闽江河口芦苇与短叶茳芏空间扩展对湿地植物钒生物富集的影响

选择闽江河口鳝鱼滩芦苇与短叶茳芏空间扩展前的芦苇湿地、短叶茳芏湿地以及二者空间扩展过程中的交错带湿地为研究对象，探讨了空间扩展过程中不同湿地植被的钒（V）生物富集特征及其主要影响因素.结果表明，空间扩展影响下不同湿地土壤的V含量在0~40 cm土层均表现为芦苇湿地 > 交错带湿地 > 短叶茳芏湿地；芦苇湿地和交错带湿地土壤的V含量垂直变化特征较为一致，并均于40~50 cm土层出现较高值.芦苇与短叶茳芏的空间扩展整体增加了交错带湿地土壤的V含量，其均值相比短叶茳芏湿地增加了8.69%，而相比芦苇湿地仅增加0.21%.空间扩展主要通过改变湿地土壤的颗粒组成、EC以及植物的生物量、株高和密度来影响土壤的V含量分布.芦苇与短叶茳芏的V生物富集特征呈相反变化，这与二者竞争过程中植被生态特征改变以及其对V的竞争利用方式有关.此外，不同湿地植被均以根的V富集能力最强，且交错带短叶茳芏的V生物富集能力要高于交错带芦苇，这与二者在竞争生境中对V的吸收利用与转运的差异有关，交错带短叶茳芏可用于未来受V污染湿地修复的备选物种.研究发现，芦苇与短叶茳芏为应对空间扩展过程中的竞争可能采取不同的V富集策略，前者通过将富集到根中的V优先转运至光合器官（叶）的方式来保持相对竞争优势，而后者通过将富集到根中的V大量转移到地上主体（茎）的方式来抗衡来自芦苇的竞争.     

互花米草入侵对闽江河口湿地土壤碳、氮、磷及CH4和CO2排放的影响

植物入侵是河口湿地土壤碳（C）、氮（N）、磷（P）循环的主要驱动因素.为了探讨福建闽江河口互花米草入侵短叶茳芏湿地对碳输入和 碳排放的影响,对土壤C、N、P含量和储量及CH₄和CO₂排放进行了测定与分析.结果表明：①互花米草入侵短叶茳芏湿地显著增加了0~60 cm土壤C、N含量和0~15 cm土壤P含量（p<0.05）.②互花米草入侵短叶茳芏湿地后,0~60 cm土壤C、N、P储量分别增加了16%、46%、26%（p<0.05）.③互花米草入侵短叶茳芏湿地后,0~15 cm和15~30 cm土壤C/N显著降低了33%和24%,15~30 cm土壤C/P降低了31%（p<0.05）.④互花米草入侵短叶茳芏湿地显著增加了CH₄和CO₂平均和累积排放（p<0.05）.⑤土壤C、N、P与土壤CO₂和CH₄排放呈显著正相关（p<0.05,p<0.01）,微生物生物量碳（MBC）与土壤CH₄排放呈显著正相关（p<0.01）,土壤C/N与土壤CH₄排放呈显著负相关（p<0.05）.综合来看,互花米草入侵闽江 河口短叶茳芏湿地增强了土壤C、N、P的固持和CH₄、CO₂的排放,并受到生态化学计量比的调节.本研究拓展了对植物入侵情形下河口湿地 生物地球化学循环的认知.     

休耕对抚仙湖周边农田土壤剖面和浅层地下水中氮累积的影响

减少外源氮投入能有效降低农田土壤氮累积和地下水氮污染,休耕是减少外源氮投入的重要措施之一.为探讨农田休耕对土壤剖面和浅层地下水中氮累积的影响,以抚仙湖周边农田土壤剖面和浅层地下水为研究对象,分析了休耕前（2017年12月）和休耕后（2020年8月和2021年4月）农田0~100 cm土壤剖面氮累积和浅层地下水中氮浓度的变化及其两者的关系.结果表明:休耕显著降低了土壤剖面氮含量和储量,休耕后0~30、30~60和60~100 cm土壤剖面TN、ON、DTN、NO₃ ^--N和NH₄ ⁺-N含量分别降低18.4 %~36.5 %、16.1 %~26.8 %、54.0 %~130.2 %、59.5 %~90.8 %和60.1 %~110.6 %.休耕前0~100 cm土壤TN、ON、DTN、 NO₃ ^--N和NH₄ ⁺-N储量分别为（17.20 ±0.97）t·hm^-2、（15.50 ±1.23）t·hm^-2、（0.68 ±0.06）t·hm^-2、（266.8 ±31.17）kg·hm^-2和（18.7 ±3.04）kg·hm^-2,休耕后各形态氮储量分别下降了25.5 %、23.3 %、44.7 %、80.1 %和59.9 %.休耕也改变了浅层地下水中氮浓度和形态构成,休耕后地下水中TN、ON、NO₃ ^--N和NH₄ ⁺-N浓度分别下降了88.4 %、82.7 %、92.1 %、65.8 %,ON/TN和NH₄ ⁺-N/TN从休耕前的26 %和6 %升高至休耕后的39 %和17 %,而NO₃ ^--N/TN从休耕前的61 %降至休耕后的41 %.地下水氮浓度和形态变化与休耕前后土壤中DTN、NH₄ ⁺-N、NO₃ ^--N和地下水中pH、ORP、DO等因素密切相关.可见,休耕有效降低了农田土壤剖面氮累积,缓解了浅层地下水氮污染,有利于防止高原湖泊的水质恶化.     

芦苇根际微环境对潜流人工湿地氮与COD去除性能的影响

构建了3个小型潜流人工湿地,一个不种植物作为对照;另2个栽种芦苇,其中一个湿地在芦苇根部埋设300目尼纶网制成的根袋,以区分根际与非根际环境.采用人工配水,研究了稳定运行期的人工湿地对COD、N的去除性能.结果表明,3个湿地对COD、N的去除场所主要位于湿地前端,且COD与N的去除具有沿程同步性.在进水C/N=5时,对照湿地、芦苇湿地和根袋湿地对NH⁺₄-N和TN的去除效率分别为66.2%、94.2%、82.2%和67.2%、90.7%、76.1%,具有同步硝化反硝化现象;对COD的去除效率分别为56.2%、80.9%、72.7%.试验中,3个湿地沿程水样的C/N值均大于5,表明碳源供应较充足.通过在湿地中预埋铂电极和土壤溶液采样器的方法,测定了根际土壤与非根际土体土壤ORP以及土壤溶液中的有机物含量（以TOC表征）.结果表明,湿地前端根际土壤ORP明显高于空白湿地和湿地土体土壤,差值分别为11～311 mV、62～261 mV.根系分泌物显著增加了植物湿地中有机碳的供应,根际土壤与非根际土体土壤中TOC含量分别为21.3～54.6 mg·L^-1和6.65～12.0 mg·L^-1.正是湿地植物根际环境中较高的氧化还原电位以及充足的碳源供应,使得植物湿地的脱氮效果好于对照湿地.     

紫色土丘陵区退耕还林对坡地土壤碳氮空间分布的影响

为了弥补我国四川盆地紫色土丘陵区退耕还林对坡地土壤碳（C）和氮（N）时空分布影响的研究不足,依托中国科学院盐亭紫色土农业生态试验站在万安小流域建立的长期观测样地,对比分析了约30年历史的退耕林地及其邻近的坡耕地不同坡面位置土壤的C、N形态、含量及其储量. 结果发现,退耕还林后,显著增加了剖面土壤有机碳（SOC）含量及储量（P< 0.05）,其中表层土壤（0~20 cm）SOC储量增加了25.86 t·hm^-2,年均SOC储量增加速率为0.89 t·hm^-2. 土壤总氮（TN）含量虽略有增加,但仅限于0~20 cm土层. 退耕林地与坡耕地相比,速效C、N养分如,土壤硝态氮（NO₃^--N）、铵态氮（NH₄⁺-N）和可溶性有机碳（DOC）含量在整个土壤剖面（0~70 cm）的差异性基本不显著（P> 0.05）. 此外,研究还发现空间位置对坡耕地土壤TN、SOC、NO₃^--N、NH₄⁺-N和DOC含量均有显著影响（P< 0.05）;土壤TN和SOC含量沿坡面的变化趋势大小为：下坡位>上坡位>中坡位,而土壤NO₃^--N、NH₄⁺-N和DOC含量沿坡面的变化趋势大小则为：上坡位<中坡位<下坡位. 退耕林地土壤仅DOC含量受坡位的显著影响,并沿坡面向下呈增加趋势. 结果表明,在评估紫色土丘陵区土地利用变化对土壤碳氮储量的影响时,不能忽视地形等因素的影响.     

淡水沼泽湿地泥炭沉积中氮素分布特征

采用冬季采样,现场分层的方法,系统地研究了我国面积最大的淡水沼泽湿地--三江平原沼泽湿地中河床-河漫滩型泥炭地和谷底洼地型泥炭沉积中TN、NH₄⁺-N和NO₃^--N的分布特征.结果表明,在不同沉积层中,NH₄⁺-N、NO₃^--N明显富集于Aso层,TN在Hil层含量最高.TN含量随着泥炭粒级的减小而明显增加,NH₄⁺-N主要分布在粒级0.149～0.074mm的泥炭机械组分中,NO₃^--N主要分布在粒级0.03～0.149mm的泥炭机械组分中.     

抚仙湖梁王河流域农业耕作与流域水质响应关系研究

以抚仙湖北岸梁王河流域为研究对象,选取流域中2种典型耕作方式水稻-小麦（R-W）轮作和烤烟-豌豆（T-P）轮作的农田.通过对农田地下水和梁王河水的同步观测及农田耕作情况的调查,发现移栽、施底肥、追肥及排水等耕作措施使地下水中TP、PO^3-₄-P、TN、NO^-₃-N和NH⁺₄-N含量在短时间尺度内有明显升高.农田作物在不同生育期对养分的吸收规律与地下水中的TP、PO^3-₄-P、TN、NO^-₃-N和NH⁺₄-N含量在长时间尺度上响应关系明显,作物处于对相应养分吸收高峰期时地下水中该养分含量就会明显降低,反之则会升高.梁王河水TP和PO^3-₄-P的含量在流域农田全处于耕作期时要比流域部分农田处于休闲期分别低5.8%和21.7%,而TN、NH⁺₄-N及NO^-₃-N含量在流域农田全处于耕作期要比流域部分农田处于休闲期分别高11.5%、242.6%和9.55%.     

补充碳源提取液对人工湿地脱氮作用的影响

为了提高人工湿地的脱氮效率,在不同条件下分别对美人蕉、香蒲及稻杆进行稀硫酸水解,以获得相应碳源提取液.正交实验表明,稀硫酸浓度的提高和水解时间的增加都会导致碳源释碳能力的提高,稻杆在5%稀硫酸溶液中水解30 min以上,释碳能力最高.通过观察,前2 d是系统脱氮反应高峰时段.对以NH₄⁺-N和NO₃^--N为氮源的脱氮过程,随C/N比升高,NO₃^--N和TN去除率增长明显;而NH₄⁺-N受溶解氧制约,去除有限;随C/N比升高,碳源对系统溶解氧的竞争会进一步抑制硝化反应的彻底进行.而对以NO₃^--N为氮源的反硝化过程,补充碳源对TN和NO₃^--N的去除有明显作用;TN去除率由54%提高到95%,NO₃^--N去除率由48%提高到96%;中间产物NO₂^--N的积累与NO₃^--N去除率有关;当NO₃^--N去除率较高时,NO₂^--N无积累.此外,基质反硝化强度也随C/N比升高呈上升趋势,湿地填料细沙层的反硝化强度略高于碎石层.     

潜流湿地处理生活污水时的强化策略

研究在潜流湿地处理生活污水时通过预处理强化、介质优化和工艺改进克服现有技术缺陷的可行性.改进方法包括化学强化预处理、预曝气、添加氮吸附介质、添加磷吸附介质、湿地高浸润线、中浸润线、低浸润线和动态浸润线运行.结果表明,化学强化预处理不仅可以除磷,而且削减湿地污染负荷可使后续湿地面积减小63%,但是不能有效脱氮.预曝气仅使氨氮去除率提高了1%.添加氮吸附介质的有效时间短,运行前3个月对NH₄⁺-N去除率为84%,5个月后下降到64%.添加磷吸附介质的有效时间较长,可维持数年.因此,脱氮过程只有通过基质微生物实现.稳态浸润线下对COD、NH₄⁺-N、TN、TP的去除率,高浸润线湿地为50%、21%、32%、-26%;中浸润线湿地为53%、48%、48%、-14%;低浸润线湿地为74%、96%、35%、22%.提出动态浸润线及序批式潜流人工湿地工艺(CBSW),其对COD、NH₄⁺-N、TN、TP去除率为67%、62%、53%、33%.CBSW实现了单级湿地内好氧/缺氧环境的交替出现,提高了脱氮能力,除污综合表现最佳.     

潜流人工湿地系统停留时间分布与N、P浓度空间变化

通过人工湿地小试装置,研究了风车草和香蒲水平潜流人工湿地处理富营养化养殖水体过程中水力停留时间分布（RTD）特征和系统内N、P浓度空间变化规律.结果表明,供试的香蒲潜流湿地和风车草潜流湿地系统RTD曲线特征值σ²分别为0.324 6和0.410 8,表明水流流态介于推流与混合流之间,风车草潜流湿地系统RTD曲线较香蒲潜流湿地平滑,水流混合流动程度较弱. 2种植物类型湿地床体总氮（TN）和氨氮（NH⁺₄-N）浓度在垂直方向上的分层现象明显,尤其在湿地床体前端;TN浓度随着取样点深度增加而上升,而NH⁺₄-N浓度则以中层取样点为最低;对于总磷（TP）和正磷酸盐（PO^3-₄-P）浓度, 2种植物类型湿地系统内均表现为随取样点深度增加而上升,但这种差异随沿程而降低. 与香蒲湿地相比较,风车草潜流湿地系统N、P浓度分层现象更为明显.风车草湿地系统后端各层取样点TN和TP平均浓度较香蒲湿地系统分别下降了19.8%和12.3%,说明风车草潜流湿地系统对富营养化养殖水体中氮、磷的去除效果优于香蒲湿地.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

Preparation of FexCe1-xOy solid solution and its application in Pd-only three-way catalysts

FeO_x-CeO₂ mixed oxides with increasing Fe/(Ce+Fe) atomic ratio (1-20 mol%) were prepared by sol-gel method and characterized by X-ray powder diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET) and Hydrogen temperature-programmed reduction (H₂-TPR) techniques. The dynamic oxygen storage capacity (DOSC) was investigated by mass spectrometry with CO/O₂ transient pulses. The powder XRD data following Rietveld refinement revealed that the solubility limit of iron oxides in the CeO₂ was 5 mol% based on Fe/(Ce+Fe). The lattice parameters experienced a decrease followed by an increase due to the influence of the maximum solubility limit of iron oxides in the CeO₂. TPR analysis revealed that Fe introduction into ceria strongly modified the textual and structural properties, which influenced the oxygen handling properties. DOSC results revealed that Ce-based materials containing Fe oxides with multiple valences contribute to the majority of DOSC. The kinetic analysis indicated that the calculated apparent kinetic parameters obey the compensation effect. The three-way catalytic performance for Pd-only catalysts based on the Fe doping support exhibited the redundant iron species separated out of the CeO₂ and interacted with the ceria and Pd species on the surface, which seriously influenced the catalytic properties, especially after hydrothermal aging treatment.     

京津冀地区NOx和VOCs协同减排成本及减排策略研究

京津冀地区细颗粒物(PM_2.5)浓度改善速度放缓,而臭氧(O₃)污染不断加剧,PM_2.5和O₃的协同控制对于京津冀地区空气质量持续改善十分关键且紧迫. 通过构建京津冀地区城市层面可计算一般均衡模型(CGE),模拟了PM_2.5和O₃的共同前体物—NO_x和VOCs的边际减排成本曲线,进而构建了京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制评估模型,确定了在不同空气质量目标下减排成本最小的NO_x和VOCs协同减排方案. 结果表明:减排成本最小的情景下,京津冀各城市PM_2.5和O₃浓度达到《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值时;NO_x和VOCs的排放量需较2017年分别降低25%~67%和22%~60%,需要投入的总减排成本为992.9×108元. 研究显示,基于京津冀地区城市政策仿真平台构建的PM_2.5和O₃协同控制评估模型,可为京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制方案的制定提供参考.      

焦化废水A/O2和A/O/H/O处理工艺中多环芳烃的削减行为分析

多环芳烃(PAHs)是焦化废水的特征污染物,不同的焦化废水处理工艺会影响其归趋行为与削减量.基于此,本文追踪了焦化废水厌氧/好氧/好氧(A/O~2)和厌氧/好氧/水解/好氧(A/O/H/O)处理工艺中PAHs的分布行为,使用气质联用色谱(GC-MS)检测并分析了两种工艺中各单元反应器内废水及污泥样品的PAHs浓度,通过通量衡算,评估工艺系统处理效果的差异性.结果表明,两种工艺的前置A厌氧池对PAHs的削减不明显,PAHs在A池富集的浓度远高于O池及H池,低环PAHs经水相从A池进到O池后得到有效降解,高环PAHs则大部分富集于污泥相中,风险比较大,应该区别处理;A/O/H/O工艺对低环的PAHs生物削减率略高于A/O~2工艺,对4环以上的PAHs,A/O/H/O则表现出更明显的降解有效性,理解为A/O/H/O工艺的H池促进了大分子有机物的水解,对PAHs具有针对性.综合研究结果认为,A/O/H/O工艺表现出比A/O~2更明显的降解PAHs的优势.     

烧结过程NOx和SO2形成规律及烧结料组成对NOx排放的影响

采用烧结杯实验方法,研究了烧结过程NOx和SO2的形成规律,以及焦粉含量、含水率和添加助剂对烧结过程NOx排放的影响.结果表明,烧结启动后,烧结带自上而下逐层推进,烧结带以下各断面NOx浓度基本相同.烧结带产生的SO2先被待烧结料吸附蓄积,再被热解析出,最后从底部排出,因此只在烧结最后阶段出口能检测到较高浓度的SO2,且SO2浓度与时间的关系呈倒V形曲线.烧结过程产生的NOx以热力型为主,而且绝大部分为NO,NO2浓度非常低.降低焦粉含量和含水率,或添加烧结助剂均有助于降低NOx排放.     

气相色谱法、气质联用法测定土壤中多氯联苯

采用快速溶剂萃取法提取土壤中的7组多氯联苯Aroclors系列,经弗罗里硅土柱净化,用气相色谱／电子捕获检测器法（GC／ECD）和气质联用法（GC／MS）进行测定。当取样量为20g时。GC／ECD法和GC／MS法的检出限分别为0．28～0．87μg／kg和0．62～1．35μg／kg。两种方法的基体加标回收率在79．6％--103．6％,相对标准偏差〈9．0％。利用该方法分析Aroclor有证土壤标样,结果满意。GC／ECD法的准确度和精密度略优于GC／MS法,因此实际土壤样品Aroclors分析中,建议以GC／ECD的定量结果为准。     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

g-C3N4/Cu2O/CF电极制备及在微生物燃料电池中的应用

为了提高微生物燃料电池的产电性能,采用电沉积法将石墨态氮化碳(g-C_3N_4)与氧化亚铜(Cu_2O)负载到碳毡(Carbon felt,CF)表面,制得g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极用于构建微生物燃料电池.通过场发射扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光生电流曲线(I-T)、线性扫描伏安曲线(LSV)对光电阴极进行光电性能测试,并在白光发光二极管(LED)辐照下研究了以Cu_2O/CF、g-C_3N_4/Cu_2O/CF为阴极光催化微生物燃料电池的产电性能.结果表明,g-C_3N_4/Cu_2O/CF电极中g-C_3N_4分布在Cu_2O之间;g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极能提高光利用率,与Cu_2O/CF光电极相比,光电流密度达到2700 mA·m~(-2),增长幅度达到125%;与Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池相比,g-C_3N_4/Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池具有更优的产电能力,在白光LED辐照下最大功率密度和光电流密度达到110.7 mW·m~(-2)和1102 mA·m~(-2),增长幅度达到16%和27%.     

I_eGTX方程与I_eGT_e方程:我国经济增长过程中SO_2和COD排放分析

通过在IGT方程中引入废物排放率(X),建立了定量分析经济增长与废物排放量之间关系的IeGTX方程与IeGTe方程,并分别给出对应于IeGTX方程与IeGTe方程的废物排放率年下降率的临界值(xk)和单位GDP废物排放量年下降率的临界值(tek);运用IeGTX方程与IeGTe方程分别对工业部门及全国的SO2和COD的排放量(港、澳、台除外)进行了分析.结果表明:2000—2006年工业SO2和COD排放率基本上逐步降低,1997—2008年单位GDP的SO2和COD排放量分别降低了61.72%和71.89%.     

甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化

采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂,在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为,优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体,并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明,Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性,在450℃时,NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO_2对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用,H_2O对催化剂的活性抑制是可逆的,SO_2对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co(OH)_2为主,Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co_3O_4和Co(OH)_2为主,Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、Co Al2O_4和Co_3O_4为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比依次为Co-Fe/ZSM-5(3.98)Co-Fe/SAPO-34(0.52)Co-Fe/Beta(0.43).活性组分钴物种的形态和合适的Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH_4-SCR反应机制为:NO在Br?nsted酸位上吸附氧化成NO~+,同时CH_4在Br?nsted酸位上吸附活化成—C=O和—COO等活性物种,生成的NO~+在Co2+和Fe~(3+)等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物,中间产物硝酸盐与活化物种(—C=O和—COO)反应生成N_2和CO_2.