中国地区二次有机气溶胶的时空分布特征和来源分析

二次有机气溶胶(SOA)由于其在大气污染、气候变化与人体健康方面的影响,是我国大气环境中一种重要的污染物.确定中国SOA分布规律以及产生来源是大气污染防治的前提.利用全球化学传输模型(Model for Ozone and Related Chemical Tracers,Version 4,MOZART4)并集成多相SOA参数化方案,模拟了中国地区SOA的时空分布,并按前体物分区域进行了来源分析.结果表明,受SOA前体物排放分布的影响,中国地区的SOA主要分布在东部和南部地区,并且夏季SOA产量是冬季产量的2.5倍.中国地区分布的SOA由人为源排放产生占55%,高于自然源(45%);并且境内排放贡献了我国SOA产量的77%,主要影响东部近地面大气的浓度分布.境外排放主要影响我国西部地区,尤其是对高空SOA分布影响显著.     

中国大气气溶胶粒谱分布研究进展

大气气溶胶粒子浓度和粒径分布受不同环境和气象条件制约,分析其分布特征对研究大气环境具有重要意义。该文综合论述了近20年来中国大气气溶胶的谱分布研究进展,重点讨论了背景大气气溶胶、城市型气溶胶、海洋型气溶胶和沙尘气溶胶谱分布特征及相应的对数正态分布谱分布函数参数值,介绍了气溶胶谱分布垂直分布特征,并简述了气溶胶谱分布对大气能见度、人体健康及其对新粒子形成的影响,为大气环境相关研究以及各种气候模式提供参考。     

东海大气气溶胶的化学特征及来源

利用2006年11—12月、2007年2—3月、2008年5月和2008年6月在东海4个航次中采集的总悬浮颗粒物（TSP）和Anderson分级样品,分析了其中可溶性无机离子的浓度,探讨了东海气溶胶中水溶性组分的化学特征、季节变化、粒径分布及来源.结果表明,气溶胶总水溶性离子的浓度为13.5～95.3μg·m-3,平均...     

北京夏冬季霾天气下气溶胶水溶性离子粒径分布特征

为研究北京夏、冬季霾粒子中水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2009年夏季和冬季利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)和石英微量振荡天平(TEOM)对北京城区大气气溶胶分别进行了为期2周的连续采样和监测,并用离子色谱(IC)对气溶胶中的水溶性离子进行了分析.结果表明,夏季霾天PM10和PM2.5的质量浓度分别为(245.5±8.4)μg.m-3和(120.2±2.0)μg.m-3,冬季霾天对应的数值分别为(384.2±30.2)μg.m-3和(252.7±47.1)μg.m-3,无论夏季还是冬季,霾天大气细粒子污染均十分严重.细粒子中总水溶性离子(TWSS)的浓度霾天远高于对照天,其中霾天浓度上升较快的是SO24-、NO3-和NH4+,二次无机离子对霾天气的形成过程扮演重要作用.除NO3-外,其余7种水溶性离子夏、冬季霾天粒径谱分布一致,即,SO24-、NH4+主要分布于PM1.0以下的细粒子模态,Mg2+、Ca2+主要分布于PM2.5以上的粗粒子模态,Na+、Cl-和K+呈双模态分布;夏季霾天NO3-呈双模态分布,而冬季则主要分布于细粒子中.夏季霾天SO24-的平均质量中值粒径(MMAD)为0.64μm,SO24-主要来自远程SO2的云内反应,并且SO2表观转化率(SOR)高于对照天,使得霾天光化学反应生成的细粒子远远高于对照天气过程;冬季霾天SO24-的MMAD增至0.89μm,冬季因局地SO2排放并被非均相化学反应过程氧化为SO24-亦为北京大气细粒子的重要来源.夏、冬季霾天NO3-的MMAD分别为2.85μm和0.80μm,受到温度的影响,NO3-夏、冬季节分别以硝酸钙和硝酸铵的形式存在于粗、细粒子中.     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

太平洋上空硫酸盐的分布和来源

我国首次南极考察(1984年11月—1985年3月)在太平洋和南极半岛周围海域收集了31个海洋气溶胶样品。采用离子色谱法分析气溶胶中硫酸盐、火焰原子吸收法分析钠离子,结果表明,太平洋海洋气溶胶中非海盐源硫酸盐含量自北纬向南纬明显降低。在北太平洋主要是由于陆源污染源的硫酸盐在风系作用下经长距离传输而进入海洋上空;而在南太平洋,特别是南极半岛海域大气中非海盐源硫酸盐,可能主要来自海洋生物活动的产物。利用通量计算模式,估算了南极半岛海域生物源输入大气的硫通量为0.065gS/m~2·a。     

京津冀地区二次有机气溶胶形成与来源的模拟研究

近年来我国多地区发生重大的霾污染,细颗粒物（PM2.5）浓度极高,来源复杂。有机气溶胶（OA）是PM2.5的重要组成成分之一,占北半球PM2.5质量浓度的20%—90%。在重霾期间二次有机气溶胶（SOA）对OA的贡献率可达44%—71%。因此,本文利用WRF-Chem模式模拟了2017年10月23—28日京津冀地区（BTH）一次重霾污染事件,评估了亚硝酸（HONO）的非均相反应、低温影响下羟基自由基（OH）的反应速率以及挥发性有机化合物（VOCs）对SOA生成的影响。模式较好地再现了BTH的大气污染物与SOA的时空变化特征。敏感性实验分析表明：在研究期间,非均相HONO源可使区域平均SOA浓度增加30.0%;提高·OH反应的速率可使平均SOA浓度增加16.8%;同时提高排放清单中VOCs的排放量与·OH的反应速率时,SOA平均浓度可增加33.6%。并且随着污染程度的加重,SOA在OA中的占比逐渐增加。因此,除了减少一次颗粒物排放外,减少SOA前体物的排放,也是改善空气质量的重要途径之一。     

东海大气气溶胶中二元羧酸的分布特征及来源

大气气溶胶中的二元羧酸因其在全球气候变化中的潜在作用而受到广泛关注.利用2011年5月12日-6月6日在东海采集的气溶胶样品,分析其中水溶性二元羧酸及常量离子浓度,探讨东海气溶胶中二元羧酸的时空分布特征及来源.结果显示东海大气气溶胶中乙二酸、丙二酸和丁二酸的浓度分别为26.0～1475.5 ng·m-3、0.1 ～61.4 ng·m-3和0.1～132.4 ng·m-3,乙二酸在这3种二元羧酸中的贡献最大,为88.3％.东海气溶胶中二元羧酸浓度的昼夜变化不显著.空间分布整体呈现近海高、远海低的趋势.气团的来源和迁移路径以及气象因素影响气溶胶中二元羧酸的分布,气团来自污染较重的陆源时气溶胶中二元羧酸的浓度较高,气团来自清洁的海洋源时,二元羧酸的浓度则较低;阴雾天气时气溶胶中二元羧酸浓度相对较高,降雨发生时二元羧酸的浓度较低.二元羧酸与常量离子的相关性分析表明,自然源和人为源释放的挥发性有机物质在液相中氧化生成二元羧酸是东海大气气溶胶中二元羧酸的主要源,而汽车尾气和生物质燃烧的一次排放、海洋源以及碱性粗颗粒吸收气体二元羧酸不是主要源.液相中乙醛酸氧化形成的乙二酸和长链二元羧酸氧化形成的乙二酸对东海气溶胶中乙二酸的贡献分别为41％和59％.     

酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM_2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.     

南京北郊黑碳气溶胶分布特征及来源

黑碳(black carbon, BC)是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物(particulate matter, PM)中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1～5月在南京北郊利用黑碳仪AE33(aethalometer,magee)测量了黑碳气溶胶浓度数据,对其日夜变化和季节变化进行分析,并筛选出污染天与清洁天,对其特征和来源进行分析.结果显示采样期间黑炭气溶胶的平均浓度为(3.8±2.3)μg·m^-3,冬季浓度为春季的1.3倍.BC浓度呈现明显的日变化,BC高值出现在日间交通高峰时间段,受到交通排放的影响较大.?ngstr?m指数α冬春整体差异不大,春季为1.32冬季为1.30,此结果也指出BC排放源以机动车排放为主.此外,针对采样期间污染天与清洁天的BC来源特征进行分析,发现污染天机动车排放源占比为68%～87%,清洁天为72%～86%,清洁天来源小幅波动但均以机动车排放源为主,污染天相对而言存在一定的机动车源减少生物质和煤炭燃烧源增加的情况,取决于污染时段的排放情况,利用BC/CO(0.0...     

中国第四次北极科考航线上黑碳和臭氧的变化特征

利用2010年7月1日至9月20日中国第四次北极科学考察的大气成分在线观测资料,对考察航线上黑碳气溶胶(BC)、臭氧(O3)和B波段紫外辐射(UVB)的分布特征进行了分析.结果显示,这些要素总体上随纬度的增加而递减,其最大值出现在我国东部海域,最低值出现在北冰洋.进入白令海后,BC浓度变化相对平稳,白令海和北冰洋的BC平均浓度分别为15.6ng·m-3和10.5ng·m-3.白令海的平均O3体积分数比北冰洋高,分别为18.9×10-9和15.7×10-9.但在75°N以北海区O3体积分数有所升高,在80°N以北达到17.0×10-9,这一现象可能与海冰密集度和冰上光化学过程有关.UVB辐照度在中低纬地区有显著的日变化,由于在北冰洋航行期间处于极昼期,其变化幅度较小.UVB受天气影响明显,尤其是遇上气旋的阴雨天气,UVB强度较弱.     

南北极大气气溶胶单颗粒成分特点研究

运用定量电子探针微区分析技术(EPMA)分别测定了采自北极新奥尔松地区(78?55′N、11?56′E)和南极乔治王岛(62?13′S、58?47′W)极昼天气下PM10大气颗粒物样品.结果表明,北极和南极大气颗粒物化学成分存在很大差异,表现出各自不同的特点.北极的颗粒类型中,“反应的海盐”和“矿物尘”分别占颗粒总数的44%和27%,“新鲜海盐”所占的比例不到10%,“反应的海盐”中以含硝酸盐的颗粒为主,反映了外来物质或人为污染对该地气溶胶影响较大;南极的颗粒类型中,“新鲜海盐”占总数的74%左右,“反应的海盐”占19%,反应的海盐全部含硫酸盐、未发现含硝酸盐的颗粒,推测与海盐反应的含硫物质来源于海洋浮游生物代谢过程产生的二甲硫醚(DMS)及其降解产物,而与人为污染无关.     

北极海洋沉积物石油降解菌的筛选及系统发育分析

从中国第二次北极科学考察采集的海洋沉积物中经富集培养、分离筛选得到了26株石油降解菌.研究表明,分离到的石油降解菌均可在以石油为唯一碳源和能源的无机营养盐培养基中生长,其中菌株P18、P28和P29生长最佳.当培养基中石油含量为2g·L-1时,于5℃下振荡培养14d,3株菌株的石油降解率可分别达到30.96%、34.85%和51.28%.分离到的石油降解菌绝大部分(25/26)能分泌胞外脂肪酶.表明其石油降解能力与产脂肪酶能力有着较强的相关性.分子鉴定与系统发育分析表明,分离到的石油降解菌除P31和P32属于细菌域(Bacteria)拟杆菌门(Bacteroidetes)的黄杆菌纲(Flavobacteria)外,其余均属于细菌域(Bacteria)变形杆菌门(Proteobacteria)的γ-变形杆菌纲(γ-Proteobacteria),其中包括交替单胞菌目(Aheromonadales)的假交替单胞菌属(Pseudoalteromonas)、科尔韦尔氏菌属(Colwellia)、希瓦氏菌属(Shetoanella),弧菌目(Vibrionales)的发光杆菌属(Photobacterium),假单胞菌目(Pscudomonadales)的假单胞菌属(Pseudomonas)和海螺菌目(Oceanospirillales)的盐单胞菌属(Halomonas).分离到的石油降解菌以假交替单胞菌属为优势菌群,其比例可达42%.     

全国第二次土地调查前后中国耕地面积变化的空间格局

长期以来中国耕地数量受到国内外的高度关注,但是中国的耕地面积到底是多少,一直是个谜,特别是在耕地面积出现几十年持续下降的背景下,全国第二次土地调查结果居然比调查前多出了2亿多亩。论文利用全国第二次土地调查前后的耕地面积数据,从耕地总面积和不同类型的耕地面积两个维度,在不同空间尺度上,对耕地面积数据进行对比分析。研究表明：1）从区域尺度来看,“二调”多出的2亿多亩耕地主要分布在东北、华北与西北地区,其中东北地区几近一半,华南是唯一减少的区域;从省级尺度来看,26个省份耕地面积增加,以东北三省和新疆、内蒙古居多,京沪苏粤陕出现减少,尤以苏粤为甚;从市级和县级尺度来看,耕地增减空间集聚明显,耕地增加的地市和县市均以东北最为集中,耕地减少的地市以珠三角和长三角最为集中,耕地减少的县级单元以粤苏云三省最为集中。2）耕地的三种类型都出现增加,但旱地最多（53%）、水田最少（10%）;水田和水浇地均“北增南减”;旱地的增减主要分布在北方,且增减的空间分布都非常集中,东北增加较多,黄淮海平原减少较多。耕地分布重心的持续北移,加剧了水土资源的不协调性,从而影响耕地的质量,未来中国政府在高度关注耕地数量变化的同时,更应强化耕地质量的提高与保护。     

基于第二次全国土地调查的云南省坝区县、半山半坝县和山区县的划分

云南是我国西部的典型山区省份,地形坡度<8°的坝区面积仅占土地总面积的6%左右。应用云南省第二次全国土地调查中对各县（市、区）≥1 km²坝子的调查和核定成果,选取坝区耕地面积比例、坝区土地面积比例、≥100 km²坝子数等3 个单项指标,并构建了综合指标--坝区土地综合指数,采用主导指标与综合分析相结合的方法,对全省129 个县（市、区） 进行坝区县、半山半坝县和山区县的划分。结果表明,全省有21 个县属于坝区县,37 个县属于半山半坝县,71 个县属于山区县。这一研究修订了以往云南省仅以坝区耕地面积比例为指标而划分出的坝区县、半山半坝县和山区县方案,为云南省及各地合理地进行产业布局（尤其是农业生产布局）、保护坝区优质耕地资源提供科学依据和基础支撑。     

北极沉积物中硫酸盐还原菌与生物地球化学要素的相关分析

对北极楚科奇海、白令海测区34个沉积物样品的硫酸盐还原菌(SRB)含量与CaCO3、Si、S、P、Cd、Fe、Ti、Pb、Hg等地球化学要素作了相关分析．同时分析了SRB与其所在沉积物粒度与底层水温间的关系．结果表明：SRB与Si、砂及底层水温为正相关；SRB与CaCO3、Fe、Ti、P、Pb、Hg、粉砂、粘土为负相关；而SRB与Cd、S的相关性因海区不同而不同．既有负相关．也有正相关．分析了这些相关状况及其原因．     

白菜腌制中硝酸盐及亚硝酸盐含量的变化研究

硝酸盐及亚硝酸盐都是对人体有害的物质。文章研究了白菜在腌制过程中硝酸盐及亚硝酸盐含量的动态变化,实验表明亚硝酸盐的形成与白菜的腌制时间、温度、腌制液盐浓度、糖浓度等因素有关;硝酸盐的积累是受白菜的品种以及外部因素比如肥料、光、水分、温度等综合影响,在腌制过程中部分硝酸盐与亚硝酸盐相互转化。实验结果:在12℃的温度下腌制30天以后食用白菜比较好,而且腌制白菜的食盐浓度在10%~15%之间,糖浓度在3%左右较佳。     

南水北调中线工程对汉江中下游水华的影响及对策研究(Ⅰ)——汉江水华发生的关键因子分析

为了评估南水北调中线工程对汉江中下游水华的影响,在广泛现场监测、资料收集、调查论证工作的基础上,应用水动力学模型和富营养化动力学模型对汉江水华发生的成因和关键因子进行了分析。汉江水华发生的主要原因有3个:汉江中游进入城区的排污量日趋增大,藻类等生物所需的氮、磷等营养物质严重过量(此乃根本原因);汉江水枯同时长江水位增高使汉江流速变缓,产生类似于湖泊的水流特性;春季气温偏高。在已满足藻类生长需求的营养条件下,流量和流速是制约汉江水华发生的关键(敏感)因子,南水北调中线工程对汉江中下游水华的影响将主要体现在水文因子上。     

珠江三角洲光化学活跃期甲醛及其前体物的源解析研究

选取珠江三角洲大气超级站的三个代表性超级站点（东莞东城城市超级站、深圳莲花山城市超级站和鹤山花果山区域超级站）,同步在线监测和分析了2021年5~10月大气光化学活跃期甲醛（HCHO）及其前体物挥发性有机物（VOCs）组分的时空变化特征,利用多元线性回归法对HCHO来源进行解析,识别出了关键VOCs前体物及其贡献,并对比了三个点位来源及前体物的差异.结果表明：三个站点的HCHO体积浓度存在明显差异,鹤山区域站浓度最高达5.82×10^-9,与历史研究数据相比浓度升高,而城市超级站东城与莲花山浓度水平降低.臭氧浓度与甲醛浓度存在一定相关性,各站点臭氧浓度最高的9月,HCHO的平均浓度水平也高;臭氧超标日的HCHO浓度显著高于臭氧非超标日.利用多元线性回归法,选择甲苯、异戊二烯和O₃作为源示踪剂,结果表明二次源对HCHO来源贡献占比最多,范围为43.5%~54.9%,其中区域站点二次源占比高于其它两个城市站点.基于生成产率法得到各站点二次转化生成HCHO的前体物主要为烯烃,其中贡献最大的是异戊二烯,其次为乙烯和丙烯.综合对比,HCHO的一次人为源的下降导致城市站点HCHO浓度降低,较高的二次转化导致了区域站点HCHO浓度升高,需重点关注甲醛的人为源直接排放和异戊二烯、苯乙烯、乙烯等前体物.