太湖氮磷营养盐大气湿沉降特征及入湖贡献率

2009年8月—2010年7月在太湖流域不同区域10个采样点收集降水样品230多个,测定其中不同形态N,P营养盐的质量浓度,分析太湖大气湿沉降中N,P营养盐沉降特征,计算N,P营养盐湿沉降率及其占太湖河流入湖负荷的贡献率. 结果表明:湿沉降中ρ(TN)年均值为3.16 mg/L,DTN(溶解性总氮)占TN的70%以上,其中以NH₄+-N为主;湿沉降中ρ(TN)年均值最高值出现在南部湖区,最低值出现在北部湖区. 湿沉降中ρ(TP)年均值为0.08 mg/L,相对较低. 5个区域湿沉降中不同形态N的质量浓度均表现为冬季高、夏季低,而不同形态N,P的湿沉降量均为夏季最大. 南部、东部湖区TN的湿沉降率相对较大. 各采样点湿沉降中NH₄+-N沉降率约占DTN沉降率的30.4%～52.0%,NO₃--N沉降率约占DTN的31.6%;各区域间湿沉降中DTP(溶解性总磷)占TP的比例差异较大. 大气湿沉降中TN和TP的年沉降总量分别为10 868 和247 t,为同期河流入湖负荷的18.6%和11.9%,湿沉降对太湖富营养化的贡献及可能带来的水生态系统的影响不容忽视.      

重庆缙云山降水中不同形态汞的含量及其沉降量

于2013年4月至2014年3月连续1 a,利用湿沉降自动采样器采集了重庆缙云山的雨水样品,分析了样品中不同形态汞的含量,并计算其沉降量.结果表明,降水中总汞(THg)、溶解态汞(DHg)、颗粒态汞(PHg)、活性汞(RHg)、总甲基汞(Me Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、颗粒态甲基汞(PMe Hg)的含量范围分别为7.47~120.11、2.51~43.03、2.28~77.99、0.14~15.14、2.58×10-2~101.62×10-2、0.30×10-2~72.29×10-2、1.45×10-2~63.55×10-2ng·L-1.在计算各形态汞体积加权平均含量(VWM)的基础上,分别算出其年沉降通量为:42.71、23.51、19.20、5.87、0.61、0.34、0.27μg·(m2·a)-1.Me Hg占THg的比例是0.07%~3.79%(平均1.34%),而PHg占THg的比例以及PMe Hg占Me Hg的比例分别是10.49%~89.30%(平均49.95%)、4.31%~98.86%(平均43.14%).除Me Hg外,其它形态汞的含量和沉降量都表现出了明显的季节变化特征,THg、DHg、PHg的含量均为冬季最高而夏季最低,RHg的含量在春冬季明显高于秋夏季.THg、DHg、Me Hg、DMe Hg的沉降量与降雨量具有相同的季节变化趋势,均为春季夏季秋季冬季,RHg的沉降量也是春季最大,而冬季最小.缙云山大气汞沉降不仅受到降雨量、降雨频率以及其它气象条件的影响,也受到了人为活动的干扰.     

林水复合生态系统干湿沉降离子组成及来源分析

为研究北京市林水复合生态系统干湿沉降水溶性离子化学组分特征及来源,本实验在北京奥林匹克森林公园收集四季干沉降样品,并于采样地收集植物叶片进行室内湿沉降实验,测定了干沉降10种离子和湿沉降9种离子的含量.本实验对干沉降和湿沉降中水溶性离子的浓度进行了量化对比,并分别分析了干湿沉降的主要来源.结果 表明,于湿沉降在离子组分...     

红壤丘陵区冬季大气湿沉降化学特征及森林冠层对其截留作用机制

通过对亚热带千烟洲流域的冬季湿沉降化学特征及森林穿透雨进行研究,揭示亚热带流域森林冠层对大气湿沉降中的营养元素(C、N、P、S)及金属元素(K、Ca、Na、Mg、Al、Fe、Mn、Zn)的截留与作用机制.结果表明:1亚热带丘陵区冬季大气湿沉降以酸沉降为主,p H变化范围在3.49~7.0之间,冬季酸沉降离子中以SO_4~(2-)和NO_3~-为主,其月平均沉降通量分别为4.68 kg·hm~(-2)和0.36 kg·hm~(-2),痕量金属元素中以Zn、K、Ca沉降为主,其沉降通量分别为1.72、0.56、0.36 kg·hm~(-2);2森林林冠对溶解性有机碳(DOC)、溶解性总氮(DTN)、总磷(TP)以及痕量元素Ca、Mg、Mn有明显的截留与离释作用,离释百分比达到64.69%、206.75%、301.38%、137.94%、405.25%、1 226.60%;而对Zn、SO2-4具有很好的吸收作用,吸收百分比为73.50%和12.51%,显著降低了亚热带流域冬季酸沉降对土壤生态系统的危害.     

燃煤电厂石灰石-石膏湿法脱硫系统中痕量元素的迁移分布规律

燃煤电厂是煤炭消耗的主力军,煤炭在燃烧过程中,大量痕量元素随烟气排出.随着我国环保要求的不断提高,燃煤电厂的痕量元素排放受到广泛关注.石灰石-石膏湿法烟气脱硫(WFGD)系统不仅能高效吸收烟气中的SO₂,同时影响痕量元素的迁移分布.本研究对安徽省3个超低排放燃煤电厂的WFGD系统中进/出口烟尘、石灰石、工业水、污泥、石膏和脱硫废水等环境样品进行了采集,研究了Cr、As、Cd、Pb和Hg等痕量元素的迁移分布特征.结果表明：(1)WFGD系统对烟尘中痕量元素的去除率在95%以上,脱硫污泥中Cr、As和Hg浓度分别为29.9～52.2、12.5～36.7和2.2～6.5 mg/kg,约为石膏中Cr、As和Hg浓度的7～9倍.(2)元素质量平衡分析表明,痕量元素主要来源于烟气和石灰石,主要输出为污泥和石膏,废水中仅富集少量Cd.研究显示,脱硫石膏和污泥的处置及再利用过程中需着重关注痕量元素的环境影响.     

三峡库区腹地大气微量金属干湿沉降特征

为研究三峡库区腹地大气微量金属沉降特征,在万州城区采样点收集了2014年1月~6月的干湿沉降样品,在云阳晒经村(工厂区)、云阳高阳(场镇郊区)、开县白家溪(自然保护区)、开县野塘溪(县郊区)、开县大德(乡村区)收集了2014年4月的干湿沉降样品;分别测定了样品的p H值、电导率和微量金属元素(Al、As、B、Ba、Bi、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mn、Pb、Ni、Sb、Sr、Sn、Ti、Zn、V).结果表明:1万州城区酸雨频率为48.44%,酸雨主要集中在1~4月.不同功能区酸雨频率高低顺序为:工厂区万州城区县郊区场镇郊区自然保护区乡村区.2湿沉降中20种微量金属质量浓度均低于国家地表水环境质量标准Ⅲ级标准限值,而Cd、Cu、Pb和Zn不同程度超Ⅰ级标准限值,其中工厂区相对严重.3万州城区干沉降提取液p H值在4.91~6.74之间,平均为5.79.各功能区干沉降酸度高低顺序为:工厂区县郊区万州城区乡村区场镇郊区自然保护区,这与湿沉降酸度顺序完全一致,说明干湿沉降中主要酸性物质具有同源性.4万州城区Ba、Co、Cu、Cr、Li、Mn、Ni、Sr、Zn干沉降超过湿沉降,而Al、As、B、Bi、Cd、Fe、Pb、Sb、Sn、Ti、V湿沉降大于干沉降.富集因子分析表明,万州城区Al为中等富集,Bi和Cd显著富集.     

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

大气湿沉降对长江口水域营养盐的贡献

为研究我国长江口大气湿沉降对近海水域营养盐的贡献,2004年6月～2005年5月于长江口水域崇明岛收集31个大气湿沉降样品,采用分光光度法测定溶解性NH4 、NO3-、NO2-、PO)034-和SiO23-.结果表明,大气湿沉降中营养盐月平均浓度变化较大,NH4 和NO3-浓度较高.营养盐湿沉降通量具有明显的季节性,总无机氮(TIN)、PO34-和SiO32-的湿沉降通量分别为52.02、0.17、0.10 mmoll(m2·a).NH4 是TIN的主要贡献者,占TIN的70.9%.由于大气湿沉降中营养盐的浓度和组成比例与长江口表层海水有显著的差别,可使海水表层的营养盐结构、盐度、pH等发生改变,从而影响到浮游植物生长和种群结构,甚至会引发赤潮.     

长春市城区重金属大气干湿沉降特征

为弄清长春市城区重金属大气干湿沉降特征,于2006年5月26日—2007年6月12日采用被动采样技术分采暖期和非采暖期共收集大气干湿沉降样品24件,采用全谱直读电感藕合等离子发射光谱法(ICP-AES)和原子荧光光度法(AFS),分析了其w(As),w(Hg),w(Cd),w(Cu),w(Pb),w(Zn)和w(Cr). 结果表明:长春市大气干湿沉降样品中w(As),w(Cd),w(Cr),w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)分别为38.9,2.24,92.3,76.2,0.27,115.2和462 mg/kg,均明显高于表层土壤,且w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)在采暖期均显著低于非采暖期;经估算,As,Cd,Cr,Cu,Hg,Pb和Zn大气年干湿沉降量的平均值分别为4.79,0.25,10.67,8.22,0.030,12.31和48.15 mg/(m2·a),明显高于北美和欧洲,且As,Cd和Cr在采暖期的日均干湿沉降量高于非采暖期;根据目前的重金属大气干湿沉降速率估算,重金属大气干湿沉降有可能造成长春市表层土壤中重金属不同程度的累积,其中Zn的累积最为明显.      

湛江湾大气湿沉降中营养盐的研究

于2015年5月~2016年4月对湛江湾的雨水样品进行了收集,测定了雨水中NO_2~-、NO_3~-、PO_4~(3-)和SiO_3~(2-)的浓度,分析了它们的浓度及湿沉降通量的变化情况,并讨论了湿沉降营养盐对海水生态系统的影响.结果表明,受厄尔尼诺影响,调查期间的年降雨量明显高于多年平均降雨量.雨水中NO_2~-和SiO_3~(2-)的浓度在夏季和秋季较高,NO_3~-和PO_4~(3-)的浓度在春季和冬季较高,它们的湿沉降通量均在秋季最高(平均超过全年湿沉降通量的50%).降雨量、不同来源的气团、当地的人类活动情况等是影响湛江湾湿沉降营养盐浓度和通量的主要因素,秋季湿沉降通量最高与该季节有超强台风过境有关.雨水每年给湛江湾带来的NO_2~--N、NO_3~--N、PO_4~(3-)-P和SiO_3~(2-)-Si的量分别为2.04、292.4、8.13和45.8t.秋季雨水的沉降可能在短时间内对海水中的浮游植物生长有促进作用,其他季节的促进作用可能在短时间内不明显.     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

沿海城市降水中总汞及汞同位素特征研究

大气汞沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,利用汞同位素追踪汞在大气中的迁移转化规律及潜在来源对研究汞的生物地球化学循环具有重要意义.本研究于2012—2013年对厦门市小坪、坂头、鼓浪屿和洪文站点降水中总汞(THg)浓度和汞同位素的变化特征进行了研究.结果表明,厦门降水中THg浓度为1.0～59.4 ng·L~(-1),大气THg湿沉降量为13.1μg·m~(-2)·a~(-1).厦门冷、暖季降水中THg浓度相当,但由于暖季丰沛的降水量,导致暖季THg的湿沉降量约为冷季的2.5倍.降水样品中均表现出负的偶数汞同位素质量分馏(δ~(202)Hg,-2.2‰～-1.5‰)、正的奇数汞同位素非质量分馏(Δ~(199)Hg,0.08‰～0.22‰),以及轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(Δ~(200)Hg,0.01‰～0.07‰).厦门降水中奇数汞同位素非质量分馏是大气汞液相光致还原反应的结果.偶数汞同位素非质量分馏不明显与其处于较低的纬度有关.厦门降水中δ~(202)Hg接近于厦门当地及贵州燃煤烟气中的δ~(202)Hg值,表明厦门降水中汞可能受到本地或传输过来的燃煤排放的影响.     

两次金汞齐-冷原子荧光光谱法测定大气中的痕量气态总汞

建立了两次金汞齐-冷原子荧光光谱法(CVAFS)测定大气中痕量气态总汞(TGM)的方法。研究表明:本方法的绝对检出限为2 pg;当以0.2~0.4 L·min-1 采样速度,采集12~48 h时,采样效率> 99%,精密度为9.63%;样品经2次循环加热分析,热解吸效率> 99%。这种分析方法还可以运用到其他环境样品痕量汞的测定。     

亚热带农田和林地大气氮湿沉降与混合沉降比较

本研究在位于我国亚热带区域的湖南省长沙县金井河流域,设置一个农田监测点和一个林地监测点,开展了完整的2a(2011年3月至2013年2月)大气氮素(N)湿沉降和混合沉降(湿沉降+部分干沉降)的监测,评价两种方法监测的大气氮素沉降的差别,并建立一种采用氮素混合沉降来估算氮素湿沉降的方法.结果表明采样点氮素湿沉降和混合沉降以NH_4~+-N沉降量最高,其中农田点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为26.2 kg·(hm~2·a)~(-1)、28.9 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和可溶性有机氮(DON)分别占湿沉降、混合沉降总氮(TN)的49.7%、31.3%、19.0%和48.7%、31.6%、19.7%.林地点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为23.6 kg·(hm~2·a)~(-1)、27.8 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和DON分别占湿沉降、混合沉降TN的53.9%、34.8%、11.4%和49.6%、31.6%、18.9%.研究区域降雨量与湿沉降、混合沉降雨水中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN浓度均有极显著负相关关系,而与沉降量有显著正相关性.两监测点湿沉降与混合沉降的雨水中N素浓度具有极显著线性相关性(决定系数大于0.82),根据二者之间建立的回归方程,农田点采用混合沉降估算湿沉降中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN沉降的系数值分别为0.875、0.774和0.852;林地点相应的系数值分别为0.859、0.783和0.819,该系数值主要与监测点的氮素湿沉降量及大气颗粒态氮的污染水平有关.亚热带区域采用大气氮素混合沉降替代氮素湿沉降,将导致氮素湿沉降被高估10%~18%,利用氮素混合沉降和氮素湿沉降之间的回归方程,可以较好实现采用混合沉降来估算湿沉降.     

两次金汞齐–冷原子荧光光谱法测定大气中的痕量气态总汞

建立了两次金汞齐–冷原子荧光光谱法(CVAFS)测定大气中痕量气态总汞(TGM)的方法.研究表明:本方法的绝对检出限为2 pg;当以0.2～0.4 L·min-1采样速度,采集12～48 h时,采样效率 > 99%,精密度为9.63%;样品经2次循环加热分析,热解吸效率 > 99%.这种分析方法还可以运用到其他环境样品痕量汞的测定.     

长江口大气多氯联苯干湿沉降通量

大气干、湿沉降是水体持久性有机污染物的主要来源.长江口是我国陆海相互作用研究的关键区域,是大气污染物监测的重点区域.为了解长江口大气中多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)的污染特征,本研究共采集了自2013年10月—2014年8月4个季度93对大气样品(气态和颗粒态)和13个雨水样品,分析了样品中7种典型PCBs浓度并估算了PCBs的干、湿沉降通量.结果表明:①长江口大气中PCBs(气态和颗粒态)浓度范围是2.37～207 pg·m~(-3),平均浓度为44.9 pg·m~(-3);与以海洋为背景的国内外大气中PCBs相比,浓度处于中度水平;大气中PCBs主要存在于气态中,占77%;夏季气态PCBs浓度明显高于其他3个季度;颗粒态PCBs浓度呈冬、春季高,夏、秋季低的特点.②PCBs的干沉降通量为681～2330 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为1880 pg·m~(-2)·d~(-1),冬、春季干沉降通量明显高于夏、秋季;湿沉降通量为184～1210 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为863 pg·m~(-2)·d~(-1),夏季湿沉降通量明显低于其他3个季节.总体上,PCBs干、湿沉降通量年均变化为865～3300 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为2250 pg·m~(-2)·d~(-1),干沉降占总沉降通量的69%.     

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降（TDN）浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/（hm²·a）.来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9%,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）和有机氮（DON）沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH₄⁺-N排放能有效控制流域氮沉降量.     

电子废弃物拆解区土壤Hg 和As 的分布规律

为研究电子废弃物拆解对土壤环境造成的污染,分析了浙江台州电子废弃物拆解区土壤样品中Hg 和As 的空间传输规律.结果表明,61.4%的样品Hg 含量超过国家土壤环境质量一级标准值(0.15mg/kg),9%的样品Hg 含量超过国家二级标准值(0.3mg/kg),单项污染指数评价显示轻度或中度污染.样品中As 的含量均在一级标准范围内.土壤Hg 含量受废旧物酸洗源和拆卸源影响较大,而As 含量受冶炼源影响较大,其次是酸洗源.除个别样品在下风向上随着距离的增加呈显著下降趋势外,Hg 和As 含量在不同风向上含量无差异,其余呈现无规律波动,反映了区内存在多个污染排放源.Hg 和As 含量相关性较差,说明该地区Hg 和As 的传输和沉降可能受到多种不同因素的影响.     

黄海千里岩岛大气湿沉降营养盐的研究

于2009~2010年对黄海千里岩岛的雨水进行了收集,测定了其pH值、NH4+、NO3- + NO2-、SiO32-和PO43-的含量,讨论了黄海西部湿沉降的酸雨状况、营养盐各组分浓度的变化特征、沉降通量以及对黄海初级生产力的贡献.结果表明,大气湿沉降中58%的样品5.6相似文献   

洞庭湖大气氮湿沉降的时空变异

为研究洞庭湖大气氮素湿沉降的时空变化规律,于2016年1—12月对洞庭湖不同生态区的4个监测点的湿沉降进行了为期1年的观测.结果表明:采桑湖(CSH)、断港头(DGT)、蒋家嘴(JJZ)3个监测点的全年大气氮湿沉降量分别为49.9、38.7和90.9 kg·hm~(-2),其中NO_3~--N沉降量分别占30.3%、25.8%和33.1%,NH_4~+-N沉降量分别占32.9%、41.7%和51.1%,DON沉降量分别占36.8%、32.5%和15.9%;沅江(YJ)监测点7—12月的大气氮湿沉降量为19.0 kg·hm~(-2),NO_3~--N、NH_4~+-N和DON分别占62.2%、25.1%和12.7%,除YJ监测点外,其他各监测点NH_4~+-N沉降量高于NO_3~--N沉降量.湿沉降量与降雨量呈正相关,而湿沉降浓度与降雨量呈负相关;在CSH、DGT和JJZ监测点,湿沉降量均在春季最高,分别占全年总沉降量的54.4%、60.2%和49.7%,JJZ监测点在各个季节的总氮沉降量均高于CSH和JJZ监测点.