龙岩大气颗粒物中多环芳烃源识别及污染评价

采用恒能量同步荧光法,研究了龙岩市区不同功能区冬、春季大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs含量进行了评价. 结果表明:龙岩市区各功能区大气颗粒物中ρ(PAHs)为278.95～ 718.25 ng/m3,且冬季高于春季. 根据PAHs中一些特征标志物的比值,可判断冬、春季市区内PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤污染. 采用苯并［a］芘(BaP)及苯并［a］芘等效致癌浓度(BaPE)来评价3个功能区大气颗粒物中PAHs的污染状况显示,冬季3个功能区苯并［a］芘含量(ρ(BaP))均超过国家标准(10 ng/m3),且ρ(PAHs)均严重超标.      

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

龙岩市区大气飘尘中多环芳烃污染现状的调查

采用恒能量同步荧光法研究了龙岩市区不同功能区冬、春季大气飘尘中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价。结果表明,龙岩市区各功能区大气飘尘中PAHs总量在278.95～718.13ng/m3,且冬季高于春季。根据荧蒽与芘质量浓度比值,可判断冬春季市区内PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤污染。采用苯并[a]芘(BaP)及苯并[a]芘等效致癌浓度(BaPE)来评价3个功能区大气飘尘中PAHs的污染状况,冬季3个功能区苯并[a]芘浓度均超过国家标准(BaP,10ng/m3),且PAHs基本上均严重超标。     

燃煤电厂排放烟气与大气中BaP的污染

本文通过对山西大同、神头、平定、漳泽地区大气中苯并(a)茈(以下称BaP)浓度的监测和全省十多个燃煤电厂烟道排放粉尘中BaP的检测,阐明燃煤电厂排放烟气与大气中BaP污染的关系。     

基于CMAQ模式的中国大气BaP迁移转化模拟研究

在空气质量模式CMAQ中增加了对大气中苯并[a]芘(BaP)传输、转化和沉降过程的模拟,新增了BaP气相/颗粒相间分配模式(K_OA吸收模式)以及BaP化学转换,并采用该模型模拟了2014年1、4、7、10月四个季节代表月中国大气中BaP的浓度以及干湿沉降通量的空间分布特征.模拟结果与部分地区的实测数据进行了初步对比验证,结果显示BaP浓度的模拟值和测量值的量级基本一致,其比值基本在1~2个量级范围内,表明模拟结果处于可接受的范围.基于模型结果,还探讨了BaP浓度与沉降季节变化特征与人为源排放的紧密联系,说明湿沉降是BaP最主要的沉降途径.BaP沉降的空间分布与其排放源和浓度具有密切的联系,并且具有长距离输送的特征等.     

南京地区典型有机污染物长距离输送潜力研究

为研究典型有机污染物在南京地区的长距离输送潜力,以p,p’-DDT、γ-HCH、BaP和HCB为研究对象,运用TaPL3模型计算了其在研究区大气及水体中的长距离输送潜力.结果表明,BaP和p,p’-DDT通过大气的特征迁移距离(CTD)较小,分别为198 km和255 km,表现为大气污染长距离输送能力较小,污染较难扩散;而γ-HCH和HCB则更倾向于通过水体或大气进行长距离输送,其水体CTD分别为91 558 km和19 056 km,大气CTD分别为1 858 km和21 104 km,有利于其在研究区的扩散;水对γ-HCH和HCB的黏着度为负值,分别为-2.1和-54.86,表明γ-HCH和HCB更倾向于滞留在大气环境中,其通过大气并达到稳态后在大气中的质量分数为0.551%和2.2%;通过水体且达到稳态后在大气中的质量分数为0.149%和1.05%,高于p,p’-DDT和BaP.     

苯并(a)芘及其代谢产物的连续降解研究

在以驯化过的芽孢杆菌(BA-07)降解BaP的过程中,鉴定出2个BaP的未开环代谢产物顺式-4,5-二氢-4,5-二醇-BaP(cis-BP4,5-dihydrodiol)和顺式-7,8-二氢-7,8-二醇-BaP(cis-BP7,8-dihydrodiol).由于该产物对微生物有一定毒性,所以难于进一步降解.为提高BaP降解的同时,降低cis-BP4,5-dihydrodiol和cis-BP7,8-dihydrodiol的累积,对2种降解方法(即单纯用BA07降解和运用高锰酸钾与BA-07耦合的方法降解)进行了比较,并且优化了连续降解的参数.结果表明,①对BaP及其代谢产物的连续降解,化学氧化与微生物耦合(高锰酸钾与BA-07)的降解效果明显好于单纯利用微生物(细菌BA-07)的降解;②在同一时间取样,cis-BP4,5-dihydrodiol的残留率均高于cis-BP7,8-dihydrodiol;③当BaP的浓度为40μg/mL,培养基的最佳pH为7.0,以琥珀酸钠为共代谢底物,可以显著提高BaP降解率,降低cis-BP 4,5-dihydrodiol和cis-BP7,8-dihydrodiol的累积.同时提出了化学氧化与微生物协同的方法可以有效促进环境中持久有机污染物的连续降解.     

大气飘尘中苯并[a]芘的激光诱导荧光法测定

以激光诱导荧光法测定大气飘尘中的苯并[a]芘。方法的检测限为0.01μg·l~(-1),降低了常规荧光法的检测限。综合溶剂提取、柱色层及纸色层分离技术,测定了上海市某些地区大气飘尘样品中苯并[a]芘的含量。     

基于ICE-SSD联用的地下水中苯并[a]芘生态风险评价——以下辽河平原地下水为例

借鉴地表水生态风险评价框架,尝试构建地下水生态风险评价方法,以下辽河平原地下水为例,开展地下水中苯并[a]芘(BaP)的生态风险评价工作.通过开展示范区地下水生态系统特征分析,筛选出用于地下水生态风险评价的代表性物种,共计5门9科.基于种间关系模型(ICE),推导地下水代表性物种的毒性数据.选取日本三角涡虫作为地下水典型物种,模拟地下水条件开展急性毒性试验,测试结果与模型推导数据间具有较好的一致性,初步验证了模型推导数据的可靠性;同时将测试结果应用于模型数据的校正,以降低方法的不确定性.基于此,构建地下水生态系统物种敏感度曲线(SSD);参考EPA方法构建地表水生态系统SSD曲线;地下水生态系统和地表水生态系统对于BaP 5%物种有害浓度(HC5)值分别为0.11μg·L~(-1)和0.58μg·L~(-1),初步表明地下水物种对BaP胁迫更为敏感.结合下辽河平原区地下水中BaP的暴露浓度水平,开展地下水生态系统风险评价,结果表明:处于高风险水平(RQ1)的概率为0.61%,表明胁迫因子BaP对下辽河平原地下水生态系统影响有限.     

基于DALYs的北京市大气PM2.5载带苯并[a]芘疾病负旦研究

苯并[a]芘(BaP)是一类兼具强致癌性和非致癌毒性的物质,可随PM_(2.5)经呼吸途径进入人体而威胁健康.本文采集2016年北京城区监测点PM_(2.5)样品并采用气相色谱质谱联用仪测定其载带BaP浓度.通过BaP的流行病学及动物毒理学数据的检索和分析,确定BaP呼吸暴露的致癌和非致癌毒效应评价终点及其剂量效应关系.运用伤残调整生命年(DALYs)指标估算了呼吸途径人群PM_(2.5)载带BaP暴露导致的疾病负担.结果显示北京市BaP导致总疾病负担为431.36 DALYs·a~(-1),每千人DALYs为0.03 a~(-1).其中非致癌效应的疾病负担为1.98 DALYs·a~(-1),致癌效应为429.39 DALYs·a~(-1).不同毒效应的疾病负担排序为:癌症(99.54%)发育毒性(0.41%)生殖毒性(0.04%).不同季节的疾病负担贡献差异较大.北京市BaP暴露导致疾病负担的主要贡献季节为冬季,疾病负担贡献的顺序为冬季(88.01%)秋季(4.91%)春季(4.34%)夏季(2.74%).     

苯并(a)芘在四种食用淡水鱼中的含量和分布

利用GC-MS测定了购自北京市场的4种食用淡水鱼(鲫鱼、胖头鱼、鲤鱼、草鱼)的5种组织器官(脑、肝、泡、卵和肌肉)中BaP的含量,分析了BaP在4种食用淡水鱼中的分布特征及其对人体的健康风险.结果表明,鱼体BaP湿重含量范围为0～0.057ng·g-1,BaP脂标化含量范围为0.02～21·22 ng˙g-1·BaP在不同组织器官和不同鱼种中的湿重含量差别不显著;而不同鱼种和组织器官中BaP脂标化含量则有一定的差异性.4种鱼中,胖头鱼BaP脂标化含量水平最高,鲫鱼次之,草鱼和鲤鱼较低;各组织器官中,肝脏的BaP脂标化含量相对最高,肉、泡、籽次之,脑中BaP脂标化含量相对最低.鱼体中BaP湿重含量均低于USEPA规定的可食用生物组织器官中BaP含量的上限值(0.67 ng·g-1,wetweight),对人体的致癌风险远小于10-5.     

超声提取环境样品中苯并(a)芘的研究

一、前 言 生物试验表明,苯并(a)芘(简称BaP)是一种有强致癌性的有机物。它广泛地存在于环境中,大气、水、土壤以及一些粮、油、肉等食物中都含有不同数量的BaP,形成了对人体健康的潜在威胁。因此,监测环境中BaP含量的工作,正在日益增多。     

焦化厂空气中苯并(a)芘污染现状及健康风险评价

采集并监测分析某焦化厂不同生产工段废气和附近敏感点环境空气中苯并(a)芘(BaP)的浓度。结果表明:该焦化厂厂区BaP浓度为1.49×10-5~2.35×10-4mg/m3,推焦处浓度最高;厂区BaP人体日暴露值为1.19×10-4~1.88×10-3mg/m3,其中推焦工日暴露值最高,为1.88×10-3mg/m3,应采取措施保障职工身体健康。     

PBPK模型在苯并[α]芘健康风险评估中的应用探讨

苯并[α]芘〔benzo[α]pyrene,BaP〕是环境中广泛存在的一种致癌多环芳烃,带来的健康风险受到普遍关注. 基于生理的药代动力学(physiologically based pharmacokinetic, PBPK)模型是一种预测污染物在生物体内部剂量的数学模型,近年来在健康风险评估中应用广泛. 本文介绍了BaP对生物体的健康危害,概述了BaP的PBPK模型研究进展,指出了BaP人体PBPK模型存在BaP及代谢物的代谢机理尚未完全明确、代谢参数可靠性不高、模型还需继续完善等问题,并探讨了PBPK模型在BaP健康风险评估中的应用. 一方面,PBPK模型在阐明内暴露监测结果及补充完善污染物在人体内的代谢机理方面具有明显优势,基于PBPK模型分析完善了BaP生物标志物3-羟基苯并[α]芘在肾小管重吸收的肾脏排泄机制;另一方面,PBPK模型作为外推工具,通过种间外推可以量化污染物的种间药代动力学差异,减小动物健康剂量水平外推至人体基准值的不确定性;通过体外到体内的外推可以关联内外暴露剂量,利用反剂量学推导人体健康基准值. 这两种外推方法的应用均可以提高人体健康基准值推导的科学性、准确性. 并以BaP为例剖析了PBPK模型不确定性来源,提出了提高模型精确性的方法. 最后,为了进一步推动完善BaP的人体健康风险评估方法体系,本文探讨总结了3个重点研究方向:一是探索PBPK模型应用于BaP健康风险评估的方法体系;二是探索可靠性更高的BaP健康风险评估概率模型;三是开展BaP的生物标志物用于人体健康风险评估可行性研究.      

兰州地区16种多环芳烃的长距离迁移潜力和总持久性模拟研究

使用TaPL3模型对兰州地区16种PAHs通过大气和水体的长距离迁移潜力(LRTP)和总持久性(Pov)进行了模拟研究,比较了不同环数多环芳烃(PAHs)的特征迁移距离(CTD)和Pov的大小,对两者的关系进行了分析讨论,并以BaP为例对关键参数进行了灵敏度分析.研究结果表明,16种PAHs在兰州地区通过大气的特征迁移距离(CTDAir)在18.9km(BghiP)和734.9km(PYR)之间,总持久性(PovAir)在0.41d(ACE)和1304.76d(BaP)之间;通过水体的特征迁移距离(CTDWater)在511.1km(NAP)和34472.6km(BghiP)之间,PovWater在5.35d(NAP)和4156.59d(BghiP)之间.16种PAHs中,芘在空气中的LRTP最大,苯并[ghi]芘在水中的LRTP最大.中、高环数PAHs的PovAir和PovWater要比低环数PAHs高.此外,CTD和Pov没有表现出直接的关系.与国外的同类研究相比,BaP在兰州地区的CTDAir明显偏低.     

南京大气气溶胶中多环芳烃源识别及污染评价

采用GC、GC-MS等方法,研究了南京市不同功能区夏、冬季大气气溶胶中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价.结果表明,南京市各功能区气溶胶中PAHs总量在19.73～497.40ng/m³之间,且冬季高于夏季,细颗粒中含量高于粗颗粒.通过一些特征标志PAHs的比值,可判断夏季各功能区的PAHs污染主要来自于汽车尾气(主要是柴油型)的排放,冬季则为汽车尾气和燃煤污染.采用苯并(a)芘(BaP)及苯并(a)芘等效致癌浓度(BaPE)来评价5个功能区气溶胶中PAHs的污染状况,夏季除交通干道超过国家标准(BaP,10ng/m³),居民区细颗粒中略超过居民区标准(BaP,5ng/m³)外,空气质量良好.而冬季各功能区PAHs基本上均严重超标.     

苯并[a]芘对鲫鱼生物标志物的影响研究

研究了苯并[a]芘暴露对鲫鱼(Carassius auratus)的几种生物标志物的影响.在鲫鱼接受3个不同质量分数苯并[a]芘(BaP)的腹腔注射14 d后,分析了其肝脏7-乙氧基-3-异吩噁唑酮-脱乙基酶(EROD)活性,以及超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)、谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)等抗氧化酶活性和红细胞核异常(NA)率变化.结果显示:w(BaP)为1 mg/kg处理组的EROD活性显著升高(P＜0.001).w(BaP)为0.1和1 mg/kg处理组SOD活性显著低于对照组(P＜0.001),在暴露结束时,w(BaP)为1 mg/h处理组CAT活性显著低于对照组(P＜0.01),而w(BaP)为0.1和1 mg/kg处理组GPx活性被显著抑制(P＜0.001).表明BaP对EROD活性有诱导作用,而对SOD,CAT和GPx等抗氧化酶活性的抑制作用明显.所有处理组NA率与对照组均无显著差异.因此,鲫鱼EROD,SOD,CAT和GPx等酶活性的改变适于作为生物标志物,可以用来显示暴露于多环芳烃有机污染物鱼类的生活状态.      

酚类及羟基化合物对BaP代谢影响的研究

经叔-丁基-羟基-苯甲醚(BHA)对照、HPLC分析结果表明,天然化合物如从甜瓜蒂(Cucumis melo L. cucurbitaceae)提取的葫芦素B、从徐长卿根(Pycnostelma paniculatum(Bge)K.Shum)提取的牡丹酚、人工合成的对乙氧基苯酚及维生素E中间体2,3,5-三甲基氢醌对BaP在大鼠肝微粒体体外代谢均有不同程度的抑制作用。当其浓度为25μM时,对BaP9,10-二醇及9-OHBaP的生成抑制较对BaP7,8-二醇及BaP4,5-二醇的更强。     

鞍山市大气细颗粒物PM2.5中PAHs污染的季节变化特征

PM2.5作为可吸入人体的细颗粒物在大气中停留时间长、输送距离远,对人体健康和大气环境质量影响非常大.选取鞍山市城区7个点位分别采集了4个季节的大气细颗粒物PM2.5样品,通过对其中多环芳烃PAHs的监测,采用BaP当量致毒系数TEF,分析了鞍山市大气PM2.5中PAHs毒性当量随季节的分布特征.研究表明,鞍山大气PM25中PAHs含量的季节分布趋势为:冬季＞秋季＞春季＞夏季.工业区及工业区周边BaP毒性当量浓度要远高于居住区和对照点.     

用尿中1-羟基芘评价人体暴露PAHs的肺癌风险

 采集并分析了100名不吸烟成人24h呼吸的空气样品和尿液样品,建立了人尿中1-羟基芘(1-OH-Py)浓度与苯并(a)芘(BaP)、芘(Py)等14种多环芳烃(PAHs)呼吸暴露浓度的定量关系.参考现有关于BaP空气污染浓度与肺癌死亡率的剂量-反应关系模型,推导出用尿中1-OH-Py预测人体呼吸暴露PAHs的肺癌风险模型.用建立的模型对100名受试者进行了肺癌风险评价,结果表明,一般人群BaP暴露的肺癌风险约为11/10万,焦炉工人约为160/10万;若同时考虑14种PAHs的BaP当量毒性,则其相应肺癌风险要高出约0.5倍.一般人群的尿中1-OH-Py的生物暴露限值为0.11μmol/mol肌酐,焦炉工人为1.90μmol/mol肌酐.