无锡市冬季典型天气PM2.5中碳组分的污染特征

于2013-12-03~2014-01-03在无锡市对大气细粒子(PM2.5)进行了连续采集,并用热/光透射法(TOT)分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,结合气象参数,分析了冬季霾产生过程及霾天气下碳组分的污染特征.结果表明,采样期间共有3次霾产生过程,冷空气、风和降水成为改善空气质量最有效的途径.PM2.5、OC及EC的日均质量浓度分别为(132.38±87.17)、(22.80±9.77)和(2.08±1.63)μg·m-3,总碳(TC,TC=OC+EC)占PM2.5的23.57%,同时TC与PM2.5之间存在较好的相关性,相关系数为(R2)0.730;采样期间,TC在PM2.5中所占的比例与PM2.5的浓度之间存在相反的变化趋势,并且在霾天气下TC所占的比例要比非霾天气小,二次无机气溶胶粒子(SO2-4、NO-3、NH+4)的快速增长可能是造成霾天气下细粒子浓度较高的原因之一;OC/EC值为12.83,并且相关性较差,可能与二次污染有关,对二次有机气溶胶(SOC)进行估算:得到SOC平均质量浓度为9.04μg·m-3,占OC的40.96%.     

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

德州市大气细粒子中碳组分的污染特征研究

2012年2-9月间在德州市城区及郊区布置6个采样点位,分别采集了采暖季(2012年2月28日-3月4日)、风沙季(2012年5月3日-8日)、非采暖季(2012年9月20日-9月25日)共216个PM2.5样品膜,采用美国Sunset Laboratory Inc热光反射法碳谱分析仪测定了PM2.5样品中OC、EC的浓度值,应用OC/EC比值法对SOC进行了估算。结果表明,德州市PM2.5污染较严重,年平均浓度为159.68μg/m3,各点位浓度的空间分布无明显差异,季节变化趋势为:采暖季>风沙季>非采暖季。PM2.5中OC和EC的平均浓度分别为16.80μg/m3、3.65μg/m3;OC和EC的日均浓度分别占PM2.5的9.61%和2.10%,OC是PM2.5的重要组成部分;OC、EC浓度的季节变化趋势与PM2.5浓度特征相同。年平均浓度为3.91μg/m3;SOC在OC和PM2.5中所占的比例分别为22.30%和2.54%,SOC对OC具有较大的贡献;SOC在OC中所占的比值季节变化趋势为风沙季>非采暖季>采暖季。     

太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析

为研究山西省太原、阳泉、长治和晋城冬季PM_2.5中碳质组分的污染特征和来源,于2017-11-15—12-31同步采集了冬季PM_2.5样品,采用热/光分析法分析了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）组分含量,使用最小相关系数法估算了二次有机碳（SOC）浓度,并利用相关分析及正定矩阵因子分析法（PMF）研究了各城市PM_2.5中碳质组分的来源。结果表明:采样期间各城市OC、EC的平均浓度分别为（13.5±5.7）,（8.0±4.4）μg/m3,均呈阳泉（（17.3±4.5）,（13.6±3.0）μg/m3）>太原（（16.5±7.0）,（7.8±4.2）μg/m3）>长治（（12.8±4.0）,（7.7±2.8）μg/m3）>晋城（（8.3±2.9）,（2.9±1.3）μg/m3）的空间分布特点。各城市OC、EC与气态污染物SO₂、NO₂和CO均显著相关,表明燃煤源和机动车尾气对碳质组分的影响较大。OC和SOC与相对湿度均呈显著正相关,各城市SOC在OC的占比排序为太原（48%）>长治（45%）>晋城（36%）>阳泉（34%）,与相对湿度一致,说明各城市冬季SOC的形成可能主要来自液相反应。PMF解析结果显示:各城市冬季PM_2.5中碳质组分主要来源于燃煤源（24.2%~30.4%）、汽油车尾气（21.0%~30.9%）、柴油车尾气（16.1%~24.3%）和扬尘源（17.2%~20.5%）,其中燃煤源对长治冬季PM_2.5中碳质组分的贡献（30.4%）高于其他3个城市,汽油车尾气对太原的贡献（30.9%）高于其他城市,而柴油车尾气（24.3%）和扬尘（20.5%）对阳泉的贡献均高于其他城市。     

厦门市冬季大气PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

为探讨厦门市冬季大气PM_(2.5)含碳组成特征,于2014-12-10至2015-01-09同步采集了城区和郊区的PM_(2.5)样品。采用热光透射法分析了PM_(2.5)中OC、EC的质量浓度。结果表明,近年来厦门市PM_(2.5)、OC、EC的浓度表现出逐年降低的趋势。城区和郊区的OC平均浓度分别为9.77±1.87和9.17±2.42μg/m~3,EC平均浓度分别为1.87±0.73和2.43±1.10μg/m~3,与国内外其他城市相比,厦门市冬季大气PM_(2.5)中的OC、EC浓度均处于较低水平,人为引起的大气含碳成分污染相对较轻。城区和郊区的OC/EC值均大于2,SOC占OC比例分别高达34.96%、39.03%,厦门大气PM_(2.5)中的OC受到二次污染较严重。PM_(2.5)、OC、EC的分布规律表明,OC、EC受到了除天气条件以外的其他因素如OC和EC污染源种类、源强以及二次转化程度的影响。城区(R2=0.107 9)和郊区(R2=0.341 9)的OC与EC相关性不明显,初步判断厦门市冬季PM_(2.5)中OC和EC的来源较复杂,EC可能主要来自化石燃料和生物质不完全燃烧等一次排放源,OC则主要受到化石燃料燃烧和二次污染的影响,城区污染源还包括烹饪源以及生物质燃烧。     

上海中心城区冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳组成变化特征

采样分析了上海中心城区冬季2009年1月-2月PM2.5中有机碳和元素碳组分,并对其污染和变化特征进行了分析。监测分析结果表明,中心城区范围内OC、EC质量浓度空间分布无明显差异;OC、EC是PM2.5的重要组成部分,其在PM2.5中的质量分数分别为8.88%、1.49%;ρ(OC)/ρ(EC)比值较高,为5.73,且存在一定程度的二次有机污染;OC质量浓度和EC质量浓度有着很好的相关性,二者一定程度上有着相同的源;春节前后,TC浓度变化(即OC+EC)呈现明显的假日效应,机动车排放是TC的重要来源之一。     

邯郸市PM_(2.5)中含碳组分的特征及来源分析

自2012年10月13日-2014年9月11日在邯郸市采集PM2.5样品,并对气态污染物以及颗粒污染物(PM10和PM2.5)进行在线监测,将其中100个样品进行8种碳组分分析,初步探讨含碳气溶胶的特征及来源。结果发现:采样期间PM10和PM2.5的平均浓度分别274.4μg/m3和154.7μg/m3,超标率大于80%,其中2013年1月份PM10和PM2.5的最大值更分别达到924.6μg/m3和658.2μg/m3。OC/PM2.5和EC/PM2.5的比例分别为16.7%和7.0%,采暖时间段的OC及EC的污染程度相较于非采暖时间段更为严重。OC和EC的平均增长率分别为2.67和1.33,污染累积和二次转化贡献率分别占49.8%和50.2%;SOC/OC在49.3%~57.7%之间,SOC/PM2.5在7.9%~11.6%之间,二次有机物污染较为严重。因子分析表明,冬季PM2.5碳组分主要来自于燃煤和柴油车尾气排放,生物质燃烧和汽油车尾气,分别解释了PM2.5中碳组分的39.3%、28.4%以及16.3%。     

南京北郊不同大气污染程度下气溶胶化学组分特征

为了解不同大气污染程度下大气细颗粒物中水溶性化合物和含碳物质的污染特征,使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪和Model 2001热光碳分析仪分别对2015年南京北郊冬季清洁、轻/中度污染和重度污染程度下的水溶性离子、OC(有机碳)和EC(元素碳)进行了分析.结果表明,重度污染中PM_(2.5)日平均浓度为清洁天的4.0倍,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种主要二次离子平均浓度则分别为清洁天的6.4、3.1和3.9倍,且它们均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在于清洁天和污染天中.两种呈酸性的污染天均主要受流动源影响.OC与EC的最高浓度均出现在重度污染天,分别达到49.8μg·m~(-3)和10.3μg·m~(-3).清洁天中SOC平均浓度最低(4.28μg·m~(-3)),但SOC占OC质量分数却高于另外两种污染天(41.14%).通过碳组分丰度值发现燃煤燃烧和汽油车尾气排放是观测期间内碳质颗粒物的共同主要贡献源.     

西安市PM2.5中碳质气溶胶污染特征

利用热光分析法探究了西安市2017年353个PM_2.5样品中的元素碳（EC）、有机碳（OC）、甲醇可萃取有机碳（MSOC）以及热-光分析法得到的7个碳组分（OC1~4、EC1~3）的质量浓度、季节变化趋势以及来源.结果表明,西安市2017年OC、EC以及MSOC的平均质量浓度分别为（17.56±11.83）、（4.08±2.95）和（11.10±6.77）μg·m^-3.OC质量浓度的季节性趋势为冬季 > 春季 > 夏季 > 秋季;EC为冬季 > 春季≈秋季 > 夏季.MSOC/OC比值年平均值为0.64±0.20,冬季最高,夏季最低.春季OC和EC相关性较好（r²=0.76）,而在冬季的相关性较差（r²=0.43）,说明碳气溶胶的来源不同.采用EC示踪法对二次气溶胶的含量进行估算,SOC的平均含量分别占到了春、夏、秋、冬四季OC质量浓度的51.9%、38.4%、37.3%、44.0%.采用主成分分析法得出西安市的碳质气溶胶主要来源于燃煤和机动车排放.     

南京北郊秋季PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.     

城区与郊区PM2.5污染及传输特征差异性

基于云高仪激光雷达、飞机AMDAR数据和常规站点等多源观测数据,并与数值模拟（CAMx-PSAT模型）相结合,以京津冀典型城市——北京城区与郊区（密云）和石家庄城区与郊区（平山）为案例研究区域,对城区和郊区边界层高度差异（ΔPBLH）、地面PM_2.5浓度差异（ΔSurf_PM_2.5）、高空PM_2.5浓度差异（ΔVert_PM_2.5）和传输通量强度及高度分布特征差异进行分析.结果表明,由于人为热源、短波辐射和热力湍流等因素,导致城区年均边界层高度（PBLH）较郊区高8%~29%,且不同季节下城区PBLH月均较郊区高2%（石家庄4月）~47%（北京7月）.由于人为排放、逆温和大气湍流等共同作用,在0~1260 m之间等高度城区年均ρ（PM_2.5）较郊区高0.1（石家庄）~29.7（北京）μg ·m^-3,随高度增加而减小.城区年均总净通量强度远大于郊区,城区表现为流出,郊区表现为流入,是由于城区低压和郊区高压,形成城郊热力环流.北京城区和郊区与周边的年均总净通量强度之和（44.77 t ·d^-1）大于石家庄（34.44 t ·d^-1）.受风速和PM_2.5浓度的影响,在0~1260 m之间,城区和郊区与周边的净通量随离地高度的增加通量强度呈现明显增大趋势,其中1月城区和4月郊区与周边的传输交换对环境影响最为明显.不同季节下城区和郊区最大净通量的强度差异明显,两者相差2.23~4.48倍;但最大净通量强度的高度特征差异较小,主要位于611~1260 m.     

关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征及来源解析

为研究关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征和来源,于2012年12月至2013年2月在西安、宝鸡、渭南和秦岭进行PM2.5的采集,并利用热光反射法测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC).结果表明,4个采样点OC的平均质量浓度分别为47.8、45.8、31.2和37.0μg·m-3,EC分别为8.5、6.7、7.6和5.7μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)分别占PM2.5的36.4%、46.2%、36.9%和33.4%.OC和EC的相关性在西安(R2=0.93)和秦岭(R2=0.91)高于宝鸡(R2=0.58)和渭南(R2=0.62),表明OC和EC在西安和秦岭可能具有更为相似的来源,也可能具有更高的混合程度.所有样品的OC/EC比值均大于2.0,表明有二次气溶胶(secondary organic carbon,SOC)的生成,4个采样点SOC分别占OC的21.6%、40.3%、23.2%和27.8%.正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization,PMF)解析结果显示,燃煤是关中地区冬季碳气溶胶的首要来源,占45.3%~47.9%,汽油车和生物质燃烧是次要来源,分别占26.1%~33.1%和14.3%~20.1%,此外柴油车也有一定贡献.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

朔州市市区PM2.5中元素碳、有机碳的分布特征

采集朔州市市区4个点位采暖季和非采暖季环境空气PM2.5样品,利用Elementar Analysensysteme Gmb H vario EL cube型元素分析仪测定其中元素碳(elemental carbon,EC)和有机碳(organic carbon,OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行分析.结果表明,朔州市市区非采暖季PM2.5中OC和EC的平均浓度为(14.3±2.7)μg·m-3和(10.3±3.1)μg·m-3,采暖季OC、EC平均浓度分别为(23.3±5.9)μg·m-3和(20.0±5.7)μg·m-3;4个点位OC和EC的浓度均表现为采暖季大于非采暖季,其中在采暖季,点位SW中OC和EC浓度分别为28.5μg·m-3和28.1μg·m-3,高于其它采样点,在非采暖季,点位PS中OC和EC的浓度分别为17.7μg·m-3和14.1μg·m-3高于其它采样点;采暖季和非采暖季PM2.5中OC/EC值均小于2,但OC和EC相关性不好(在采暖季和非采暖季的相关系数分别为0.66和0.52),说明PM2.5中碳气溶胶来源复杂.控制碳组分一次排放来源,如燃煤烟尘、生物质燃烧及机动车尾气排放,同时关注二次污染是控制朔州市PM2.5的关键.朔州市市区采暖季和非采暖季PM2.5中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)浓度分别为(6.44±2.77)μg·m-3和(4.11±1.92)μg·m-3.     

杭甬地区大气中含碳气溶胶特征及来源分析

为了研究杭甬地区大气气溶胶中含碳气溶胶的季节性变化和它们的来源,于2014年12月至2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_(2.5)样品,利用碳热光学分析仪测定了样品中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.在此基础上,估算了含碳气溶胶总量(TCA)和二次有机碳(SOC)的浓度水平,根据OC与EC的相关性、比值和不同碳组分的特征,分析了主要来源.结果表明:(1)杭甬地区总碳(TC)年均浓度为(14.3±4.1)μg·m~(-3),占年均PM_(2.5)浓度的(26.2±6.5)%;OC和EC的年均浓度分别为(11.3±3.4)μg·m~(-3)和(3.0±0.9)μg·m~(-3).4季中,冬季TC浓度最高;(2)杭甬地区估算的TCA年均浓度为(25.6±7.5)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的(42.2±10.0)%,SOC占OC年均值的(41.1±5.5)%;(3)杭甬地区年均OC/EC比值为4.7±1.7,落在汽车尾气排放,煤炭燃烧和生物燃料燃烧的区间内,说明这些排放源都是含碳气溶胶的主要来源.各个采样点在秋冬季都具有更高的char-EC/soot-EC比值,表明了这2个季节生物质燃烧活动的贡献也不容忽视.