基于PMF模型及地统计的土壤重金属健康风险定量评价

为定量评估不同土壤重金属来源带来的人体健康风险差异,选取山东省章丘市为研究区,系统采集425处土壤样品,测定As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn共8种土壤重金属含量,采用描述性统计特征评估土壤重金属富集状态,进一步利用受体模型正定矩阵分解法（positive matrix factorization,PMF）和地统计技术确定土壤重金属的来源及分配,最后基于重金属来源构建健康风险定量评估模型.结果表明：①表层土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn含量均超出背景值,但未超出农用地土壤污染风险筛选值,表明土壤重金属出现一定的富集.②土壤重金属来源可分为3类,Cr和Ni的空间分布大致相当,且与风化母岩空间分布趋势相近,为自然来源,Cd、Cu和Zn受道路运输控制为交通来源,空间分布上受道路布局影响明显,Hg、Pb和As元素含量高值区与工业区城区分布相对应,工业排放和燃煤加剧Hg在土壤中的富集,属于工业来源,其来源占比最大约为41.85%,交通来源和自然来源分别为33.79%和24.36%.③不同种元素在手口、呼吸和皮肤接触暴露途径下产生的非致癌与致癌风险处于可接受范围内,儿童最大致癌（36.53%）与非致癌风险（36.01%）的重金属来源均为工业源,而交通源是成人的最大致癌（34.98%）与非致癌风险（37.06%）来源,重金属来源和暴露途径的差异化规避是降低重金属健康风险的关键.     

广州饮用水水源地多环芳烃分布、来源及人体健康风险评价

饮用水源水体中残留微量多环芳烃(PAHs)对人体健康存在危害.以广州饮用水水源地为研究对象,采集广州部分水厂水源水体及底泥样品,考察了样品中16种PAHs含量及分布,采用美国环保署(USEPA)的RAGS风险评估模型,对水体中PAHs人体健康风险进行了评估.结果表明,广州饮用水水源地水体中PAHs的质量浓度未超过相应的水质标准限值,水体悬浮颗粒物和底泥中ΣPAHs含量处于低至中等水平.水源地水体PAHs暴露的单项非致癌风险指数和总非致癌风险指数均小于1,非致癌风险可以忽略.水源地水体PAHs单项致癌风险和总致癌风险在5. 53×10~(-7)～5. 34×10~(-6),可能存在致癌风险但低于最大可接受风险水平.水源地PAHs为混合型污染源输入,包括石油泄漏、石油燃烧和木材、煤以及生物质的不完全燃烧.水体中PAHs与底泥中PAHs含量密切相关,PAHs在两相间的分布存在平衡分配.     

华北典型工矿城镇土壤重金属来源解析及潜在生态风险评价

为掌握典型工矿城镇土壤重金属状况,定量解析潜在来源,以河北省张家口市宣化区部分区域土壤为研究对象,采集并测定150个表层土壤中Cd、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn这7种重金属含量;采用地累积指数法和潜在生态风险指数法评估重金属污染状况和潜在生态风险;使用主成分分析法和正定矩阵因子分解（PMF）模型对7种重金属元素进行综合污染源解析,并结合地统计学法识别各潜在源的高贡献区域.结果表明：①研究区7种重金属含量的平均值范围为0.23~103.34 mg ·kg^-1,其中,Cd、Pb、Cu和Zn的含量平均值高于河北省土壤背景值,Cd污染最为严重,平均含量为背景值的2.43倍.②地累积指数和潜在生态风险指数结果显示,7种重金属污染程度依次为：Cd>Pb>Cu>Zn>Ni>As>Cr,16%点位的Cd含量处于中度污染以上水平,95%以上的点位重金属潜在生态风险处于轻度风险等级.③研究区的7种重金属积累主要来源为工业与交通的混合源、自然源和农业源,贡献率分别为33.1%、48.7%和18.2%.其中,Cd受到工业与交通的混合源和农业源的影响,Cr、Ni和As主要受自然源影响,Pb和Cu受到工业与交通的混合源和自然源的共同作用,Zn主要受工业与交通的混合源影响.主成分分析法、PMF模型与地统计学方法的有机结合,彼此印证,增加了重金属源解析结果的可信度.     

PMF和RF模型联用的土壤重金属污染来源解析与污染评价：以西北某典型工业园区为例

基于西北某典型工业园区工厂内的地表土壤中7种重金属元素[As、 Cd、 Cu、 Pb、 Hg、 Ni和Cr(Ⅵ)]的含量,分析该工业园区重金属污染特征,并采用潜在生态风险指数和地累积指数法分别进行生态风险和污染评价;利用正定矩阵因子分解(PMF)模型和随机森林(RF)模型进行定量源解析,并结合采样企业排污资料和源排放成分谱经验数据识别特征元素,判定排放源类别.结果表明,园区所有采样点位的重金属均未超过建设用地土壤污染风险管控标准(GB 36600-2018)中第二类建设用地筛选值;但相比当地土壤背景值,除As和Cr以外的5种元素均有不同程度的富集,整体呈轻微污染和中度生态风险(RI=250.04);其中Cd和Hg是该园区的主要风险元素;源解析结果得到5类主要污染源,分别是化石燃料燃烧与化工生产源(33.73%和9.71%,分别为PMF和RF所得源贡献率,下同),自然来源与废渣堆填(32.40%和40.80%)、交通排放(24.49%和48.08%)、燃煤与有色金属冶炼(5.43%和0.11%)以及电镀与矿石冶炼(3.95%和1.30%).两种模型的总体变量模拟效果R²     

新疆若羌县绿洲带地下水重金属来源解析及健康风险评价

为了解新疆若羌县地下水中重金属元素的污染程度及其来源并评价其对人类健康的危害.对采集的51组地下水样品中7种金属元素（As、Cd、Mn、Cu、Fe、Ni、和Pb）进行分析,运用多元统计分析和综合污染评价法了解7种元素的分布状况和污染特征,结合PMF源解析模型和健康风险评价模型分别揭示了若羌县地下水中金属元素的来源和健康风险.结果表明：(1)研究区地下水金属元素平均含量排序为：Fe>Ni>Mn>Cd>Cu>As>Pb,地下水中除Cu外,其他元素含量均值均高于地下水质量标准（GB/T 14848-2017）Ⅲ类水标准限值.(2)研究区地下水受到As、Cd、Mn、Fe和Ni的不同程度污染,其中Mn和Fe污染较为严重,呈面状分布,无Cu、Pb污染.(3)PMF源解析结果表明,As污染来源于矿物溶解;Cd和Ni污染受地质环境和农业活动的双重影响;Fe、Mn污染主要受自然因素影响;Pb、Cu主要来源为交通活动.(4)健康风险评价结果表明,饮用途径暴露的健康风险高于皮肤入渗途径且成人的健康风险高于儿童.非致癌健康风险（HI）主要由As、Cd和Ni经饮用途径引起.由...     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

基于蒙特卡罗模拟的土壤环境健康风险评价:以PAHs为例

为获得更为合理的健康风险评价结果,并辨识对健康风险影响最大的因素,基于蒙特卡罗随机模拟,运用概率风险评价模型,定量评估了中国上海某居民区土壤中16种PAHs对居民的健康风险水平,并对各参数进行敏感性分析.结果表明,土壤中PAHs造成的健康风险服从对数正态分布,总的致癌风险为3.43×10~(-5)±2.63×10~(-5),最小值为8.10×10~(-7),最大值为2.39×10~(-4),超过10-6的概率为95%,超过10~(-5)的概率为75%,超过10~(-4)的概率小于5%;总的危害商为4.74×10~(-2)±3.42×10~(-2),不超过1,风险较小;在7种具有致癌效应的PAHs中,苯并(a)芘、二苯并(a,h)蒽和苯并(a)蒽是总致癌风险的主要贡献物质,贡献率分别占60.41%、26.84%和6.56%;3种暴露途径中,经口途径是造成致癌风险的主要途径,贡献率为73.22%;对于总致癌风险,人体暴露参数中每日土壤摄入量、暴露周期、暴露皮肤面积敏感度较大,分别为58.35%、50.21%和20.51%;体重具有负敏感性,敏感度为-11.66%.     

基于BP神经网络的污染场地土壤重金属和PAHs含量预测

受土壤检测成本和项目周期等因素制约,污染场地土壤经常存在检测数据缺失的现象,如何利用有限的检测数据获得更全面的信息成为当前研究热点.以某金属加工厂污染场地为研究对象,运用多元统计方法分析土壤样品中重金属(As、Zn、Cu、Pb、Ni、Cd、Cr)和多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)〔苯并[a]芘(BaP)、二苯并[a,h]蒽(DBA)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[a]蒽(BaA)、萘(Nap)、?(Chr)〕之间的关联性,并以此为基础,利用已知数据建立BP神经网络模型,预测缺失土壤样本中重金属和PAHs的含量.结果表明:与GB 36600—2018《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》中的风险筛选值对比,重金属超标率表现为w(Ni)>w(Cu)>w(As)>w(Pb)>w(Zn)=w(Cd)>w(Cr),除w(Chr)未超标外,其他6种PAHs按超标率排序为w(BaP)>w(DBA)>w(BbF)=w(BaA)>w(Nap)>w(BkF).重金属Zn与Pb、As与Cd关联性较好,Cu与Ni关联性较好,Cr与其他6种重金属关联性较差,PAHs中除Nap外,BaP、DBA、BkF、BbF、BaA和Chr彼此关联性均较好;构建的BP神经网络模型的污染物浓度预测值与实测值的决定系数(R₂)范围为0.812~0.993,模拟效率系数(NSE)范围为0.779~0.959,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)均较小.研究显示,研究区土壤重金属和PAHs含量整体存在不同程度的超标现象,构建的BP神经网络模型对污染物浓度预测结果准确可靠,利用该模型对土壤污染进行空间分析与评价具有可行性,且关联性较弱的因子作为输入参数能进一步提高预测模型的精度.      

新疆典型地区植物和土壤多环芳烃污染特征、来源解析及健康风险评价

利用气相色谱-质谱法（GC-MS）测定新疆多段公路沿线和3个风景区植物和土壤中多环芳烃（PAHs）含量.结果表明,11个采样点的11个土壤样品Σ₁₆PAHs含量为18.82~2153.54 ng·g^-1,平均值为425.95 ng·g^-1,36个采样点的59个植物样品中Σ₁₆PAHs含量范围为9.93~748.30 ng·g^-1,平均值为154.11 ng·g^-1.植物样品中不同环数的PAHs平均含量高低次序为：低环（2~3环）>中环（4环）>高环（5~6环）,土壤样品不同环数的PAHs平均含量高低次序为：中环（4环）>高环（5~6环）>低环（2~3环）.特征比值法和主成分分析法分析得出,土壤中PAHs主要为燃烧和石油源,植物吸收的PAHs主要来源为木材燃烧和炼焦工业.健康风险评价结果表明,S323省道库尔勒段土壤PAHs对道路工作人员致癌风险值（CR）为1.26×10^-6,存在潜在健康风险.     

浙中典型硫铁矿区农田土壤重金属含量特征及健康风险

为探明硫铁矿开采对周边农田土壤环境及人体健康的影响,在龙游县硫铁矿区周边采集表层土壤样品(0～20 cm)42件,分析了土壤中8种重金属含量(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)及pH,采用统计学、地累积指数(Igeo)、正定矩阵因子分析法(PMF)和健康风险评估模型等方法开展研究区土壤重金属含量特征、来源...     

承德市PM2.5中多环芳烃的季节分布特征、来源解析及健康风险评价

为研究承德市PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季度变化特征和污染来源,于2019年的1、 4、 7和10月采集PM_2.5样品,采用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定了16种PAHs的浓度,并利用时序变动、特征比值和正定矩阵因子模型（PMF）的方法,分析了各季节PAHs的浓度变动、组分特征和潜在污染源.此外,为评价PAHs对健康风险的影响,采用BaP毒性当量法(BaP_Teq)及增量终生致癌风险（ILCR）模型,并结合PAHs数据和PMF结果进行分析.结果表明,采样期间承德市PM_2.5中■的变化范围为2.7～246.4 ng·m^-3,呈现（136.8±52.1）ng·m^-3（冬季）>（70.3±36.7）ng·m^-3（秋季）>（24.7±17.4）ng·m^-3（春季）>（13.7±9.4）ng·m^-3（夏季）的显著季节特征.不同环数PAHs的浓度占总浓度的占比中,5～6环的...     

上海市郊道路地表径流多环芳烃污染特征对比及源解析

随着城市化发展,我国城市地表径流污染问题日益突出,交通道路地表径流多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染受到广泛关注.以上海中心城区(漕宝路)和郊区(嘉金高速)交通道路为研究对象,采集2017～2018年7场降雨地表动态径流水样,分析道路地表径流多环芳烃的质量浓度特征及组成比例,并采用特征比值法和正定矩阵因子法(positive matrix factorization,PMF)进行PAHs源解析,从而明确交通道路地表径流PAHs的污染特征及来源差异.结果表明,郊区嘉金高速Σ16PAHs的几何均值(5 539. 2 ng·L~(-1))高于市区漕宝路(548. 1 ng·L~(-1)) 10倍以上,与嘉金高速货车比例大且清扫频率相对较低有关.两个点位的苯并[a]芘[benzo(a) pyrene,Ba P]均超过国家排放标准,尤其嘉金高速超标21倍.漕宝路和嘉金高速径流PAHs组分比例差异不大,均以4～6环为主,占比约80%.通过特征比值法定性源解析发现,漕宝路PAHs主要来自燃煤源和交通源;嘉金高速PAHs主要来自石油、煤等燃烧源和交通源. PMF定量源解析表明,漕宝路径流PAHs来源以燃气、燃煤源为主,占48. 6%,其次为交通排放源和石油源,分别占29. 8%和21. 7%;嘉金高速道路径流PAHs来源贡献比从大到小依次为交通排放源、燃煤源、石油源以及炼焦源,其贡献率分别为38. 5%、34. 6%、14. 6%和12. 6%.市、郊道路的PAHs来源及贡献率存在显著差异,燃气、燃煤源是市区漕宝路地表径流PAHs主要来源,与其所在徐汇区人口密度大、燃气使用量相对较多有关;交通排放源是郊区嘉金高速地表径流PAHs主要来源,与其客、货车流量相对较大、其排放PAHs远高于轿车有关;另外嘉金高速PAHs来源还存在炼焦源,与青浦区工业煤炭使用量较大有关.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

太原市夏季降水中溶解态重金属特征及来源

为了解太原市大气降水中溶解态重金属污染特征及来源,采用干湿沉降自动采样器采集了太原市2013~2015年夏季61场降水样品,使用ICP-MS测定了其中12种溶解态重金属,并对其浓度水平、湿沉降通量及来源进行分析.结果表明,太原市2013~2015年夏季降水p H值范围为4.34~7.95,降水量加权平均值为5.37.溶解态重金属平均浓度为236.931μg·L-1(范围66.324~1 029.212μg·L-1),主要元素是Zn和Fe,占总浓度的53.39%.12种溶解态重金属的湿沉降总通量为1.735mg·(m2·d)-1.降水中Ba、Cu、Sr、Zn、As、Cd和Pb的富集因子大于100,受到严重的人为源影响.PMF模型分析表明太原市夏季降水中重金属的主要来源为钢铁冶金、燃煤源、机动车源和地面扬尘,贡献率分别为38.34%、23.06%、20.45%和18.15%.气团的后向轨迹分析表明西南气团和东南气团对太原市夏季降水贡献最大,分别达到38%和35%,运城-临汾-晋中和晋城-长治-晋中的南部工业源污染应该引起重视.     

基于源导向的土壤重金属风险评价及管控因子分析

量化重金属来源风险可以识别主要污染源,为减轻土壤重金属对生态和人类健康风险提供科学依据.以桂北某铅锌矿流域浅层土壤为研究对象,利用潜在生态风险评价（RI）和人体健康风险评价（HRA）进行生态和人体健康风险评价,利用绝对主成分-多元线性回归受体（APCS-MLR）模型和随机森林模型进行土壤重金属源解析,最后结合RI、HRA和APCS-MLR组成联合风险评价模型量化土壤重金属来源风险.结果表明,ω（Pb）、ω（Zn）、ω（Cu）和ω（Cd）均值分别为342.77、693.34、61.27和3.08 mg·kg^-1,含量均超出农用地土壤环境筛选值,存在一定程度的污染;Pb、Cr和As是主要健康风险影响因子,对儿童的健康风险要高于成年人;源解析结果识别出矿山开采活动（来源Ⅰ）、成土母质及原生地层（来源Ⅱ）和未知源,其中Pb、Zn、Cu和Cd主要由来源Ⅰ,Cr和As主要由未知源和来源Ⅱ贡献;土壤重金属来源风险评价结果表明,潜在生态风险和非致癌风险主要由来源Ⅰ和来源Ⅱ贡献,而致癌风险主要由未知源贡献;未知源在来源解析和风险评价均占有较高比例,应对其进一步研究,为土壤重金属防治提供科学依据.基于源解析的联合风险评价模型,注重不同来源的风险特征,精准查明高风险污染源,是一种更为合理可靠的风险评价方法.     

基于PMF模型的宁南山区小流域土壤重金属空间分布及来源解析

为探明宁南山区小流域土壤重金属污染分布特征及主要污染源,确保土壤环境质量.采集并测定了 260个表层(0～20 cm)土壤样品重金属Pb、Ni、Zn、Mn、Cu、Cr和Cd.基于宁夏土壤背景值,通过单因素和Nemera综合指数评价土壤重金属污染现状,使用潜在生态风险指数对生态环境风险水平进行评价,利用正定矩阵因子分析法...