明显富集于细颗粒物中的特征;源解析结果表明燃煤污染和机动车污染是PM₁₀中PAHs的最主要来源.      

华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析

为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期（H1:20141213T19:00—20141215T10:00;H2:20150102T10:00—20150106T03:00）和清洁期（C1:20141215T18:00—20141217T18:00;C2:20141231T16:00—20150101T20:00）大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳（OC）、元素碳（EC）、生物质燃烧颗粒（BB）、元素碳有机碳（ECOC）、钾二次颗粒（K-Secondary）、矿尘（Dust）以及重金属颗粒（HM）7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比（31.3%）最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C₃H+、C₄H₃+、C₅H₃+等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO₃-、HSO₄-、NO₂-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO₃-和HSO₄-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期（H2）EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO₃-、HSO₄-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响.      

北京交通环境PM10分布特征及重金属形态分析

以北京市西三环航天桥地区为对象,研究了城市交通环境大气可吸入颗粒物浓度及主要化学组成随时间和粒径的分布特征. 结果表明:该地区大气中ρ(PM₁₀)冬季略高于春季,秋季次之,夏季最低;颗粒物中ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)和ρ(PM_1.0)/ρ(PM₁₀)平均值分别为82.6%和70.3%;ρ(PM₁₀)与ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)与ρ(PM_1.0)之间均有显著的相关性. PM₁₀中金属元素浓度冬春季较高,夏秋季较低;Mg,Ca和Fe等地壳元素浓度随粒径的减小而降低,而Pb,Zn和Ni等重金属元素浓度总体上随粒径的减小而增加. 颗粒物中的Cr和Ni主要以有机物结合态存在,Cu,Zn和Cd主要以酸可提取态存在,Pb主要以酸可提取态和氧化物结合态存在;颗粒物中所含Cd和Zn元素的生物有效性最高. PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)在夏季和冬季最高,秋季最低,而水溶性ρ(NO₃->/sup>)全年变化不大;［0.43～2.1 μm)粒径段颗粒物中的水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)较高,分别占PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)总量的68.3%及57.6%;ρ(NO₃->/sup>)/ρ(SO₄2-)平均值为0.659.      

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

利用SPAMS研究天津市夏季环境空气中细颗粒物化学组成特征

天津市作为京津冀大气污染传输通道及环渤海经济带的重要城市,其环境空气中细颗粒物的化学组成特征及来源具有重大研究价值.本研究于2017年8月利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)采集了天津市津南区环境受体中细颗粒物的整月数据,旨在描述天津市夏季环境空气中细颗粒物的组分特征,定性判断主要污染源类.通过ART-2a聚类、合并后获得EC类颗粒,Fe-NO3颗粒,Na-K颗粒和金属类颗粒等12种颗粒类型,并对各类型颗粒在粒径分布和日变化上的特征进行了研究.EC颗粒随粒径增长数浓度占比降低,扬尘类颗粒和Fe-NO3颗粒相反;日变化结果显示光化学反应能够影响3类EC颗粒的日变化趋势,而Fe-NO3颗粒日间占比提升与白天工业生产活动排放有关.对观测时段内主要来向气团上颗粒物组成进行研究,监测点位夏季主要受西北和西南方向气团来向影响,当点位主要受西南方向上气团影响时,燃煤源的颗粒影响较大,而东南方向气团发生频率较高时,生物质燃烧源颗粒与海盐源颗粒贡献相对较高.     

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

鹤山大气超级站旱季单颗粒气溶胶化学特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱等仪器在鹤山大气超级站开展综合观测,结合ART-2a自适应共振神经网络聚类算法,将2013年11月4日~2013年12月30日期间监测到的1637330个细颗粒分成9类: EC-Fresh颗粒、EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-EC颗粒、Ca-EC颗粒、ECOC颗粒、OC-Levoglucosan颗粒、OC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒和Metal-rich颗粒.结果表明:该大气超级站所在地区旱季霾日有利于与水溶性二次无机组分混合的EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒的累积;晴朗天更有利于二次有机组分在气溶胶颗粒中生成,雨天受当地排放源的影响显著,含有较高EC-Fresh和K-EC颗粒.相关性的研究发现,EC-Nitrate/Sulfate颗粒与能见度有良好的相关性,它们对霾的形成有至关重要的作用.     

Characterization of particulate matter from diesel passenger cars tested on chassis dynamometers

Emission characterization of particle number as well as particle mass from three diesel passenger cars equipped with diesel particulate filter(DPF), diesel oxidation catalyst(DOC)and exhaust gas recirculation(EGR) under the vehicle driving cycles and regulatory cycle.Total particle number emissions(PNEs) decreased gradually during speed-up of vehicle from 17.3 to 97.3 km/hr. As the average vehicle speed increases, the size-segregated peak of particle number concentration shifts to smaller size ranges of particles. The correlation analysis with various particulate components such as particle number concentration(PNC),ultrafine particle number concentration(UFPNC) and particulate matter(PM) mass was conducted to compare gaseous compounds(CO, CO_2, HC and NOx). The UFPNC and PM were not only emitted highly in Seoul during severe traffic jam conditions, but also have good correlation with hydrocarbons and NOxinfluencing high potential on secondary aerosol generation. The effect of the dilution temperature on total PNC under the New European Driving Cycle(NEDC), was slightly higher than the dilution ratio. In addition, the nuclei mode(DP: ≤ 13 nm) was confirmed to be more sensitive to the dilution temperature rather than other particle size ranges. Comparison with particle composition between vehicle speed cycles and regulatory cycle showed that sulfate was slightly increased at regulatory cycle, while other components were relatively similar. During cold start test, semivolatile nucleation particles were increased due to effect of cold environment. Research on particle formation dependent on dilution conditions of diesel passenger cars under the NEDC is important to verify impact on vehicular traffic and secondary aerosol formation in Seoul.     

南京北郊春季含Pb气溶胶粒子来源分析

含有重金属的气溶胶粒子对人类健康有着重要的影响,其中,重金属Pb对人体神经系统有很大的危害,因此,含Pb气溶胶粒子的化学特征和来源问题一直受到人们的广泛关注.本研究于2012年3—4月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含Pb气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析.结果表明,南京北郊春季含Pb气溶胶粒子按照化学组成可分为6类:富钾-铅类(K-rich)、扬尘-铅类(DUST)、钾-元素碳-铅类(K-EC)、铜-元素碳-铅类(Cu-EC)、锌-铅类(Zn)和锰-铅类(Mn),它们主要来自钢铁冶炼、城市扬尘、燃油排放和化工排放,贡献率分别为70.66%、24.53%、2.47%和2.34%.     

上海城区二次污染物形成过程及影响因素研究

利用气溶胶质谱仪在上海典型城区开展了对夏季亚微米颗粒物(PM_1)浓度及化学组分的实时在线观测,旨在捕捉污染过程、研究二次污染物的形成机制及影响因素.结果发现,上海城区二次污染物,包括二次有机气溶胶(SOA)、硫酸盐与硝酸盐是PM_1的主要组成,占比为82.5%,其中,SOA(28%)、硫酸盐(27%)与硝酸盐(27%)的比重相当.观测期间捕捉到了一个清洁期与两次污染的生消过程,清洁期的二次有机与无机污染物显著受到局地日间光化学转化过程的影响,污染过程根据气象条件的不同可以分为不同的阶段,包括传输期、累积期与消散期.传输期与消散期的局地光化学过程对SOA的形成有显著的促进作用,累积期SOA受到颗粒相水含量与区域传输的共同作用.污染期硝酸盐浓度显著上升,液相反应是促进污染期硝酸盐生成的重要因素,而污染期硫酸盐主要受到区域传输的影响.