京津冀内陆平原区PM2.5浓度时空变化定量模拟

近年来我国京津冀地区霾污染日趋严重,为揭示该地区PM_2.5时空变化特征,以京津冀内陆平原为研究区,以MODIS AOD数据作为主要预测因子,采用混合效应模型建立研究区2013~2014年AOD-PM_2.5逐日变化的关系模型.利用十折交叉验证法对模型拟合进行验证.结果表明,采用混合效应模型对AOD-PM_2.5进行时间上的校准能够提高二者间的相关性,模型拟合的PM_2.5质量浓度与地面实测值间的R²为0.78,经过交叉验证后R²为0.70,RMSE、RPE分别为20.80 μg·m^-3、28.76%.针对研究区冬季AOD有效值非随机性缺失带来的采样偏差,用校正因子对模型预测的2013~2014年间PM_2.5平均浓度进行校正,结果表明研究区内PM_2.5平均浓度均高于75 μg·m^-3,南部和西部地区的PM_2.5浓度相对较高,北部和东部地区PM_2.5浓度相对较低,呈现出"南高北低、西高东低"的分布趋势.研究结果表明混合效应模型能够适用于近地面PM_2.5监测,也为该区域大气颗粒物污染治理提供了科学依据.     

京津冀地区高分辨率PM2.5浓度时空变化模拟与分析

为了全覆盖、高分辨率和高精度识别京津冀地区大气PM_2.5质量浓度时空变化,选取多角度大气校正算法遥感反演的1km AOD为主要预测因子,多种气象要素和土地利用要素为辅助预测因子,构建了混合效应模型+地理加权回归模型的两阶段统计模型,并针对京津冀地区PM_2.5污染较严重的特点,模型中引入了AOD²等独特预测因子.通过上述两阶段模型定量预测了研究区2017年1 km²空间分辨率的每日PM_2.5质量浓度.结果表明,模型交叉验证的决定系数R²为0.94,斜率为0.95,均方根预测误差为13.14 μg·m^-3,在前人基础上预测精度进一步提升,可用于PM_2.5浓度时空变化预测与分析.2017年,京津冀地区PM_2.5浓度年均值为44.96 μg·m^-3,年均值范围在0~89.89 μg·m^-3之间.PM_2.5浓度时空变化差异性明显,整体上呈现"平原西南部浓度高、平原东北部浓度中等和山区高原浓度低"的空间分布格局以及"冬季浓度高、夏季浓度低和春秋过渡"的季节变化特点.模型预测结果的高时空分辨率可以支持流行病学研究在较小区域的暴露评估和识别小尺度污染源的时空变化,分析发现在大气污染防治行动计划实施以来,污染较严重的冀中南山麓平原区可能出现了重要污染源的空间变化.模型预测与分析结果可以为京津冀大气污染防治提供科学支撑.     

基于空间尺度效应的山东省PM2.5浓度时空变化及空间分异地理探测

基于PM_2.5遥感数据,采用Theil-Sen Median趋势分析和Mann-Kendall显著性检验,分析2000~2021年山东省PM_2.5浓度时空变化特征,结合地理探测器,在省-市-县三级空间尺度上探测影响山东省PM_2.5浓度空间分异的影响因子影响力.结果表明：①时间上,2000~2021年山东省ρ（PM_2.5）均值在38.15~88.63 μg·m^-3之间,略微高于《环境空气质量标准》中可吸入颗粒物的二级标准限值（35 μg·m^-3）.在年际尺度上,2013年是ρ（PM_2.5）变化的峰值年,其值为83.36 μg·m^-3,据此将山东省PM_2.5浓度变化趋势分为两个阶段：持续上升和快速下降阶段.在季节尺度上,PM_2.5浓度呈现“夏低冬高,春秋居中”分布特征和先降后升的“U”型变化规律.②空间上,山东省PM_2.5浓度呈现出“西高东低”的空间分布格局,PM_2.5浓度高值区分布山东省西部地区,低值区则分布在东部半岛地区.PM_2.5浓度空间变化趋势呈现显著的空间异质性,极显著下降的区域主要分布在东部半岛地区.③因子探测结果表明,气候因子是影响山东省PM_2.5浓度空间分异的重要影响因素,平均气温对山东省PM_2.5浓度空间分异的影响最高,q值为0.512.省-市-县多尺度探测结果显示,影响PM_2.5浓度空间分异的影响因子及其影响力在不同空间尺度上具有差异性.省级尺度上,平均气温、日照时数和坡度是影响PM_2.5浓度空间分异的主要影响因子;市级尺度上,降水、高程和相对湿度是影响PM_2.5空间分异的主要影响因子;县级尺度上,降水、平均气温和日照时数是影响PM_2.5浓度空间分异的主要影响因子.     

2016—2020年广州市PM2.5时空分布特征

对大气污染物进行时空分布特征研究是开展大气污染防治的关键技术支撑.本研究基于广州市52个城市环境空气质量监测站点数据,采用系统聚类法、经验正交函数 （EOF）等方法分析了2016—2020年广州市PM_2.5浓度的时空分布特征.结果表明：①2016—2020年广州市PM_2.5污染改善显著,PM_2.5年均浓度从35.9 μg·m^-3下降至23.0 μg·m^-3,达标比例由96.2%上升至100%;PM_2.5干季平均浓度为湿季的1.54倍, 国控点超标天数为湿季的10.5倍;PM_2.5浓度日变化曲线峰谷值浓度差由7.5 μg·m^-3下降至3.9 μg·m^-3,日变化幅度趋于平缓.②广州市PM_2.5浓度最高值区主要分布在东西两侧,高值区域范围逐年减小,全市PM_2.5浓度分布趋于均匀;采用系统聚类法可将广州市PM_2.5分成北部、中北部、 南部、中南部4个污染区,其中,北部区PM_2.5浓度下降率仅为其他污染区的1/2,推测其PM_2.5浓度下降可能更多地由区域背景浓度的下降贡献;EOF分解前3模态累积方差贡献率达93%,分别可表征PM_2.5总体污染程度、在南北方向上的区域输送特征及由外围区域向中心城区聚集的 污染特征.     

地气解耦的Himawari-8卫星PM2.5浓度估算深度神经网络方法

现阶段大气PM_2.5遥感反演方法大多数都基于卫星气溶胶光学厚度（aerosol optical depth,AOD）产品,这些产品通常是从表观反射率（top-of-atmosphere reflectance,TOA）中反演而来.直接建立TOA产品和地面站点监测的PM_2.5浓度间的反演模型能够有效降低由AOD反演所带来的误差传递,但是现阶段反演PM_2.5所用到的TOA同时耦合了地表反射率和大气贡献值,想要进一步提升反演精度则需要设法将二者分离.基于此,本文利用Himawari-8（H8）卫星数据,由6S模型进行大气校正,继而统计得到H8前6个波段之间的地表反射率关系式,再运用卫星第六波段表观反射率与地表反射率接近的特性,估算得到前5个波段的地表反射率,并扣除地表反射率得到大气贡献值,以此来达到地气解耦的目的.随后,本文基于深度神经网络构建了PM_2.5、大气贡献值、卫星亮温数据、观测角等之间的关系.以安徽省为例,反演结果表明,与不考虑地气解耦的TOA-PM_2.5方法相比,本文提出的ATM-PM_2.5方法精度更高,在未参与训练的验证站点上,ATM-PM_2.5的R²和RMSE值为0.87和13.77 μg·m^-3,相对于未经过地气解耦的TOA-PM_2.5,R²提高了20%,RMSE值降低了5.24 μg·m^-3.另外,利用H8卫星时间分辨率较高的特点,本文对安徽省域范围内进行了逐小时的PM_2.5监测,显示本文方法有潜力为PM_2.5实时监测提供数据支撑.     

基于机器学习和卫星遥感的PM2.5/10 空间连续分布反演方法研究

在过去的几十年里,快速的经济发展以及工业化、城镇化进程加速使得中国的资源环境承担的压力不断加大。作为影响空气质量的首要污染物,PM_2.5和PM₁₀（记为PM_2.5/10）直接影响着广大人民群众的身体健康。因此,针对PM_2.5/10浓度进行遥感反演研究,对环境监测和控制改善全国空气环境质量具有重要的意义。近些年来,随着对近地面PM_2.5/10浓度研究的不断深入,基于遥感影像数据进行PM_2.5/10浓度的反演方法也日益增多。本文利用Google Earth engine（GEE）平台获取了海量的Landsat 8 OLI遥感影像数据,并结合气象信息、空间特征等参数,采用机器学习中常用的多层映射反向传播神经网络构建了波段反射率与PM_2.5/10浓度之间的反演模型,以获得PM_2.5/10在研究区域的连续分布。为了提高基础PM_2.5/10反演模型的反演精度,还从影响因素和前溯时间两个维度出发,探寻了模型的最优化输入参数组合,并最终实现了对PM_2.5/10浓度的精准反演。以北京市地区为例,模型的PM_2.5和PM₁₀的反演精度R²分别达到0.814和0.796,均方根误差RMSE分别为19.21 μg?m^?3和28.31 μg?m^?3。鉴于该反演结果具有较高的准确性和可靠性,本文所建立的方法模型为研究PM_2.5/10在空间上的连续分布特征提供了新的思路和方法,具有较为重要的科研意义与广泛的应用价值。     

2017年1月天津市区PM2.5化学组分特征及高时间分辨率来源解析研究

为了快速分析天津市区冬季以及重污染过程中PM_2.5的化学组成特征及来源,本研究于2017年1月利用在线监测仪器快速采集了天津市区环境受体中PM_2.5及其化学组分的小时数据,并通过PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子分解法）模型解析了天津市区2017年1月及重污染过程中PM_2.5的主要贡献源类,分析了重污染过程中排放源的变化趋势.结果表明：2017年1月天津市区PM_2.5浓度为6.0~449.0 μg·m^-3,平均值为153.3 μg·m^-3.NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是PM_2.5中水溶性离子的主要组分,三者之和占水溶性离子总量的88.3%.NH₄⁺与Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-均表现出显著的正相关性（r=0.82,0.95,0.97;p<0.01）.NO₃^-和SO₄^2-（r=0.90;p<0.01）,Ca²⁺与Mg²⁺（r=0.65;p<0.01）均表现出显著的相关性,说明它们分别具有较高的同源性.OC和EC也是PM_2.5的重要组成部分,两者之和占PM_2.5质量浓度的20.4%.重污染过程中,PM_2.5及其主要离子的浓度显著的增加（p<0.01）,并存在较高的二次离子生成.PMF解析结果表明,二次源类是天津市区2017年1月PM_2.5的首要源类,分担率为38.1%,其次为机动车源（分担率为25.6%）、燃煤源（分担率17.1%）、扬尘（分担率10.1%）和生物质燃烧（分担率9.1%）.重污染过程中,二次源是PM_2.5的主要贡献源类,分担率达到39.3%;说明重污染期间存在显著的二次转化及二次粒子的积累过程.重污染发生演变过程中,二次源、机动车源和燃煤源对PM_2.5贡献表现出显著增加的趋势,而扬尘和生物质燃烧的贡献则没有显著增加.     

2016年宁夏回族自治区PM2.5浓度时空分布特征

对2016年宁夏回族自治区大气中PM_2.5浓度的时空分布特征及其与其它空气质量指标和气象参数之间的相关性进行探讨。结果表明,宁夏回族自治区2016年PM_2.5日平均浓度为2.0~217.5 μg/m³;11月、12月、1月、2月PM_2.5月浓度均值（45.97~87.22 μg/m³）相对较高,6~9月的（19.01~38.03 μg/m³）相对较低;春、夏、秋、冬PM_2.5浓度分别为2.00~211.00 μg/m³、6.67~106.67 μg/m³、10.67~166.00 μg/m³和10.50~217.50 μg/m³;0：00~23：00,各城市PM_2.5小时浓度基本上表现出先下降、后上升、再下降、再上升的变化规律,通常上午9：00~10：00浓度值较高,下午15：00~16：00浓度值较低。银川市、石嘴山市、吴忠市、中卫市和固原市2016年PM_2.5日平均浓度 ≤ 75 μg/m³的天数分别为304 d、307 d、313 d、323 d和340 d,年达标率分别为83%、84%、86%、88%和93%。宁夏北部的石嘴山市、银川市的PM_2.5月浓度均值超过了南部的中卫市和固原市,表现出"北高南低"的趋势,其中固原市每月PM_2.5浓度均值均低于其他城市,表现出显著差异。PM_2.5浓度与CO、NO₂、SO₂、PM₁₀浓度、风速、气压、日照和相对湿度均呈显著或极显著正相关关系,与地表温度、气温和降水量呈极显著或显著负相关关系。可见,宁夏回族自治区大气PM_2.5浓度具有明显的时空变化特征,其浓度受气象因子的影响。     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

青岛市港口区域PM2.5污染特征及来源解析研究

港口区域因大气污染物排放量大且污染源复杂,已成为沿海城市大气污染防治的关键区域.为明确青岛港口区域PM_2.5污染特征及主要贡献源类,于2019年在青岛市3个港口区域和1个背景点位采集了不同季节的环境PM_2.5样品,并分析了其化学组分特征;同时,采用正定矩阵因子分析模型（PMF）和潜在源贡献函数（PSCF）分别分析了港口区域PM_2.5的主要贡献源类及各源类潜在的影响区域.结果表明,2019年青岛港口区域ρ（PM_2.5）年均值为64 μg·m^-3,是我国空气质量二级标准的1.8倍,其中,董家口点位最高（74 μg·m^-3）,崂山点位最低（55 μg·m^-3）. NO₃^-、OC和SO₄^2-是PM_2.5的主导组分,其中,NO₃^-含量（13.1%）明显高于其它组分.董家口点位ρ（NO₃^-）、ρ（SO₄^2-）、ρ（OC）和ρ（EC）（分别为13.0、7.09、8.98和2.91 μg·m^-3）明显高于其它点位,燃煤、工业特别是钢铁企业及货车等影响可能较为明显.同时,冬季这些组分浓度也显著高于其它 季节,而夏季Na的浓度（0.96 μg·m^-3）和占比（2.13%）明显较高;春季Si和Al的浓度（1.27和0.45 μg·m^-3）和占比（2.79%和1.00%）明显高于其它季节.PMF源解析结果表明,二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（22.4%）及二次硝酸盐（20.1%）是港口区域PM_2.5的主要贡献源类,其次为机动车源（16.7%）和扬尘源（14.6%）,燃煤源的贡献率为13.8%,而海盐和船舶源的贡献为7.2%.从季节变化来看,春季扬尘贡献（32.1%）较高,夏季二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（31.6%）、海盐和船舶源（19.2%）贡献较高,而冬季燃煤（16.6%）、机动车（22.8%）、二次硝酸盐（23.9%）、钢铁及相关冶金源（3.2%）和建筑水泥尘（3.6%）贡献较高.河北省中南部及山东省中西部地区是青岛港口各 源类的主要潜在源区,黄海是船舶排放的主要潜在源区.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

重铬酸钾对方形网纹瑵的毒性研究

研究了在２５℃条件下重铬酸钾对方形网纹蚤Ｃｅｒｉｏｄａｐｈｎｉａ ｑｕａｄｒａｎｇｕｌａ（Ｏ．Ｆ．Ｍｕｌｅｒ）存活，生殖和生长的影响。急性试验求得重铬酸钾对该蚤的２４ｈ和４８ｈＥＣ５０值分别为１．０１７９ｍｇ／Ｌ和０．４１２７ｍｇ／Ｌ；其可信限分别为０．４６９８－１．７１８０ｍｇ／ｌ和０．１９８０－０．６９８８ｍｇ／Ｌ。慢性试验以存活，生殖和生长为毒性指标，未觉察反应浓度（ＮＯＥＣ）为０．０６２５