液相络合-铁粉还原酸吸收回收法脱除烟气中NOx的机理研究

提出了“Fe^2 螯合剂吸收．铁粉还原．酸吸收”回收法脱除烟气中NOx的新工艺．通过对脱氮后气、液相组成的分析，重点研究了脱氮的反应机理．结果表明，处理后气体中没有产生N2O，脱氮液中也没有NO2^-和NO3^-形成，脱氮过程中NO全部被铁粉还原成了氨；在无氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值(摩尔比)为2／1，在有氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值为1／2，在此基础上提出了脱氮的化学反应．同时还确定了本实验的在反应条件下脱氮液中氨的平衡浓度。     

Fe2+EDTA络合-铁屑还原连续脱除烟气中NO

研究了铁屑塔式反应器连续脱除烟气中NO的过程,建立了该过程的数学模型,并对其主要影响因素进行了讨论.结果表明,铁屑塔式反应器可连续稳定地脱除烟气中NO,进气NO浓度的变化对脱硝效率没有影响,脱硝效率随烟气流量的增加而下降,随脱硝溶液流量和填料层高度的增加而增加.所建模型的计算值和实测值能够很好地吻合,该模型可用于预测脱硝过程参数对脱硝效率的影响.     

络合-氧化-还原耦合方法脱除烟气中NOx的研究

NO与Fe2+反应生成络合物[Fe(NO)]2+易被O2氧化解络形成NO2-和NO3-离子,进而被尿素溶液还原生成N2.基于上述反应原理,本文提出脱除烟气中NOx的新方法,即以FeSO4为吸收液、O2为氧化剂、尿素为还原剂的络合-氧化-还原耦合法.考察了尿素初始浓度、吸收液pH值、NOx初始浓度、烟气流量等因素对NOx脱除率的影响.结果表明,尿素初始浓度越高、吸收液pH值越低、NOx初始浓度越大、烟气流量越小时,NOx脱除率越高;当尿素初始浓度为1.19mol/L,吸收液pH值为3.2,NOx初始浓度为1493mg/m3以及烟气流量为800mL/min时,反应初期(0~6min)NOx脱除率可达92%以上,且反应1h后脱除率仍可保持在69%左右.     

改性贵金属催化剂催化还原脱除NO

含有NO的工业废气直接排放会严重污染空气,须对含有NO的工业废气进行净化处理.采用NH3为还原剂贵金属铂催化剂进行了低温还原NO脱除烟气中氮氧化物性能的研究.结果表明:实验室制备的贵金属铂催化剂具有高的低温活性和选择性催化还原脱除NO的性能,但该催化剂易被原料气中少量的硫化物(SO₂)中毒而影响其稳定性;用稀土元素La和Ce对贵金属铂催化剂进行改性,改性后贵金属铂催化剂的稳定性得到了大幅度提高,出口气体中氮氧化物浓度大幅度降低.本实验Pt∶La∶Ce最佳摩尔比为1∶3.78∶3.56.     

氯化蒸馏废酸还原回收锗

以锗烟尘氯化蒸馏后的废盐酸为原料,以废铁为还原剂,使废酸中的有价金属锗以还原态沉淀富集在渣中,强化氧化氯化蒸馏回收四氯化锗,锗的综合回收率达94．10％。同时生产净水剂用液体氯化铁产品。     

FeⅡEDTA络合-Na2SO3还原吸收NO性能

为研究FeⅡEDTA络合-Na₂SO₃还原吸收NO性能,对制备参数〔pH、V(FeⅡEDTA)(FeⅡEDTA溶液用量)、初始c(FeⅡEDTA)、n(FeⅡ)∶n(EDTA)〕和操作条件〔温度、φ(O₂)、烟气流量、入口ρ(NO)〕及SO₃2-〔以c(Na₂SO₃)计〕进行了考察,并采用FT-IR(傅里叶红外光谱仪)和Raman(拉曼光谱仪)等表征手段对吸收体系进行表征.结果表明:①pH和初始c(FeⅡEDTA)对NO络合吸收量影响较显著,V(FeⅡEDTA)和n(FeⅡ)∶n(EDTA)次之.在pH为3～9的范围内,NO络合吸收量先增加后降低,pH为7时达到最大(0.502 mol/mol);初始c(FeⅡEDTA)由0.005 mol/L增至0.025 mol/L,NO络合吸收量随之增加了0.198 mol/mol.②温度和φ (O₂)的升高不利于NO吸收,当温度由30 ℃升至60 ℃、φ (O₂)从0%增至6%,NO络合吸收量却分别降低了71.69%、63.3%;此外,烟气流量和入口ρ (NO)的增加对NO络合吸收量也无显著影响.③SO₃2-的存在显著提高了FeⅡEDTA高效络合NO吸收时间.结合试验结果确定最佳反应条件:pH为7、V(FeⅡEDTA)为550 mL、初始c(FeⅡEDTA)为0.020 mol/L、n(FeⅡ)∶n(EDTA)为1∶1.0、温度为30 ℃、烟气流量为900 mL/min、无氧、c(Na₂SO₃)为0.20 mol/L,此时,NO络合吸收量为1.099 mol/mol,NO最大脱除率达到96.98%.研究显示,溶液中n(FeⅡEDTA)∶n(NO)对络合吸收NO起到主导作用,同时SO₃2-对FeⅡEDTA(NO)还原作用是促进NO吸收的重要机制.      

烟气脱氮体系中络合吸收剂的氧化还原过程

在填料吸收塔中,考察NO和O₂共存时,NO浓度、O₂含量对脱氮效率、Fe^II(EDTA)氧化速率以及Fe^III(EDTA)生物还原速率的影响,并对该系统的主要反应过程进行了分析.结果表明,同时吸收NO可促进Fe^II(EDTA)的氧化,当进气NO浓度由0增至500cm³/m³时,表观氧化反应速率常数由0.00451min^-1增至0.00604min^-1;Fe^II(EDTA)的氧化反应对于O₂含量为1级反应,表观氧化速率常数与O₂含量成线性关系;增加气体中NO浓度或O₂含量均会使Fe^III(EDTA)的生物还原反应速率下降;微生物对氧化中间产物的还原可以减缓NO对Fe^II(EDTA)氧化的促进作用,因而气相中NO和O2共存时对Fe^III(EDTA)生物还原的影响小于各单一组分存在时的影响之和.     

络合吸收脱除NO体系中FeⅢ(EDTA)的生物还原

利用驯化得到的微生物还原Fe^Ⅲ(EDTA)的研究结果表明,葡萄糖比乙醇和甲醇更适合于作为该体系的碳源;由于硝酸盐在反应过程中对Fe^Ⅲ(EDTA)的微生物还原形成抑制,选择铵盐为微生物生长的氮源;反应最适pH值范围为6~7;温度在30℃~40℃范围之间变化,Fe^Ⅲ(EDTA)还原率相差不大,温度大于40℃以后,还原率随温度升高而下降.碳源量和菌体接种量满足还原反应需要即可,过量碳源或菌体接种量对还原率没有明显的促进作用.在实验考察的浓度范围内,FeⅢ(EDTA)的生物还原符合1级反应动力学,最大反应速率γ_max=1.3 mmol·(L·h)^-1,半饱和速率常数k_m=53.5 mmol·L^-1.     

假单胞菌DN-1再生NO络合吸收液的特性

Fe^Ⅱ(EDTA)络合吸收脱除NO吸收速率快,吸收容量大,但是存在吸收液再生方面的缺陷.实验用自行分离得到的假单胞菌DN-1,将吸收液中的Fe^Ⅱ(EDTA)NO还原为N₂而进行再生.考察了不同碳源种类、碳源量、菌种量、pH值、温度、络合物浓度等条件下该菌种对Fe^Ⅱ(EDTA)NO的还原情况.结果表明,葡萄糖比醋酸钠、柠檬酸三钠和乙醇等更适合于作为该体系的外加碳源.当Fe^Ⅱ(EDTA)NO浓度为6.50 mmol·L^-1时,添加250 mg·L^-1的葡萄糖就能满足微生物的反应需要;DN-1还原适宜温度范围为40～45℃,适宜pH值为6.9～7.2;还原速率随菌体接种量的增多而加快;而Fe^Ⅱ(EDTA)NO浓度小于11.8 mmol·L^-1时,还原速率随着络合物浓度的增加而增加;超过这一浓度,还原速率不再随络合物浓度的增加而增加,反应速率基本不变.     

低温等离子体分解脱除NO影响因素研究

为优化低温等离子体反应器设计、提高NO分解率,在低放电电压下通过改变介质阻挡放电参数(放电电压、介质材料、放电间隙等)考察其对分解NO的影响.研究结果表明:在低电压范围条件下(≤6.5 kV),放电电压对提高NO分解率的效果是非线性的,其影响随电压的升高而减弱;选择介电常数较大的介质材料更易获得较高的分解率;当反应器其它特征参数确定后,放电间隙并非越小越好,而是存在一个最佳值;实际应用中,应选用二次电子发射系数较大的电极材料;NTP反应器中加入填充材料不仅具有吸附和存储性能,还具有介质阻挡放电的功能,选择适合的填充材料能更大程度地提高能量利用率,提高NO分解率.     

非热等离子体强化碱液吸收脱除烟气中NO和Hg0的研究

采用正电晕放电产生非热等离子体将模拟烟气中的NO和Hg0氧化成更易吸收的NO2和Hg2+,从而强化其碱液吸收脱除,并考察放电电压及入口SO2和NO浓度对氧化和脱除效果的影响.结果表明,随着电压升高,NO和Hg0的氧化和脱除量增加.当NO浓度为134 mg/m3,放电电压为12.8kV时,吸收塔出口NO和NO2浓度分别为0和69 mg/m3.当Hg0浓度为110 μg/m3,放电电压为13.1 kV时,吸收塔出口Hg0和Hg2+浓度分别为22 μg/m3和11 μg/m3.SO2对Hg0的氧化和脱除具有一定促进效应,且这种效应随SO2浓度提高而增强,但SO2对NO的氧化和脱除影响不大.NO对Hg0氧化有明显的抑制效应,随着NO浓度提高,Hg0氧化和脱除量显著降低.当800 mg/m3 SO2、 134 mg/m3 NO和110 μg/m3 Hg0共存时,对应77 J/L的能量输入,NO和Hg0的脱除率分别为57%和31%.     

氨和脉冲电晕脱硫脱硝的试验研究

利用氨对SO₂的中和反应和纳秒高压脉冲电晕产生的活化自由基对SO₂和ＮＯ的氧化作用脱除燃煤锅炉排放烟气中的SO₂和ＮＯ。试验结果表明:氨脱硫效率很高,但对ＮＯ不产生作用;氨和脉冲电晕共同作用于烟气中的SO₂具有理想的脱硫效果。      

半焦负载钙和铁催化还原NO的研究

用浸渍法制备负载Ca和Fe的褐煤半焦,采用程序升温和恒温法在石英固定床反应器上于常压反应条件下研究了NO-半焦催化还原反应.研究发现,Ca和Fe对半焦还原NO的反应具有催化作用,其中Fe的催化作用强于Ca;热处理温度升高,Ca的催化作用降低,但热处理温度的变化基本不影响Fe的催化活性;CO和O₂气氛可以促进NO的还原,温度升高CO和O₂的促进作用减小.     

烟气中硫资源回收利用技术经济分析

我国是硫资源消耗大国,同时也是硫资源进口大国,而我国每年排放的烟气中所含有的大量硫资源并没有得到理想的利用。通过对现有烟气脱硫方法的技术经济分析,提出应大力推进回收烟气中硫资源的技术,推进烟气循环利用和梯度利用,减少烟气排放总量,从而减少污染物的排放量。     

钢铁行业废气量减排潜力分析

目前钢铁行业工艺过程中废气量减排技术应用较少,主要是烧结废气循环技术。针对钢铁行业工艺过程中的废气成分、风量、温度、含氧量、热值等特性,提出了将原料场废气梯度利用于石灰窑工艺作为竖式冷却器的冷却气源,以及将转炉二次高温烟气输送至热风炉作助燃空气2种废气量减排方法,并分别对其减排潜力进行分析。结果表明,如果在钢铁行业全面推广上述废气循环利用方案,可以减少废气量约7 703×10⁸ m³/a,降低粉尘排放1.54×10⁴ t/a,节约标准煤耗358×10⁴ t/a。     

化学磷回收辅助A2O工艺处理低碳城市污水的除磷规律

碳量偏低对城市污水进行脱氮除磷来说比较困难.研究采用化学磷回收辅助A2O工艺处理低碳城市污圹水,考察生物除磷效果及其影响因素.试验结果表明:磷的出水浓度可以达到0.5 mg/L以下,且可以实现磷的回收;HRT、SRT和DO是影响除磷效果的关键因素.     

零价铁（ZVI）去除Cu2+的特性及机制研究

研究了零价铁去除水溶液中铜离子的影响因素及动力学特性,并利用X射线衍射(XRD)分析对反应机制进行了探讨.结果表明,当溶液中Cu2+的浓度为300 mg/L,零价铁的用量为1 g/L时,Cu2+的去除率99%.Cu2+的去除速度很快,且反应前30min零价铁去除Cu2+的过程可以用一级反应动力学方程模拟.零价铁去除Cu2+的机制主要基于氧化还原反应,Cu2+的还原产物主要为Cu和Cu2O.     

亚氯酸钠溶液烟气脱硝与烟气余热回收的一体化试验

锅炉烟气中的NO_x是大气污染的重要原因之一.针对燃气锅炉NO_x超低排放的要求以及烟气中大量余热被浪费的现状,提出了烟气脱硝与余热回收一体化的新方法,通过搭建一体化试验台,分析在烟气余热回收的条件下,c[NaClO₂（亚氯酸钠）]、液气比、喷淋水温度等因素对脱硝效率以及烟气余热回收效率的影响.烟气脱硝与余热回收一体化的新方法主要体现在逆流式烟气喷淋塔中,可利用NaClO₂溶液对低φ（NO_x）的烟气脱硝并同时回收烟气余热.试验结果表明,c（NaClO₂）越高、pH越低、液气比越大,NaClO₂溶液脱硝率越高.当c（NaClO₂）为0.020 0 mol/L、喷淋水温度在30~80℃之间变化时,存在最优的喷淋水温度64℃,使脱硝率最高为36%.同时,液气比及喷淋水温度对余热回收效果影响显著,液气比越大、喷淋水温度越低,余热回收效果越好.试验结果还显示了当烟气温度为83℃、喷淋水温度为48℃、c（NaClO₂）为0.015 0~0.020 0 mol/L、液气比为13.8 L/m3时,烟气脱硝效率约为40%,同时回收了26.4 kW的烟气余热.研究显示,在逆流式烟气喷淋塔中,利用NaClO₂溶液进行烟气脱硝并同时回收烟气余热的一体化方法是可行的,可应用于工程实践.      

磁性壳聚糖凝胶球固定厌氧铁氨氧化菌对废水氨氮去除的影响

厌氧铁氨氧化(ammonium oxidation coupling with iron reduction,Feammox)反应是一种在厌氧条件下,由厌氧铁氨氧化菌驱动,以三价铁为电子受体,氧化氨氮的生物化学途径,它可以用于去除水体中的氨氮.为提高厌氧铁氨氧化菌对氨氮废水处理效果,采用"氢氧化钠共沉淀-溶胶-凝胶"法制备粒径为1~5mm的磁性壳聚糖凝胶球(magnetic chitosan hydrogel beads,MCHBs),将厌氧铁氨氧化菌固定,研究其对废水中氨氮去除效果和影响因素,并与游离厌氧铁氨氧化菌对废水氨氮去除效率作对比.制备的MCHBs进行X射线衍射(XRD)和振动样品磁强(VSM)等表征分析.结果表明,MCHBs为铁磁性、结晶度高,饱和磁化强度达29.46 emu·g~(-1).MCHBs固定厌氧铁氨氧化菌比游离菌具有更高的氨氧化和铁还原速率,平均增幅为42.96%和20.75%,以MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌的效果最显著(P0.05).进一步研究发现,不适宜氨氮浓度、温度和pH下,MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌氧化氨氮的能力均比游离菌高.初始氨氮浓度60.00 mg·L~(-1)、温度25℃和pH 4.50时,厌氧铁氨氧化效果较好,主要产物为硝态氮和二价铁,16 d时MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌对氨氮去除率高达53.62%.这些结果都表明以MCHBs固定厌氧铁氨氧化菌后,能起到增强厌氧铁氨氧化反应去除废水氨氮的目的.