磁赤铁矿/多羧基有机酸体系中五氯酚的异相光化学降解

自然界广泛存在的铁氧化物与多羧基有机酸在光照条件下能够由内源自身生成活性物过氧化氢,构成异相类Fenton体系降解污染物.在实验室构建了由磁赤铁矿和多羧基有机酸组成的光化学体系,研究了五氯酚在此体系中的降解和脱氯.结果表明,五氯酚在此异相光化学体系中的降解效率受波长范围、有机酸种类和氧气的显著影响.在UV-A波长范围,五氯酚具有较高的光降解效率.草酸能够显著促进五氯酚在磁赤铁矿中的异相光降解,但柠檬酸不具有此作用.氧气是体系中生成各种含氧活性物的必要条件.五氯酚在此体系中的降解遵循一级反应动力学.最佳实验条件下,五氯酚1 h的降解率可达80%以上,脱氯率可达35%以上.对体系主要活性物过氧化氧的定量研究较好的解释了体系在各种条件下的活性差异.     

草酸与铁氧化物相互作用及光化学活化分子氧过程的研究进展

草酸与铁氧化物共存于自然环境中,二者之间的相互作用及光化学行为强烈影响着分子氧的活化.而分子氧活化影响共存体系中污染物的迁移与转化,是发展绿色污染控制氧化技术的关键.因此,探讨草酸与铁氧化物之间的相互作用与光化学活化分子氧是目前的研究热点之一.本文系统总结了近年来围绕草酸与铁氧化物相互作用以及草酸诱导铁氧化物活化分子氧的研究成果,论述了草酸在铁氧化表面的吸附与转化特性、草酸铁络合物光化学过程以及活性氧产生与转移途径,同时探讨了上述过程对环境污染物降解的影响,借此加深理解草酸诱导铁氧化物环境光化学行为与活化分子氧原理,并对今后的研究发展方向提出了展望,以期为利用天然铁氧化物和有机质发展原位环境修复技术提供依据.     

人工多细胞体系研究进展

人工多细胞体系具有可实现代谢分工、复杂底物利用等功能,已成为合成生物学发展的研究热点.概述人工多细胞体系的优势,介绍现阶段人工多细胞体系构建的方式及设计原则,通过文献对目前人工多细胞体系应用于环境修复的实例进行归纳汇总,最后借助CiteSpace直观地分析人工多细胞的研究主题及趋势.与单一微生物相比,人工多细胞体系具有劳动分工更优化、代谢负担更低、底物转化能力更高、鲁棒性强等特点.目前主流的人工多细胞体系构建方式为自上而下法或是自下而上法,其设计原则一般是基于底盘细胞选择、种群控制策略、数值模拟预测等等.通过文献计量分析,人工多细胞的研究主题包含微型自主运动的发展以及生物电子传输等领域,然而随着“代谢工程”“人工智能”等词汇的突现,未来人工多细胞体系的研究会更加关注多细胞体系的设计与构建、细胞代谢途径、细胞间信息传递及相互作用等方面.结合现状及热点,提出未来人工多细胞体系的研究应关注：（1）解析人工多细胞体系成员之间相互作用机制与代谢方式;（2）根据人工多细胞体系的结构、行为与功能逐步优化构建方式;（3）开发基于人工多细胞体系的环境生物修复策略.（图3表2参71）     

土壤表面农药光化学降解研究进展

农药在土壤表面的光化学降解是重要的非生物转化途径,其过程和产物对农药药效、代谢、毒性及环境影响重大.本文综述了土壤表面农药光解研究方法和影响农药光解的土壤因素,分析了农药在土壤表面的主要光反应类型,并讨论了土壤表面农药光解实际应用等方面的热点问题.     

污染物在冰晶中的光化学研究进展

从冰晶的性质、冰晶中的光化学反应和光化学反应机理、对环境的影响以及研究过程中遇到的困难,对污染物在冰晶中的光化学进行了探讨,为开展这方面的工作提供信息.     

改性零价铁降解多溴二苯醚的研究进展

多溴二苯醚(PBDEs)是一类持久性有机污染物(POPs),其无害降解技术是一个研究热点.PBDEs的降解方法包括生物降解、光降解、电解降解、零价铁(ZVI)还原降解、Fenton试剂氧化降解等.其中,零价铁因其优良的还原性能,被逐渐应用于PBDEs等POPs的还原降解,但零价铁因比表面积小、易团聚、易氧化等缺点,需通过改性以改善其降解效果.本文重点从减小铁颗粒粒径、应用搭载系统、加入活性金属、添加表面活性剂、使用辅助手段(超声或微波等)等5个方面综述了改性零价铁降解PBDEs的研究进展,讨论了各改性方法的优缺点,介绍了卤代有机污染物脱卤产物的后续降解方法,并展望了今后的研究重点.     

大气颗粒物中左旋葡聚糖光化学的研究进展

大量的有机污染物通过生物质燃烧排到大气中,从而影响着空气质量、气候变化以及人类健康等.左旋葡聚糖长期以来被视作生物质燃烧的标志物,在大气化学的源解析中具有重要的意义.本文综述了左旋葡聚糖的光化学稳定性,全面讨论了在实验室模拟研究中左旋葡聚糖在液相、非均相和气相等模拟条件中发生的光化学氧化反应.此外,还结合本实验室的工作总结了左旋葡聚糖的光化学机制,对比了它在不同相态中的降解速率.     

雌二醇在铁(Ⅲ)-草酸盐配合物体系中的光降解

以125W高压汞灯为光源,研究了水中雌二醇(E2)在铁(Ⅲ)-草酸盐体系中的光降解;考查了初始pH值、铁(Ⅲ)/草酸盐配比、E2初始浓度对E2光降解的影响.结果表明,铁(Ⅲ)/草酸盐体系能引发E2光降解.在pH=3·50,Fe(Ⅲ)/草酸盐配比为10·0/120·0μmol·l-1时,2mg·l-1E2光照160min可降解48·0%.在pH3·0—6·0范围内,pH值为3·0—4·0时E2降解率较高;在2·0—10·0mg·l-1范围内,光降解效率随水溶液中E2初始浓度的增加而降低.     

拟除虫菊酯在不同猝灭体系中的光化学降解

本文选择了具有抗氧作用或光屏蔽作用的六种物质，测定了它们在不同浓度配比，不同光照时间，不同充气条件下对这四种拟除虫菊光解稳定性的影响，结果表明，它们对拟除虫菊酯有不同程度的光稳定作用，光屏蔽型稳定对浓度的变化更为敏感，耗氧型稳定剂由于自身的消耗对光照时间，充氧条件为敏感，由此可见，不同的环境条件对拟除虫菊酯类农药的残留产生较大影响，同时，使用光稳剂将是一种增强拟除虫菊酯光稳定性，充分发挥杀虫作用的     

稻田体系中铁的生物地球化学过程及铁同位素分馏机制研究进展

铁是地球上丰度排第四的元素,其地球化学行为作为稻田体系循环的重要组成部分而具有重大意义。铁也是植物维持正常生命活动的必需微量元素之一,参与众多生物代谢过程。十几年来,铁同位素方法在表生地球化学的应用得到了广泛关注,铁同位素方法已被广泛地用来追踪异化铁还原、亚铁的生物和非生物氧化以及吸附、沉淀等铁的生物地球化学过程。文章综述了水稻土铁同位素分馏特征及影响因素,以及水稻中铁吸收转运的分子生理机制和铁同位素分馏特征和机制。水稻土在发育过程中缺损轻铁,且不同的发育过程导致土壤中铁形态、价态的改变而会形成特有的分馏特征。植物铁同位素分馏效应的研究表明,植物吸收铁的机制不同,产生的铁同位素分馏程度呈现出显著的差异。当植物以机理I的方式,即通过将三价铁还原为二价铁再吸收铁时,植物优先吸收轻的铁同位素,且铁同位素在植物内部的分馏程度较大[-0.13‰-(-1.64‰)]。当植物通过机理II的方式,即通过螯合三价铁,再吸收至植物体内的过程,植物优先吸收重的铁同位素,且铁同位素的分馏程度较小(-0.11‰-0.17‰)。水稻铁同位素组成不同于典型的机理II植物,水稻富集轻铁,且铁同位素在水稻植株中存在较大分馏。这可能是因为水稻在根吸收铁的过程中同时采用机理I和机理II途径,且铁在水稻内的转运过程、配体改变及价态改变等都会导致铁的同位素分馏。铁同位素方法在揭示水稻对铁元素的吸收机制方面表现出巨大应用潜力。文章还分别对如何将铁同位素方法结合土壤-水稻体系的土壤发育背景,以及通过制样方法的改进、结合质量平衡计算、动力学分馏、综合多个表征手段等方式来解释水稻铁同位素机制进行了讨论和展望。     

1-丁酰基苯酚在液相中的光化学降解

以太阳光和紫外光为光源 ,对 1 丁酰基苯酚的两个异构体在液相中的光化学行为进行研究 .结果表明 :紫外光下 ,p ( 1 丁酰基 )苯酚、o ( 1 丁酰基 )苯酚在各种介质中的光解速率遵循一级动力学方程 ,p ( 1 丁酰基 )苯酚在各种溶剂中光解迅速 ,o ( 1 丁酰基 )苯酚在丙酮中的光解速率远大于其在甲醇、正己烷中的光解速率 .在不同pH缓冲溶液中进行紫外光照 2h ,p ( 1 丁酰基 )苯酚在pH =7的缓冲溶液中光解最快 ,o ( 1 丁酰基 )苯酚紫外光照 1 6 5h ,在pH =9的缓冲溶液中光解最快 .水中溶解物对p ( 1 丁酰基 )苯酚和o ( 1 丁酰基 )苯酚的光解均有一定的抑制作用 .太阳光下 ,p ( 1 丁酰基 )苯酚在甲醇、正己烷中能稳定存在 ,光照 40h浓度无变化 .在丙酮中光降解显著 ,1 2 9 4mg·l- 1 p ( 1 丁酰基 )苯酚的丙酮溶液光照 40h ,光解率为 46 2 % ;o ( 1 丁酰基 )苯酚的甲醇、正己烷溶液在太阳光下分别有轻微光解 ,而在丙酮中光解显著 ,1 38 8mg·l- 1 o ( 1 丁酰基 )苯酚的丙酮溶液光照 40h,光解率为 95 1 % .     

羧基化多壁碳纳米管对雌性小鼠卵泡发育的影响

碳纳米管(carbon nanotubes, CNTs)作为一种新形式的结晶碳,在工业及医药领域具有非常广阔的应用前景。本研究采用水溶性较好的羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH)为研究对象,探索功能化多壁碳纳米管对小鼠卵巢发育的影响。将羧基化多壁碳纳米管溶解在含0.5% Tween-20的磷酸盐缓冲溶液(PBS)中,对实验小鼠按照2.5, 5, 10 mg·kg-1进行持续64 d的灌胃处理。处理结束后通过透射电子显微镜和HE染色观察卵巢组织的形态学变化。结果显示,碳纳米管确实进入了小鼠卵巢中。同时,随着MWCNTs-COOH暴露的增加,雌性小鼠卵泡数量显著减少,而雌性小鼠卵泡的形态结构并无明显影响。     

OH自由基引发的甲烷光化学氧化体系中有机过氧化物的研究

在１．０１３２５×１０＾５Ｐａ,２９８Ｋ,Ｏ２－Ｎ２气氛下,采用长光路付立叶红外光谱仪跟踪反应进程,高压液相色谱仪测定反应产物中有机过氧化物,研究了ＯＨ自由基基引发的甲烷光化学反应体系,证实反应产物中有Ｈ２Ｏ２、甲基过氧化氢（ＣＨ３Ｏ２Ｈ,ＭＨＰ）和过氧甲醚（ＣＨ３Ｏ２ＣＨ３）,并发现羟甲基过氧化氢（ＨＯＣＨ２ＯＯＨ,ＨＭＨＰ）和一未知有机过氧化物,ＨＭＨＰ的发现表明ＣＨ４氧化过程中可能存在过氧甲     

羧基化多壁碳纳米管对蛋白核小球藻的生物学效应研究

碳纳米材料由于其具有优异的性能,得以广泛生产和使用,因而不可避免地进入水环境中,对水生生态系统造成潜在的影响。羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH)作为功能化多壁碳纳米管的一种,其应用亦非常广泛,其潜在的环境效应受到人们越来越多的关注。以蛋白核小球藻(Chlorella pyrenoidosa)作为受试生物,通过暴露实验研究了MWCNTs-COOH对蛋白核小球藻的生物学效应。研究结果表明:1)MWCNTs-COOH在中高浓度以下(≤20 mg·L~(-1))未对C.pyrenoidosa生长造成影响;2)暴露96 h后,中、高浓度(10、20 mg·L~(-1))促进C.pyrenoidosa细胞可溶性蛋白的合成,但在高浓度(≥40 mg·L~(-1)),MWCNTsCOOH对C.pyrenoidosa造成毒性效应;3)随着MWCNTs-COOH浓度的增加,C.pyrenoidosa细胞总抗氧化能力(T-AOC)值减少,C.pyrenoidosa细胞丙二醛(MDA)含量显著增加,细胞的健康程度逐渐恶化,细胞结构受到严重损伤。     

生态系统多稳态研究进展

阐述了生态系统多稳态的定义及其生态学意义,总结了生态系统的多稳态现象的不同产生机制,综述了多稳态的存在性及稳态转换的研究现状,探讨了未来的理论及应用研究前景.多稳态指的是在相同条件下,系统可以存在结构和功能截然不同的稳定状态.不同的稳态对应于不同的生态系统结构和功能,并且可产生不同的生态系统服务价值.系统的稳态不仅仅包括稳定的点吸引子,也可能是周期吸引子或者混沌吸引子.多稳态现象广泛存在于多种生态系统(海洋生态系统、湿地生态系统、干旱生态系统等)中.较强的正反馈作用是系统产生多稳态的主要原因.生态系统中的正反馈循环主要包括易化作用、过度开发以及冰盖反射等.大量的理论研究证实多稳态是系统中的一个普遍现象,但从实验角度的研究成果较少.生态系统的不同稳态有不同的吸引域,吸引域之间存在阈值.当干扰强度大于恢复力时,系统有可能越过阈值发生稳态转换.生态系统发生转换的预警指标包括方差的增加、干扰后的恢复速率以及偏度的变化.多稳态的未来研究重点在于:(1)多稳态产生机制研究;(2)生态系统中多稳态的存在性检验;(3)生态系统恢复力及预警指标的定量评价研究;(4)多稳态理论在生态系统修复实践中的应用.     

细菌Rieske型非血红素铁加氧酶研究进展

细菌Rieske型非血红素铁加氧酶是催化芳香化合物好氧降解第一步反应的酶,能够激发好氧环境下大量芳香或取代芳香化合物的生物降解,同时还可作为有机化合物的合成子.这是一类新型且丰富的酶资源,在受污环境的生物修复方面有着巨大的潜力,并且符合“绿色化学”的要求.本文综述了该类酶的分类、晶体结构、作用机理及其基因改造等最新研究进展. 图4表1参17     

零价铁去除水中硒的研究进展

硒（Se）在水中主要以SeO₃^2-和SeO₄^2-离子形式存在,具有溶解度高、迁移能力强、毒性高等特点,过量摄入会对生命健康造成严重危害.零价铁（ZVI）是一种绿色、安全、高效且廉价的环境修复材料,通过表面氧化层的吸附作用,以及ZVI、吸附态Fe（Ⅱ）以及绿锈等活性次生矿物的还原作用,将Se（Ⅳ）和Se（Ⅵ）主要还原为低毒性、低溶解度的Se（0）,从而去除水中高毒性的SeO₃^2-和SeO₄^2-.纳米零价铁（nZVI）比表面积大、活性更高,去除Se的速率更快、效率更高,可以将SeO₃^2-和SeO₄^2-更多地还原为Se（-Ⅱ）.利用无机粘土、生物炭等材料负载nZVI,不仅可以解决nZVI易团聚、易迁移、潜在毒性风险高等问题,还可以通过载体材料的吸附、pH稳定、电子传递等作用,进一步增强nZVI对水体中Se的去除效果.实际环境中的缓冲...     

纳米零价铁的生态毒性效应研究进展

纳米零价铁(n ZVI)由于其比表面积大、表面反应活性高以及强还原性,可以作为一种高效的环境修复材料,广泛运用于污染地下水及土壤修复。大量的n ZVI颗粒直接注射到污染位点会增加生态系统的暴露可能性,并且由于n ZVI粒径特别小,能穿过细胞膜和生物体的各类天然屏障,对环境及生态系统存在潜在风险,因此科学家们开始更多地关注n ZVI的生物安全性研究。鉴于n ZVI在环境修复应用中的巨大潜力和可能的毒性效应,对n ZVI环境风险的研究也显得尤为重要。综述了近几年国内外关于n ZVI生态毒性的研究成果,n ZVI对病毒、细菌、微生物群落、以及动植物等都能导致一定的负面效应,尽管其毒性机制尚不明确,但普遍认为n ZVI暴露后铁离子的释放和氧化损伤确实可以引起生物效应,部分研究还分析了环境因素和表面改性对其毒性的影响。文章对其未来的发展方向进行了展望,以期为今后纳米零价铁的研究提供参考。     

基于铁还原菌的微生物燃料电池研究进展

微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)是未来理想的发电装置,而铁还原菌是目前MFC研究中重要的产电微生物.自然界中并无微生物产电的直接进化压力,而MFC电极与自然界中Fe(III)氧化物同为难溶性胞外电子受体,研究表明,铁还原菌对二者的还原有相似机制.基于铁还原菌的MFC具有无需外加介体,可利用多种有机电子供体作为燃料,能量转化率高等优点.本文分析了铁还原菌还原电极和还原Fe(III)氧化物机制的相似性,对近年来基于各种铁还原菌的MFC研究进展进行分述和总结,提出了铁还原菌MFC的发展趋势和研究方向.     

球磨法制备纳米零价铁的研究进展

纳米零价铁作为一种新型的环境修复材料,兼备纳米材料巨大的表面能与零价铁的还原特性,在环境修复方面已展现出巨大的潜力.然而由于常规方法制备的纳米零价铁的产量较少,无法满足其大范围的实地推广应用.而球磨法作为一种超细纳米材料制备方法,在纳米零价铁的制备方面具有明显优势,除了可以实现纳米零价铁的工业量产,还可以通过构成一种铁...