液相催化氧化法净化H2S实验研究

采用液相催化氧化法净化H2 S尾气。研究了铁离子浓度、氧含量和表面活性剂等因素在H2 S的净化中对吸收液净化效率和硫容量的影响。实验结果表明 ,用铁离子作催化剂 ,添加表面活性剂后 ,对低氧含量的尾气 ,吸收液具有较高的净化效率和较大的硫容量 ;当吸收液的硫容量达到饱和时 ,可通入空气进行再生循环使用。这一方法对H2 S尾气的污染治理及硫的回收利用具有重要的现实意义。     

氨法脱硫工艺S(IV)氧化动力学模型研究

目前,有关氨法脱硫技术对S(IV)氧化的研究未考虑HSO-3及离子强度等因素的影响.因此,本文根据氨法脱硫反应机理建立实验装置对S(IV)氧化动力学进行了研究,考察了SO2-3浓度、SO2-4浓度、pH值、温度和氧化空气量对S(IV)氧化速率的影响.结果表明,S(IV)的氧化速率与SO2-3浓度呈-0.5级关系,与SO2-4浓度之间的关系为r(IV)=0.00121exp(-0.89CSO2-4);HSO-3较SO2-3更容易被氧化,保持较低pH值时对S(IV)的氧化有利;S(IV)的氧化速率随氧化空气量和温度的升高而增大,反应的表观活化能约为28.0 kJ·mol-1.利用数学模型对S(IV)氧化过程进行了数值模拟,结果表明,该模型能够较好地反映氨法脱硫S(IV)氧化过程.     

气溶胶中溶解性有机质(DOM)液相氧化

许多实验研究都关注大气凝聚相中单一有机化合物的液相光化学,对于实际大气液相环境中溶解性有机质（DOM）的液相光化学氧化的研究还很少.为此,本文报道了模拟太阳光和紫外光辐照下,大气气溶胶水相萃取的DOM直接或·OH氧化的实验结果.不同光解阶段的产物的吸光、氧化特性采用UV-vis和黑炭气溶胶质谱仪（SP-AMS）分析.结果表明,紫外光体系中DOM得到不断降解,相应的产物f44值远低于太阳光体系;液相光解时会生成多种羧酸,草酸的生成量最高.太阳光照反应条件下吸光度和HULIS浓度变化不大;而UV和UV+·OH条件下,HULIS浓度随反应时间不断增加,UV+·OH中反应23 h时HULIS浓度约为初始的4倍,说明含羧基、羟基和芳香基等官能团的棕色碳的形成.综合研究结果表明,太阳光作用下实际DOM液相氧化时吸光性和棕色碳的形成速率不是很快,而紫外光作用下大部分DOM不断分解为HULIS或小分子物质,剩余的有机物的吸光性可能比较强,导致最终产物的单位质量吸收效率（MAE）比较高.本文首次探讨了实际膜液相氧化过程,结果对厘清大气复合污染的形成机制提供重要依据.     

Fenton 试剂液相氧化法净化含H2S 的气体

利用Fenton 试剂液相氧化法净化含H2S 的气体,研究了初始pH 值、温度、H₂S 浓度、H₂O₂ 浓度、气体流量、[H₂O₂]/[ Fe²⁺]比值、金属离子等因素对H₂S 去除率的影响.结果表明,当pH<2.52 时,pH 值升高,去除率逐渐提高;当pH>2.52 时,去除率下降;pH=2.52 时,去除效率最高.去除率随H₂O₂ 浓度增加而提高;H₂O₂ 浓度一定时,去除率随[H₂O₂]/[Fe²⁺]比值的增加而升高;[H₂O₂]/[Fe²⁺]接近于1 时达到最大.温度提高,去除率提高.实验条件下,去除率随气体流量的增加而下降.入口H2S 浓度越低去除率越高.Fe3+对Fenton 反应有促进作用,添加金属离子的Fenton 试剂氧化H2S 能力顺序为Fe²⁺+Fe³⁺>Fe²⁺>Fe³⁺.     

Fe(Ⅲ)催化氧化S(Ⅳ)机理及其动力学

为了探索Fe3 催化氧化S(Ⅳ)的反应动力学规律,实验考察了pH、Fe3 浓度、S(Ⅳ)浓度、温度对反应动力学的影响.结果表明,Fe3 催化氧化S(Ⅳ)过程中动力学控制步骤为Fe2 的氧化,且pH在0～3范围内,氧化速率随着H 浓度的升高而降低;Fe3 浓度为0～0.01 mol·L-1时,氧化速率随Fe3 浓度的增加而加快,继续增加Fe3 浓度,氧化速率没有明显变化;S(Ⅳ)浓度为0～0.1 mol·L-1时,氧化速率随S(Ⅳ)浓度的增加而加快.由实验数据得到了氧化速率公式.反应速率在20～40 ℃范围内随温度升高而加快,反应活化能约为13kJ·mol-1.在实验基础上推测反应为自由基链反应机理.     

稀土对低浓度硫化氢液相催化氧化净化效率的影响

采用液相催化氧化法净化低浓度H2S,系统研究了反应温度、pH值及助催化剂--稀土(La、Ce)的加入量对吸收液净化效率和硫容量的影响.结果显示,在优化的实验条件下(原料气H2S浓度720～920mg·m-3、反应温度60℃、pH=9.0、Fe3+浓度0.05mol·L-1、吸收液体积50mL)添加表面恬性剂磺基水杨酸和稀土助催化剂后.吸收液具有较高的净化效率(98%以上)和较大的硫容量(4g·L-1以上).     

烟气中NO_x的液相催化氧化处理实验研究

利用填料净化塔对烟气中NOx的液相催化氧化脱除新方法进行了实验研究,研究结果表明,当吸收液中Fe2+、Mn2+、Zn2+、A l3+四种金属离子按0.5%、0.2%、1.5%、1.0%的质量分数(以金属离子硫酸盐质量分数计)配合使用时,在进口气体浓度为2 500 mg/m3,气体流量为01.m3/h,循环液流量为8 L/h的条件下,对烟气中NOx的催化氧化去除率超过50%。     

氧化石墨烯吸附Te (IV)性能与机理的模拟实验研究

²¹⁰Po是加速器驱动次临界系统（ADS）次临界堆铅铋冷却剂和散裂靶产生的重要放射性核素.本文以同主族元素Te（IV）代替Po（IV）,首先对氧化石墨烯（GO）吸附Po（IV）的性能进行了模拟实验研究.结果显示：GO对Te（IV）的吸附率随时间增加可分为快速增加阶段、缓慢上升阶段和吸附2.5 h后的饱和阶段;GO对Te（IV）的吸附率随溶液pH值增加呈先上升后下降的趋势,当pH值为4.7时,吸附率最大;随着吸附体系GO量逐渐增加,GO对Te（IV）的吸附率先线性上升后恒定,吸附量则呈现先不变后下降的趋势.进一步的吸附机理分析结果表明：GO对Te（IV）的吸附以弱化学作用为主,且随吸附过程进行,吸附限速步骤由内扩散转变为膜扩散,吸附表面由非均质转变为均质;羧基、环氧基和CC键是GO吸附Te（IV）的主要结合位点,且结合中Te（IV）化合价不变.     

酸性Fe(Ⅲ)溶液催化氧化S(Ⅳ)的研究

利用酸性铁离子溶液在鼓泡反应器中进行了模拟烟道气SO2脱出实验研究.在总铁离子浓度为1 72×10-2～4 12×10-1mol·L-1、总S(Ⅳ)浓度为3 32×10-5～7 81×10-5mol·L-1、O2含量1%～10%(干重)、pH为0 8～2 2、温度为25～32℃的范围内,研究了水合Fe(Ⅲ)离子与氧化物之间的配合物反应.实验证明,在合适的操作条件下存在一个最佳脱硫效果的总铁离子浓度(0 13mol·L-1),在Fe(Ⅲ)离子浓度较低的情况下(小于0 13mol·L-1),反应液中的配合物主要是二聚羟合铁离子,其与亚硫酸配合物的形成与分解从而产生亚硫酸自由基是反应速度的控制步骤.当Fe(Ⅲ)离子浓度超过0 13mol·L-1后,由于多聚羟合铁离子、硫酸铁配合物等多核配位体的形成,使其在与亚硫酸根形成配合物时受到大基团的空间阻碍效应,使反应率下降.通过实验结果和理论分析,提出了脱硫反应为配位催化氧化自由基反应机理.     

类芬顿试剂液相氧化法脱硝的实验研究

以类芬顿试剂(H2O2/Fe3+/UV)液相氧化法脱硝,探讨了液相催化和类芬顿脱硝反应的机理及其关系.研究了H2O2浓度、[H2O2]/[Fe3+]、初始pH值、气体流量、紫外光和H2O2投加方式对NO去除率的影响.结果表明,脱硝效率随H2O2浓度增加而升高;H2O2浓度一定时,Fe3+浓度的增加有利于NO的脱除,[H2O2]/[Fe3+]=6时,脱硝效率最高;当初始pH值3时,pH值升高,脱硝效率下降,初始pH值为3时脱硝效果最好;NO去除率随气体流量的增加而下降;紫外光的照射能提高脱硝效率;分3次等量投加H2O2可以使脱硝效率维持在80%左右.     

积云中H2O2液相氧化S（Ⅳ）的数值模拟

用一个液相化学反应和一维时变积云动力学过程相结合的模式,取不同的[SO_2]和[H_2O_2],对积云发展过程中由H_2O_2液相氧化云中S(Ⅳ)而形成的SO_4~(2-)、其它离子以及云水pH值的时空分布进行了数值模拟计算。 计算结果表明,在积云的中、上部呈现硫酸盐的高值中心和pH的低值中心,而在积云的底部,由于NH_3·H_2O的离解,形成高浓度的OH~-和NH_4~+,可使云内液态水的pH值增至大于5.6;大气中SO_2和H_2O_2浓度的改变,对云内液态水的酸化均具有重要的影响;由于化学反应的参与,H_2O_2使S(Ⅳ)转化成S(Ⅵ)是一复杂的非线性问题。     

The effect of light on the Mn(II) or Fet(lll)-catalyzed oxidation of aqueous S(IV)

ＴｈｅｅｆｆｅｃｔｏｆｌｉｇｈｔｏｎｔｈｅＭｎ（ＩＩ）ｏｒＦｅｔｌｌｌ）ｘａｔａｌｙｚｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆａｑｕｅｏｕｓＳ（ＩＶ）ＸｕＹｏｎｇｆｕ（ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃＰｈｙｓｉｃｓ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃ...     

碱渣高压湿式氧化(WAO)出水在污水场的综合利用

根据进入污水处理场的WAO出水的性质，在污水处理生化系统的承受能力范围内充分利用其碱性，以达到降低生化系统碱耗及污水处理前端因调节pH而产生的酸耗，节约能源、降低处理费用。     

利用超临界水氧化反应系统处理有机废液的经济性分析

超临界水氧化技术是一种能够高效分解有机废物的新型环境友好技术。以质量平衡方程和能量平衡方程为基础,对废液处理量为300 m3/d利用水膜反应器超临界水氧化反应系统的经济性进行分析,并同其他有机废液处理技术进行比较。结果表明:系统的能量利用率可达到56.4%;利用超临界水氧化技术处理有机废液的成本为33.05元/m3左右;该技术处理废液范围广,产物清洁,尤其适用于二恶英、多氯联苯等有毒有害难降解物质的处理,且反应能量和产物CO2可回收利用,不仅经济上可行,还具有很好的环境效益。     

Kinetics of hydrogen peroxide-sulfur (IV) reaction in atmospheric precipitation

The kinetics of the reaction of dissolved S(IV) with H2O2 was studied on 59 precipitation samples collected in Southwestern China, during the period of June 1988 to October 1989, from which the oxidation rates of the reaction were measured. The extent of reaction was followed by continuous amperometric measurement of the concentrations of the reagents. The two systems (i. e. rainwater and purified water) have been studied with the same methodology under identical reaction conditions (e. g. reagent concentrations, ionic strength and temperature). The kinetics was studied in no buffer solutions. The effect of formaldehyde on the reaction has also been studied, including kinetic studies in laboratory and model calculations, and it is indicated that formaldehyde with typical atmospheric concentration exerts no influence on the reaction of dissolved S(IV) with H2O2. In addition, the activation energy of the reaction was also measured in purified water as reaction medium for temperature range 0-50℃ at pH 4.0     

厌氧氨氧化工艺的启动及有机物浓度对其影响研究

鉴于反硝化菌与厌氧氨氧化菌具有相似的生理特性,采用CSTR反应器研究了以异养反硝化污泥启动厌氧氨氧化系统的可行性,并考察了其对高氨氮废水的处理潜能。反应器运行170 d后,试验结果表明,此方法可快速培育出具有厌氧氨氧化活性的污泥,NH_4~+-N和NO_2~--N的去除率分别可达99.20%和99.69%。在此基础上考察了有机物浓度对厌氧氨氧化性能的影响,结果表明:低浓度(ρ(COD)≤150 mg/L)有机物可促进厌氧氨氧化活性,而高浓度(ρ(COD)≥200 mg/L)有机物抑制厌氧氨氧化进程,该系统最适ρ(COD)/ρ(NH_4~+-N)为2.14,此时NH_4~+-N和NO_2~--N的去除率分别为99.41%和99.65%。     

Ethyl thiosemicarbazide intercalated organophilic calcined hydrotalcite as a potential sorbent for the removal of uranium(VI) and thorium(IV) ions from aqueous solutions

This work was conducted to determine the practicability of using a new adsorbent 4-ethyl thiosemicarbazide intercalated,organophilic calcined hydrotalcite(ETSC-OHTC) for the removal of uranium(U(VI)),and thorium(Th(IV)) from water and wastewater.The FTIR analysis helped in realizing the involvement of nitrogen and sulphur atoms of ETSC in binding the metal ions through complex formation.Parameters like adsorbent dosage,solution pH,initial metal ions concentration,contact time and ionic strength,that influence adsorption phenomenon,were studied.The optimum pH for maximum adsorption of U(VI) and Th(IV) was found to be in the range 4.0-6.0.The contact time required for reaching equilibrium was 4 hr.The pseudo second-order kinetic model was the best fit to represent the kinetic data.Analysis of the equilibrium adsorption data using Langmuir,Freundlich and Sips models showed that the Freundlich model was well suited to describe the metal ions adsorption.The K F values were 25.43 and 29.11mg/g for U(VI) and Th(IV),respectively,at 30°C.The adsorbent can be regenerated effectively from U(VI) and Th(IV) loaded ones using 0.01mol/L HCl.The new adsorbent was quite stable for many cycles,without much reduction in its adsorption capacity towards the metals.     

广州市某些室内公共场所中挥发性有机物的研究

调查了广州市人流较大的餐厅、歌舞厅中挥发性有机物(VOCs)的污染状况，经过采样分析，所有样品中共定性检测出了46种化合物，其中11种属于美国环保署优先控制污染物。大部分样品的挥发性有机物总浓度(TVOCs)处于我国室内环境质量评价试行标准二级范围内，两个新近装修的室内挥发性有机物浓度超过了试行标准的三级，对人体有一定的危害。     

A kinetic model of Ti（IV）-catalyzed H2O2/O3 process in aqueous solution

A kinetic model for the Ti(IV)-catalyzed H₂O₂/O₃ process was established, and the experimental results demonstrated that the model could well describe this ozone-based oxidative system mathematically and chemically.