森林地区持久性有机污染物的沉降和释放

持久性有机污染物（POPs）是一类具有毒性、难降解性和生物富集性的污染物。由于具有半挥发性,POPs可以随大气进行长距离传输并富集到极地等寒冷的偏远地区。大气沉降和挥发是POPs全球传输的关键过程。森林是POPs的重要储库,其POPs的强吸收能力加速了POPs的沉降,使得森林成为POPs大气沉降研究的重要介质。本文综述了当前森林POPs沉降研究的主要成果,重点阐述了大气POPs向植被（树冠）沉降和植被POPs向林下土壤迁移沉降这两大关键过程的特征和机制,并简要总结了林下POPs的后沉降过程（循环及再释放）和机制。最后,提出森林POPs沉降研究应着眼于观测技术开发、微观机制解析、关键规律总结、释放特征观测和多污染物耦合等方向,进而拓展大气污染物干湿沉降研究范围、丰富大气污染物干湿沉降研究的理论和方法,力争为气候变化背景下污染防治提供科学依据和理论支撑。     

四川西部山区土壤和大气有机氯污染物的区域分布

为研究持久性有机污染物（POPs）的长距离传输和边远山区POPs的区域分布与来源,于2005年10月—2008年4月在四川西部山区的卧龙自然保护区内沿巴朗山迎风坡1个海拔梯度（1 242～4 475 m）采集表层土壤和大气被动采样样品.对色谱-高分辨质谱（GC-HRMS）的数据分析表明,在卧龙山区2 800 m以上的高海拔地区,土壤和大气中HCB,HCHs和DDTs具有浓度低、分布均匀的特点,这可归因于大气长距离传输的贡献;在有人居住和活动的地区,也观测到HCHs和DDTs的浓度异常和污染情况.通过对有机氯污染物浓度水平、相对化学组成、浓度空间分布特征和季节变化等情况的综合分析,可以区分大气长距离传输和局地污染源排放2种源贡献.大气被动采样技术能够提供边远山区有机氯污染物大气浓度水平和时空分布的信息. 结合大气和土壤的现场数据,可以综合观测和表征山区环境有机氯污染物的浓度异常现象.      

北京城区大气CH4浓度及其变化规律

研究表明:北京城区大气CH4浓度日变化总特征是白天浓度低,夜间浓度高;大气CH4浓度季节变化呈明显的双峰模态,分别在夏末和冬季各出现一个峰,冬季峰值主要是人为源造成的;1985-2000年,北京城区大气CH4摩尔分数平均值为(1 883.4±73.0) nmol/mol,年平均增长率为0.82%,均比全球平均水平高,但20世纪90年代的增长速率比80年代末期低.      

基于后向轨迹对城市大气中二噁英长距离迁移来源的探讨

通过对广州某商住区大气中二噁英的季节性监测,结合后向轨迹的计算,对大气中PCDD/Fs的浓度及其长距离迁移来源进行分析.结果表明:大气中二噁英浓度有季节性变化特点,其趋势为冬季(14.4 pg·m^-3)>秋季(10.0 pg·m^-3)>春季(5.54 pg·m^-3)>夏季(3.88 pg·m^-3).同时,大气中PCDD/Fs单体特征也具有季节性特点,秋冬季节七氯代、八氯代PCDD/Fs百分比高于春秋两季,春夏两季低氯代单体百分比含量高于秋冬两季.追溯采样期间该城市大气的后向轨迹,发现秋冬两季到达广州的气团主要经过湖南、湖北和江西等北方或东北方的内陆省份,而春夏两季到达广州的气团主要经过我国东海和南海海域上空.而这种变化很可能是造成广州大气中二噁英浓度季节性变化的主要原因.     

岩溶地区持久性有机物的研究现状

近年来,岩溶地区不同环境介质中持久性有机污染物(POPs)的研究已经成为国际上该领域的热点问题。本文对POPs在岩溶地区水环境、土壤、大气和生物中的残留状况、分布特征、影响因素、迁移机制和可能来源等方面的研究现状进行了综述,结果显示岩溶地区已普遍检测出POPs,部分地区环境介质中POPs的浓度有显著降低的趋势;同时讨论了目前国内外岩溶地区POPs研究中存在的问题,并提出该研究未来可能的发展趋势。     

北京大气能见度和消光特性变化规律及影响因素

利用长时间序列的大气能见度与湿度等气象资料以及近年来大气污染物的监测数据,探讨了北京大气能见度及消光特性的变化规律及影响因素.结果显示:近50年来北京大气消光作用存在降-升-降的变化过程,1954~1967年以下降为主,20世纪60年代中期至70年代明显上升,此后特别是20世纪90年代以来北京大气消光作用基本呈缓慢下降趋势,能见度变化过程与此相反.从区域分布看北京大气消光作用北部及西部山区低于平原区,平原区存在由北向南逐渐升高的分布规律,即北部平原区低于中部市区,中部市区低于南部平原区.近10年来北京大气颗粒物消光作用区域差异逐渐减小,这与大气污染区域分布变化趋势基本一致.北京大气消光作用20世纪80年代之前冬高夏低,之后转为冬低夏高,对应于大气污染由煤烟型向综合型的转变.大气消光作用平均日变化呈双峰双谷型,09:00和21:00形成双峰,06:00和16:00处于双谷,但月际差异明显.大气消光作用受颗粒物浓度与相对湿度影响显著.高消光作用通常与高相对湿度和高颗粒物浓度有关;低消光作用出现在湿度和颗粒物质量浓度同时较小情况.相对湿度低于70%时,大气颗粒物消光作用会随着PM2.5浓度的升高明显增强,消光作用与PM2.5浓度存在线性关系;当相对湿度大于70%时,消光作用对PM2.5浓度变化的响应并不明显.     

利用PUF大气被动采样技术监测中国城市大气中的多环芳烃

利用PUF大气被动采样技术,分冬、春2个季度,对中国32个城市大气中的多环芳烃（PAHs）进行了观测.结果表明,除主要存在于气相中的2～3环PAHs与部分4环PAHs外,PUF被动采样器也可一定程度地采集大气颗粒物中的5～7环PAHs.中国城市大气PAHs的浓度与组成,主要受城市所处的地理位置、气候条件以及能源消费结构的影响.西北、华北、西南和华中地区部分城市大气中PAH总量和高环PAH浓度均较高,华南和东南沿海一带城市则相对较低.在季节变化上,表现为冬季浓度高、春季低.可能是陆源有机质在土壤中早期成岩作用的产物,春季浓度升高反映了土壤颗粒物对大气颗粒物的贡献,与扬尘天气相对应;而芴的浓度在燃煤较多的城市大气中显著增加,与其主要属燃煤成因相一致.研究表明,PUF大气被动器可很好地运用于区域大气PAH污染分布与特征对比研究.     

城市地表系统POPs多介质循环过程与模拟研究进展

城市地表系统(USS)是陆地表层系统的重要组成部分,而以不透水面覆盖为主要特征的城市土地利用/覆被变化(LUCC)时空过程,打破了系统原有自然地理格局与过程,影响不同介质和界面间的物质循环与能量流动,改变POPs等污染物的循环过程与机理,是城市环境变化和人地相互作用的指示器与重要驱动力,是城市生态环境规划与管理保护的关键依据.本文总结了城市LUCC对POPs多介质分布迁移的影响,包括单介质中POPs的时空分布特征和POPs多介质迁移累积过程;从城市POPs多介质归趋模拟和基于GIS的城市多介质归趋模拟等方面,讨论了城市POPs多介质循环过程归趋模拟的主要进展;展望今后研究中需要重点解决的科学问题:基于不透水面的城市LUCC信息精确提取及与POPs排放输入等相关数据的同化集成; POPs多介质多界面迁移、转化过程与城市LUCC的耦合机理;城市LUCC背景下POPs循环过程、机制的关键模型参数的构建与获取;基于GIS和城市POPs循环过程与机理的、具有高时空分辨率的城市多介质归趋模型(UMFM)的构建与应用.     

广州市大气可吸入颗粒物(PM10)中多环芳烃的季节变化

采集广州五山、荔湾(2002-06-12～2003-06-31)2个采样点共112个PM10样品进行了GC/MS分析,结果表明2采样点全年多环芳烃浓度范围为8.11～106.26 ng·m-3,呈现出夏季低冬季高的特征.PAHs化合物的相对分布也呈明显的季节变化,5～6环PAHs的比重夏季比冬季高,而3～4环PAHs的比重冬季比夏季高.冬季PAHs可分为2种模式,不同模式之间PAHs的浓度和分布特征有明显的差异.统计结果表明,广州市多环芳烃浓度变化主要受气象条件的影响,风速(当温度＜20℃时)和温度(当温度＞20℃时)是影响多环芳烃浓度最主要的因素.此外,本研究还表明,汽车尾气排放是广州市大气颗粒物多环芳烃污染最主要的污染来源.     

济南市背景区域大气PM2.5污染特征及其对能见度的影响

为研究背景地区大气PM_(2. 5)化学组分季节变化特征及对能见度的影响,本研究于2016年春、夏、秋、冬在济南市七星台采集大气PM_(2. 5)样品,分析其中水溶性离子组分及OC、EC的污染特征并研究其区域传输贡献.结果表明,NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-三者之和占年均离子总浓度的90. 24%,二次生成的水溶性无机离子污染较为严重. NO_3~-/SO_4~(2-)呈现出明显的冬高夏低的季节性变化特征.各季节的SO_4~(2-)和NH_4~+主要以(NH4)2SO4结合的形式存在. SOC/OC的范围是21. 17%～54. 21%,表明该地区存在较为严重的二次有机污染.四季SOR值均大于0. 1,显示本区域四季均有SO_4~(2-)的二次生成,四季NOR的值均高于SOR,可知NO2的二次转化强于SO2的二次转化.大气消光系数(Bext)的范围是172. 68～320. 61 Mm-1,年均值为256. 48Mm-1,大气消光系数呈现明显的夏低冬高的季节性趋势.后推气流轨迹显示七星台地区春、夏季主要受长距离传输和海洋源的影响,秋、冬季主要受局地源的影响.对比2008年济南市大气PM_(2. 5)污染特征研究,结果显示机动车对大气环境影响显著提升.     

若尔盖高原湿地地表水与大气湿沉降中有机氯农药和多氯联苯研究

采用高分辨率气相色谱-高分辨率质谱联用法分析位于青藏高原东缘的若尔盖高原牧场地表水和大气湿沉降中有机氯农药(OCPs)和多氯联苯(PCBs)异构体含量的季节分布特征,探讨持久性有机污染物(POPs)在边远清洁地区的地球化学行为.结果表明,若尔盖地区地表水中∑HCHs、∑DDTs、HCB、∑6PCBs平均浓度分别为0.90,1.36, 0.95,1.35ng/L.大气降水中OCPs和PCBs平均浓度分别为0.363,0.118ng/L,最大值出现在11月初冬的降雪样品中.异构体按平均浓度排序为HCB > PCB28 > p,p’-DDD > p,p’-DDE > α-HCH > γ-HCH.PCBs以PCB28和PCB52为主,除少量的PCB101外,其余高氯代PCB化合物都未在沉降样品中检出.∑HCHs、∑DDTs、∑PCBs的大气沉降通量分别为0.058~0.268,0.087~0.311,0.049~0.188ng/(m2·d).高海拔地区POPs大气沉降模式可分为“海拔梯度降水型”和“高原型”2类.类似于极地冷凝作用,高原型降雪中的POPs的沉积通量高于降雨沉降通量,但持久性较强的PCB138、PCB153和PCB180则缺失.这一结果验证了高空大气远程迁移和局地的高山冷凝效应的区别.     

海洋环境PAHs研究进展:来源、分布及生物地球化学过程

作为一种持续产生的半挥发性有机污染物,多环芳烃（PAHs）可通过大气远距离传输、海-气交换、地表径流和石油泄漏等途径进入海洋环境中,并传输到远洋、极地和深海地区,目前已在海洋大气、水体、沉积物和海洋生物中发现了PAHs的踪迹。它们参与到物理传输、多介质分配和生物地球化学循环过程中,并对海洋生态系统产生一定程度的环境风险。本文综述了海洋环境中PAHs来源、分布、地球物理及生物地球化学过程的研究进展。     

长三角地区大气NO2和CO2浓度的时空变化及驱动因子分析

以长三角城市群为研究对象,利用卫星遥感观测数据协同分析长三角地区大气NO₂和CO₂浓度的时空变化特征和驱动因子,揭示了长三角地区污染物和CO₂高浓度地区空间格局.结果表明长三角城市群地区大气NO₂和CO₂浓度的时空分布及变化特征呈现了受化石燃料燃烧和机动车排放等人为活动以及区域地形、地表覆盖、气候等自然条件的综合影响结果.大气NO₂和CO₂高浓度值围绕太湖明显呈口对西南向的U字形分布,一致于围绕太湖分布的杭州、上海、苏州、无锡、常州和南京等大型城市区域,以及安徽铜陵地区的工业排放区.大气NO₂浓度值呈现秋冬时期较高,夏季最低的季节分布特征.大气CO₂浓度受植被CO₂吸收和CO₂的积累影响,8~9月最低,4~5月最高.此外,随着人为排放活动的急剧减少,2020年1~3月的大气NO₂浓度比2019年同时期降低了50%以上,其中分布了以钢铁厂、燃煤厂为主的大型工业热源的城市NO₂浓度下降最多,如镇江、南京、马鞍山.     

Urban and rural transport of semivolatile organic compounds at regional scale: A multimedia model approach

Urban areas are generally regarded as major sources of some semivolatile organic compounds and other persistent organic pollutants(POPs) to the surrounding regions. Huge differences in contaminant emissions between urban and rural areas directly affect their fate in environmental media. Little is known about POPs behavior between urban and rural areas at a regional scale. A spatially resolved Berkeley-Trent-Urban-Rural Fate Model(BETR-UR) was designed by coupling land cover information to simulate the transport of POPs between urban and rural areas, and the Bohai Rim was used as a case study to estimate Polycyclic Aromatic Hydrocarbon(PAH) fate. The processes of contaminant fate including emission, inter-compartmental transfer, advection and degradation in urban and rural areas were simulated in the model. Simulated PAH concentrations in environmental media of urban and rural areas were very close to measured values. The model accuracy was highly improved, with the average absolute relative error for PAH concentrations reduced from 37% to 3% compared with unimproved model results. PAH concentrations in urban soil and air were considerably higher than those in rural areas. Sensitivity analysis showed temperature was the most influential parameter for Phen rather than for Bap, whose fate was more influenced by emission rate, compartment dimension, transport velocity and chemical persistence. Uncertainty analysis indicated modeled results in urban media had higher uncertainty than those in rural areas due to larger variations of emissions in urban areas. The differences in urban and rural areas provided us with valuable guidance on policy setting for urban–rural POP control.     

天津-长岛区域有机氯污染物的相对化学组成与大气传输

为了研究持久性有机污染物(POPs)的区域分布、大气传输与来源,采用被动采样技术于2006年7月—2008年6月在山东长岛与天津同步采集大气样品.色谱/高分辨质谱(GC/HRMS)分析数据表明,有机氯污染物化学组成季节变化明显.天津-长岛区域的大气样品主要按照季节聚类,表现出有机氯污染的区域性特征.天津和长岛相距约400 km,两地化学组成的相似性归因于有效的大气扩散和长距离传输.同时,天津点位的源区特征,长岛渔港和船厂含DDTs船舶防污漆的使用作为一种重要的DDTs排放,在化学组成和聚类结果中,均得到了客观的反映.有机氯污染物相对化学组成可以作为一种“指纹”和“探针”技术,研究大气污染物的传输和区域分布.      

哈尔滨市大气气相中多环芳烃的研究

在哈尔滨地区8个采样点同时安装了PUF大气被动采样器,研究了该地区2007年春季(1月末~4月末)大气气相中多环芳烃的含量和分布特征.结果表明,PUF大气被动采样器主要采集了大气气相中三环和四环的多环芳烃,占总量的91.22%~96.37%,PAHs的浓度具有明显的功能区差异,依次为:市区(356.49 ng/d),郊区(162.65 ng/d),农村(278.35 ng/d),偏远地区(183.99 ng/d),市区大气中多环芳烃的浓度是农村的2倍,偏远地区的3倍.污染源是影响大气中多环芳烃含量高低的主要因素,通过特征分子含量比值法对该地区大气中多环芳烃的来源进行了初步研究,结果表明,哈尔滨地区城市大气中多环芳烃主要来自于燃煤,农村大气中的多环芳烃主要来自于农作物秸秆的燃烧.利用毒性当量因子法对该地区大气气相中多环芳烃的健康风险进行了评价,具有与浓度分布类似的功能区差异,表明市区和农村地区大气中PAHs对于人们的健康存在较大潜在威胁.通过安装平行采样器,PUF被动采样器具有很好的重现性,研究表明,可以用于城市尺度多个采样点大气中多环芳烃的同时研究.     

福州市PM2.5污染过程中大气边界层和区域传输研究

以福建省会福州市2013年1月空气质量变化为对象,分析大气边界层变化和周边区域污染物传输对福州市大气颗粒物PM2.5的影响.利用福州市2013年1月逐日地面和探空观测资料以及NCEP提供的2013年1月FNL分析资料,通过大气边界层要素与PM2.5浓度之间的相关性,对PM2.5污染过程的大气边界层特征进行分析;同时采用HYSPLIT后向轨迹模拟及区域风场相关矢分析对影响福州雾霾的污染物区域传输路径进行探讨.结果表明:地面气温与PM2.5浓度呈正相关,地面风速与PM2.5浓度呈负相关,近地面边界层条件有利于霾颗粒物的形成和累积.但不同于我国东部主要污染源区霾污染过程中存在大气边界层逆温,福州PM2.5污染过程中并未出现大气边界层逆温结构,这一边界层结构的垂直混合可有利于区域传输的污染物从上层大气到达近地面从而加重福州霾污染,福州是华东地区一个PM2.5污染物的主要接受区,PM2.5污染物主要以外源输送为主.2013年1月份福州市清洁日近地面风向为海洋吹向大陆的东南风,霾污染日则为大陆吹向海洋的偏北风,PM2.5污染物主要从长三角地区、苏北以及安徽河南一带通过东北和西北方向的传输路径影响福州的空气质量.     

大气环境热点网格遥感筛选方法研究

为筛选京津冀及周边地区的大气环境热点网格,在卫星遥感反演获取区域灰霾天数、PM_2.5、NO₂和SO₂浓度等大气环境四项遥感监测因子的基础上,首先利用分形求和模型确定了研究区域的四项指标的背景值和标准值,然后根据ORAQI计算方式提出一种大气环境遥感综合污染指数,并提取了大气环境热点网格,最后结合高分辨率卫星数据对热点网格的工业用地情况进行初步探讨分析.结果表明,2016年京津冀及周边地区各项大气污染物的局部分布特征表现出较大差异,不同地区的主要污染物不尽相同并且呈多项污染物复合污染的特征,利用分形统计模型确定灰霾天数、PM_2.5、NO₂和SO₂浓度的背景值分别为10.7d、57.5μg/m³、515.7×10¹³mole/cm²和0.29DU,标准值分别为22.2d、112.2μg/m³、2073.1×10¹³mole/cm²和0.64DU.大气环境遥感综合污染指数表明大气环境综合污染相对最重的地区主要分布在保定中部、石家庄中北部及邢台南部和邯郸北部交界处,该区域共筛选出1782个大气环境热点网格,其中工业用地面积占比较低的网格单元比例相对较大,这表明小型企业生产排放对当地的大气环境质量影响较大.