中草药砷含量特征及其健康风险初步评价

通过野外采样和室内分析相结合的方法,对13种河北省主要地产中草药中砷的含量特征及其分布规律进行了研究,并对中草药中砷的人体健康风险进行了初步评价.13种地产草药分三类采集:中草药种植区的药材、以及相应市场销售的半成品和饮片.结果表明,以地下部入药的各种类中草药砷含量平均值在0.14～0.54 mg/kg之间,以地上部入药的中草药,祁菊花砷含量平均值为1.42 mg/kg,其它种类在0.09～0.27 mg/kg之间.根据《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》对总砷的限量(2.0 mg/kg),以地下部和地上部入药草药的超标率分别为3.27%(n=153)和9.09%(n=44),全部样品的总超标率为4.57%(n=197);直接采集的所有中草药样品砷含量范围在0.03～0.73 mg/kg,全部符合限量标准,而市场购买的半成品及饮片砷含量范围在0.05～7.05 mg/kg,其超标率为6.36%,来源于市场的草药砷含量显著高于种植区直接采集的中草药(p0.05);从13种草药隶属的科属分析,菊科草药砷含量范围较宽,在0.08～7.05 mg/kg,平均值为0.87 mg/kg,而其它6种科属砷含量的平均值范围在0.21～0.41 mg/kg,且各科75%的样品砷含量0.5 mg/kg,相比菊科样品,其药用安全性较高;通过服用半成品及饮片得到砷的日摄入量为0.90～19.7μg/d,其占每日允许摄入量ADI(allowable daily intake)的比值范围在0.70%～15.4%之间,其砷的健康风险显著大于服用采自种植区的原药(p0.05),说明草药饮片中砷对人体的健康风险不容忽视.     

基于16S rDNA不同靶序列对厌氧ABR反应器微生物多样性分析的影响

在反硝化抑制硫酸盐还原菌的研究中,探讨了不同引物扩增16S rDNA靶序列对厌氧ABR反应器的活性污泥DGGE图谱多样性的影响,从反应器中提取污泥总DNA,以4对通用引物341F/534R、968F/1401R、63F/534R、341F/926R扩增16S rDNA序列,对指纹图谱的分辨率和种群多样性进行分析.研究表明,采用PBS洗涤污泥和超声振荡有利于硫酸盐还原污泥总DNA提取;不同引物DGGE图谱分析,群落多样性存在显著的差异,341F/534R和968F/1401R的靶序列分离效果较好,341F/926R分离效果一般,63F/534R分离的效果最差.341F/534R的DGGE图谱中条带丰富,多样性最好,968F/1401R的DGGE图谱次之,341F/926R的DGGE图谱条带一般,63F/534R图谱条带最少,多样性也较差.建议DGGE分析厌氧活性污泥样品时,同时采用引物341F/534R和968F/1401R是比较适宜的.     

外源硝态氮对典型耕作土壤冻结过程N2O排放的影响

为明确外源硝态氮添加对典型耕作土壤冻结过程N₂O排放的影响,应用室内冰柜模拟土壤冻结过程,研究在室温-冻结过程中硝态氮添加(0、80、200和500 mg/kg)对3种典型耕作土壤(黑土、潮土和黄土)N₂O排放影响的特征. 结果表明:外源硝态氮的添加促进了黑土和潮土的N₂O排放,在200 mg/kg硝态氮添加处理下,黑土和潮土的N₂O排放通量比CK(对照)分别增加了849%和676%;但在添加高浓度(500 mg/kg)硝态氮时,黑土和潮土的N₂O排放通量分别比200 mg/kg处理降低39.3%和21.2%,表现为显著抑制. 随冻结过程的进行,黑土和潮土的N₂O排放通量均逐渐降低并接近零排放. 黄土N₂O排放通量在室温-冻结过程中变化范围很小,甚至出现负排放. 多因素方差分析结果表明,土壤类型显著影响N₂O累计排放量,而土壤pH和C/N是其中重要的影响因子. 根据室内培养试验结果,为减排N₂O,建议在深秋整地施肥时期尽量避免在潮土和黑土中施用硝态氮肥. 黄土的N₂O排放似乎对外源硝态氮的添加反应不明显,这有待在大田气候-植物-土壤综合条件下进一步验证.      

西沙永兴岛大气降水化学特征及来源分析

于2013年对南海西沙永兴岛雨水进行采集,分析了其主要阴阳离子,利用PMF模型对不同离子组成的来源进行解析并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹污染物来源区域的分析.结果表明,永兴岛降水离子浓度顺序为：Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-和Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、NH₄⁺、K⁺.Na⁺和Cl^-是降水中主要的阴阳离子,表现出海洋性降水的特征.SO₄^2-、Mg²⁺、K⁺主要来源于海水,但SO₄^2-也受化石燃料燃烧等影响,而K⁺可能受生物质燃烧的影响.Ca²⁺主要来源于土壤,少数来源于其他影响.NO₃^-主要来源于化石燃料燃烧释放,而NH₄⁺有多种来源,包括内陆人为活动的排放和海洋本身有机物降解过程释放的影响.根据Redfield比,可以初步计算出降水中NO₃^-和NH₄⁺对南海新生产力的贡献约为4.8%~13.5%.后向气团轨迹表明,永兴岛降水的离子来源区域相对复杂,包括我国东北地区、南方区域,以及马来西亚等国家、地区的影响,或者来源于南海局地的影响.     

硝酸根对有机磷光解释放磷酸根的影响

为了解硝酸根（NO₃^-）的光化学活性对水体中有机磷间接光解释放磷酸根过程的影响,采用室内模拟实验,研究了NO₃^-在草甘膦光解转化为磷酸根中的作用及NO₃^-浓度对该反应速度的影响,并以甲醇为羟基自由基（·OH）猝灭剂,印证了NO₃^-对富营养化湖泊水体中有机磷光解释放磷的作用.结果表明,在紫外光（UV）照射下,草甘膦可以直接光解转化为磷酸根,其磷酸根的释放量随着溶液初始pH和草甘膦浓度的增加而增大.加入NO₃^-处理,光照60min后,磷酸根的释放量由空白处理的0.05mg/L增加到了0.43mg/L.添加Fe³⁺可促进这一过程,而添加腐殖酸（HA）和碳酸氢根（HCO₃^-）则可以显著抑制磷酸根的释放.在湖泊水体中,添加草甘膦,磷酸根的释放量显著高于空白,而增加湖水中NO₃^-浓度时,磷酸根的释放量则进一步增大.在湖水/草甘膦/NO₃^-体系中添加·OH猝灭剂甲醇后,磷酸根的释放量显著降低.可见在紫外光条件下,NO₃^-的光化学作用对有机磷释放磷酸根过程具有重要影响.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

腐殖质及其模型化合物的H2O2光化学生成研究

在模拟太阳光下研究了多种腐殖质及其模型化合物的过氧化氢（H₂O₂）生成动力学,并对其生成机制进行了探讨.结果表明不同来源或不同形式的腐殖质在模拟太阳光照射下均能产生H₂O₂.不同腐殖质生成H₂O₂速率差异不大,范围为6.379~15.784nmol/（L·min）,腐殖酸生成H₂O₂速率略快于富里酸.对于腐殖质模型化合物,邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、苯醌、邻茴香胺、对茴香胺、水杨酸和2,6-二甲氧基-1,4-苯醌等8种模型化合物没有产生明显的H₂O₂,而藜芦醇、对氨基苯甲酸、3,5-二羟基苯甲酸（DHBA）、2,5-二羟基-1,4-苯醌、苯酚、苯甲酸和苯胺等7种化合物均可检测到H₂O₂产生.但其产生H₂O₂的速率差异较大,相差1~2个数量级,生成H₂O₂速率最快的化合物为2,5-二羟基-1,4-苯醌和DHBA,较慢的为苯酚、苯甲酸和对氨基苯甲酸.基于腐殖质生成H₂O₂机制,推测典型模型化合物DHBA的H₂O₂生成机制可能为光照条件下该化合物跃迁为单重激发态,该激发态发生分子内电子转移,生成还原性自由基中间体,该中间体和O₂反应,生成了超氧负离子（O₂·^-）,随后与水中H⁺反应生成了H₂O₂.     

我国中部地区大气CO2柱浓度时空分布

基于日本GOSAT及美国AIRS反演数据产品,对我国中部六省大气CO₂时空分布特征进行研究,结果表明：由GOSAT反演的中部地区2010~2013年大气CO₂年均柱浓度由389.36×10^-6增长到396.52×10^-6,年均绝对增长率达2.39×10^-6/a,呈现出冬春季高值、夏秋季低值的季节变化特征,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区;其CO₂柱浓度高值区集中在湖南、江西及周边一带,年均绝对增长率为2.01×10^-6,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值与长三角地区相当,略低于京津冀和东三省地区,由于受地面源汇影响较小,其与GOSAT反演结果相反,可能是由于AIRS反映了对流层中层大气状况,而GOSAT则更多地反映了近地面层大气CO₂变化.     

SBR在高校中水回用领域的工程应用研究

采用SBR工艺对高校校园废水进行了处理,运行结果表明:废水中COD含量从200～360mg/L降至60mg/L以下,BOD5含量从70～110mg/L降至20mg/L以下,氨氮含量从60～80mg/L降至10mg/L以下,SS含量从75～160mg/L降至50mg/L以下,达到了北京市DB11307—2005《水污染物排放标准》的二级排放标准。     

铁炭曝气微电解对炸药废水的试验研究

采用铁炭曝气微电解对炸药废水进行预处理,处理结果表明:当炸药废水调节pH值为2,反应时间2h,物质A投加量2g/L,铁屑与活性炭体积比为1∶1时,进水TOC为2600mg/L,COD为2500mg/L,NH3-N为190mg/L,出水TOC为250mg/L,COD为400mg/L,NH3-N为20mg/L,去除率分别为90.5%、82%和89.6%,BOD5/COD由0.16提高到0.38。     

不同经营方式毛竹林氮流失年动态规律

为研究自然降雨条件下不同经营方式毛竹林径流养分流失的年动态变化规律及其差异,以浙江省杭州市临安区青山毛竹园为试验区,在粗放经营和集约经营区域,设置独立观察站。每次连续降雨后采集沉砂池水样,测定总氮（TN）、总磷（TP）、硝态氮（NO₃^--N）、铵态氮（NH₄⁺-N）、磷酸根离子（PO₄^3-）含量,同时在动态观测期中采集坡面土壤样品,测定pH、有机质及有效N、P含量。结果表明：（1）集约经营和粗放经营毛竹林年单位产流量分别为8086.52 m³/hm²、4850.95 m³/hm²。（2）毛竹林径流水氮流失以硝态氮为主。（3）毛竹林集约经营增加了氮磷流失风险,集约经营和粗放经营毛竹林TN年单位流失量分别为45.26 kg/hm²、25.05 kg/hm²,TP年单位流失量分别为0.31 kg/hm²、0.21 kg/hm²,与粗放经营相比,集约经营氮磷流失分别增加了80.68%、47.62%。（4）毛竹林径流水中TN浓度与土壤碱解氮含量成极显著负相关,径流水中TP浓度与土壤有效磷成极显著正相关。     

不同排放源对华东地区PM2.5影响的数值模拟

使用中尺度气象-化学耦合模式WRF-Chem针对MEIC源清单中五大部门来源（工业源、电力源、民用源、交通源和农业源）对华东地区PM_2.5的影响进行了模拟研究,主要得到以下结论：春夏秋季PM_2.5约40%~60%来源于工业源,冬季由于采暖供热燃用大量散烧煤,导致民用源对PM_2.5的贡献最大,在山东、安徽和江苏省等高值区贡献率超过50%;农业源、电力源和交通源对PM_2.5影响的季节差异不大,农业源贡献约20%~30%,交通源和火电源贡献约10%.因此冬季需主要控制民用源排放,春夏秋季主要控制工业源排放,其次是农业源排放.一次PM_2.5在工业、电力和民用源贡献的PM_2.5中所占比例可达50%~60%;NO₃^-和NH+4在交通源贡献的PM_2.5中总比例可达53%,在农业源中总比例高达93%;由于模式对SO₄^2-模拟偏低,SO₄^2-在工业源和电力源贡献的PM_2.5中占比约5%~15%;OC对来自民用源的PM_2.5有30%的贡献,BC对来自交通源的PM_2.5有15%的贡献;Na⁺和Cl^-对PM_2.5的贡献在各大来源中均低于3%.     

腐殖质及其模型化合物的H2O2光化学生成研究

在模拟太阳光下研究了多种腐殖质及其模型化合物的过氧化氢（H₂O₂）生成动力学,并对其生成机制进行了探讨.结果表明不同来源或不同形式的腐殖质在模拟太阳光照射下均能产生H₂O₂.不同腐殖质生成H₂O₂速率差异不大,范围为6.379~15.784nmol/（L·min）,腐殖酸生成H₂O₂速率略快于富里酸.对于腐殖质模型化合物,邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、苯醌、邻茴香胺、对茴香胺、水杨酸和2,6-二甲氧基-1,4-苯醌等8种模型化合物没有产生明显的H₂O₂,而藜芦醇、对氨基苯甲酸、3,5-二羟基苯甲酸（DHBA）、2,5-二羟基-1,4-苯醌、苯酚、苯甲酸和苯胺等7种化合物均可检测到H₂O₂产生.但其产生H₂O₂的速率差异较大,相差1~2个数量级,生成H₂O₂速率最快的化合物为2,5-二羟基-1,4-苯醌和DHBA,较慢的为苯酚、苯甲酸和对氨基苯甲酸.基于腐殖质生成H₂O₂机制,推测典型模型化合物DHBA的H₂O₂生成机制可能为光照条件下该化合物跃迁为单重激发态,该激发态发生分子内电子转移,生成还原性自由基中间体,该中间体和O₂反应,生成了超氧负离子（O₂·^-）,随后与水中H⁺反应生成了H₂O₂.     

再生铝?铅生产企业PCDD/Fs排放浓度与特征

研究了国内3家再生金属企业排放烟气和飞灰中PCDD/Fs排放浓度和同系物分布特征,其中两家再生铝企业?一家再生铅企业.研究结果显示:两家再生铝企业排放烟气中PCDD/Fs毒性当量浓度( I-TEQ)分别为2.14和0.88ng TEQ/Nm3,飞灰中分别为33.90和0.77ng TEQ/g;再生铅企业排放烟气和飞灰中PCDD/Fs毒性当量浓度分别为0.037ng TEQ/Nm3和0.014ng TEQ/g;两家再生铝企业排放烟气中PCDD/Fs同族体分布存在较大差异,而飞灰中PCDD/Fs同族体分布却十分相似;再生铅?铝企业排放的PCDD/Fs同系物分布特征差异较明显;且根据PCDFs与PCDDs总浓度比值大于1可以判断,二者排放PCDD/Fs的形成机理都以从头合成为主.     

秋冬季节对矿化垃圾反应器处理渗滤液效果的影响

采用二级矿化垃圾生物反应器小试装置,研究了秋冬季节对反应器处理渗滤液效果的影响.试验结果表明,第一级反应器出水平均化学需氧量(COD)浓度从秋季的1076 mg/L上升到冬季的3084 mg/L,第二级反应器出水COD浓度由秋季的373 mg/L上升为冬季的666 mg/L;相应地,第一级反应器的COD去除率从秋季的7...     

海州湾表层沉积物磷的吸附容量及潜在释放风险

利用磷吸附指数（PSI）、磷吸附饱和度（DPS）和磷释放风险指数（ERI）研究了2016年10月和2017年5月海州湾表层沉积物的磷吸附容量及潜在释放风险.结果显示,2016年秋季PSI变化范围为99.58~199.39[mgP/（100g）]/[μmol/L],DPS变化范围为23.118%~34.289%;2017年夏季PSI变化范围是130.29~198.57[mgP/（100g）]/[μmol/L],DPS变化范围为25.545%~42.135%,两次调查中PSI和DPS均表现出相反的平面分布趋势.PSI和Al_ox、Fe_ox呈显著正相关,说明Fe_ox和Al_ox是影响海州湾表层沉积物吸附磷的主要因素,且Fe_ox占主导作用;DPS与Al_ox和Fe_ox分别表现出了显著负相关性和极显著负相关性,说明Al_ox和Fe_ox含量的增大会降低表层沉积物的磷吸附饱和度.2016年10月磷释放风险指数（ERI）的变化范围为11.59%~34.18%,2017年5月磷释放风险指数（ERI）的变化范围为12.86%~32.34%,从2次调查结果整体来看,海州湾表层沉积物的磷释放风险为中度风险.     

重点煤电基地大气污染物扩散对京津冀的影响

基于排放源清单,采用空气质量模式CAMx模拟现状情景下,鄂尔多斯、宁东与锡林格勒排放污染物扩散对京津冀地区的影响.结合3地区已批复环境影响报告、规划环评与战略环评等污染物排放数据,估算未来情景下3地区能源基地污染物排放对京津冀的影响.结果表明：现状情景下,3地区排放的PM_2.5、SO₂与NO_x对京津冀的贡献浓度范围分别为0.079~1.134,0.012~0.633,0.008~0.852μg/m³,冬季对京津冀地区的影响要高于夏季,对京津冀地区冬季的平均贡献浓度值为0.710,0.339与0.413μg/m³,影响较大的京津冀城市为衡水市、石家庄市、邢台市、邯郸市与保定市;未来情景下3地区能源基地排放的PM_2.5、SO₂与NO_x对京津冀城市浓度贡献范围分别为0.049~0.773,0.003~0.176,0.008~0.731μg/m³,冬季平均贡献浓度值为0.475,0.096与0.357μg/m³.     

厌氧-准好氧运行加速生物反应器填埋场垃圾稳定的研究

通过厌氧型、好氧型和准好氧型生物反应器填埋场的比较,提出了厌氧-准好氧联合运行加速生物反应器填埋场垃圾降解和稳定的填埋场运行方法,并通过模拟试验进行了研究.结果表明,按厌氧方式运行710 d的模拟垃圾柱改为按准好氧方式运行360 d后,每天回灌1次的D1柱和每周回灌2次的D4柱渗滤液COD浓度分别由705 mg/L和669 mg/L下降到135mg/L和178 mg/L,氨氮浓度由650 mg/L和877 mg/L降到不能检出水平;而继续按厌氧方式运行的垃圾柱D2和D3的渗滤液COD浓度仅分别由435mg/L和852 mg/L下降到295 mg/L和596 mg/L,氨氮浓度由654 mg/L和1 107 mg/L下降到469mg/L和783 mg/L.模拟厌氧型生物反应器填埋场垃圾柱稳定后期改为按准好氧方式运行,能加快渗滤液COD和氨氮浓度的衰减速率,而较高的渗滤液回灌频率更能强化这一优势.     

中国菌糠露天焚烧污染物排放时空分布特征

基于我国2000~2017年食用菌年产量数据,采用排放因子法估算了菌糠露天焚烧的污染物排放量,利用Mann-Kendall法和聚类分析法分析了排放量的时空分布特征,使用回归分析法预测了污染物的排放趋势.结果表明：（1）2000~2017年全国菌糠露天焚烧污染物排放量持续上升,PM_2.5、CO₂、CO、CH₄、NMVOCs、PAHs、NO_x、SO₂累积排放量分别为1.40×10⁶,3.48×10⁸,1.99×10⁷,8.43×10⁵,2.08×10⁶,3.00×10⁴,6.34×10⁵,8.29×10⁴t;（2）污染物排放量较高的省区包括山东、黑龙江、浙江、湖南、江苏、福建和河南,排放量较低的省区包括贵州、宁夏、天津、北京、新疆、重庆、甘肃;（3）预计2021年菌糠焚烧污染物总排放量高达4.25×10⁷t,其对生物质焚烧污染物总排放量的贡献率约为19.82%.我国菌糠露天焚烧污染物排放规模较大,应予以重点关注.     

自发热持续高温好氧堆肥碳、氮、腐殖酸变化过程

为了探索超高温自发热好氧污泥堆肥过程中有机碳、氮、腐殖酸变化过程,以1m³小堆体好氧堆肥的形式进行了深入研究.结果表明：水溶性COD从23.18mg/g增大到47.49mg/g,然后逐渐减少至30.67mg/g.总有机碳和TN在前7d减量最多,分别从207.45mg/g,45.40mg/g降到157.86mg/g,38.23mg/g,并在第35d趋于稳定.NH₄⁺-N从9.89mg/g逐渐增加到14.04mg/g,堆肥过程中NO₂^--N,NO₃^--N含量极低,总含量低于0.07mg/g,不足TN的0.2%.TN损失达82.87%,主要通过氨气挥发的途径.腐殖酸含量前7d从115.12mg/g迅速上升至214.11mg/g,第21d缓慢下降至154.47mg/g,趋于稳定.腐殖度E4/E6在3.49~4.23范围内变化,总体呈上升趋势,不适用于本工艺腐熟判定.