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1.
Al2O3催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯   总被引:15,自引:6,他引:15  
'Al2O3催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液臭氧化过程的影响结果表明:Al2O3可以显著提高臭氧氧化的效果,反应120min后,TOC的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%.实验中还考察了制备条件对Al2O3催化剂活性的影响并确定了反应的最佳工艺条件.在实验考察的范围内:焙烧温度600℃,Al2O3粒径为0.5~1.0mm时催化活性最高;最佳反应工艺条件为:催化剂投加量20g/L,混和气体流速200mL/min,反应温度15℃.通过单独臭氧氧化,单独臭氧氧化后再进行催化剂吸附,催化臭氧化的对比实验证明了Al2O3催化剂对体系TOC的去除主要是基于催化作用.  相似文献   

2.
采用共沉淀法制备了具有壳-核结构的磁性吸附剂Fe3O4/MnO2,对其性质进行了系统表征,并对其铅吸附行为进行了初步研究.透射电镜(TEM)结果表明,Fe3O4/MnO2为大小不规则的纳米级细小颗粒.X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,Fe3O4/MnO2具有尖晶石的结构.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为54.7 A·m2·kg-1, 吸附剂磁性较强,易于磁分离;BET比表面积为76.5 m2·g-1.吸附试验结果表明,Fe3O4/MnO2对铅具有良好的去除效果(特别是在低平衡浓度情况下),最大吸附量为142.0 mg·g-1(pH=5.0);Langmuir等温线能更好地拟合Fe3O4/MnO2对溶液中铅的吸附(R2=0.852);吸附速率较快,在初始30 min内可达到平衡吸附量的80%,准二级动力学模型(R2=0.959)能较好地描述吸附过程;溶液pH对Fe3O4/MnO2吸附铅的影响较为明显,随pH升高,吸附量增大,但离子强度变化对吸附影响不大.  相似文献   

3.
以左氧氟沙星水溶液为实验材料,比较了超声、K2S2O8和超声/K2S2O8 3种体系对左氧氟沙星的去除效果,并通过K2S2O8浓度、超声功率、pH值及添加异丙醇或叔丁醇的对照实验,分析了超声/K2S2O8体系去除左氧氟沙星过程中活性自由基产生机制及变化规律.结果表明:在左氧氟沙星浓度30 mg·L-1、过硫酸盐浓度20 mmol·L-1、超声功率360 W、pH=9的条件下,反应180 min,超声/K2S2O8体系中左氧氟沙星的去除率达到90%,超声体系为13.89%,K2S2O8体系只有5.82%;超声/K2S2O8体系存在协同作用,产生了更多的SO4-·和·OH;超声/K2S2O8体系中·OH的产生有超声和链式反应两种途径,其中,链式反应的贡献较大,K2S2O8的存在是·OH产生的必要条件,链式反应在自由基浓度较高条件下会发生猝灭,K2S2O8浓度对SO4-·的产生有重要影响,但K2S2O8浓度过高对SO4-·的产生无益;超声/K2S2O8体系降解左氧氟沙星过程中SO4-·与·OH是通过链式反应共同增减的,·OH在反应中占主导地位;反应初期·OH作用较大,随反应时间延长逐渐减小,SO4-·作用在反应初期较小,随着反应进行作用逐渐增大.  相似文献   

4.
采用水热法和共沉淀法将MnFe2O4负载在水热炭(HTC)表面制备磁性MnFe2O4@HTC复合催化剂.采用SEM、XRD、BET、FTIR、XPS对催化剂进行表征,通过考察MnFe2O4/HTC负载比、过硫酸钠(PS)投加量、初始pH和不同化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下MnFe2O4@HTC活化PS体系除藻的效能.基于自由基屏蔽实验和XPS分析对MnFe2O4@HTC活化PS体系反应机制进行研究验证.结果表明,当初始藻浓度为1.4×109个·L-1(OD680=0.14),催化剂投加量为0.2 g·L-1,PS投加量为0.4 g·L-1,pH为6时,降解30 min,该体系除藻率可达到99%.在该体系中,MnFe2O4@HTC材料可将藻细胞吸附在材料表面,通过Mn、Fe的价态循环和HTC的协同效应反应催化PS产生空穴、1O2、·O2-、SO4和·OH多种氧化物质,使藻细胞破裂死亡.  相似文献   

5.
四环素是一种常见抗生素,近些年来在地表水中被频繁检出,严重威胁水体安全及人类健康.采用水热法及浸渍焙烧法制备了Fe3O4-CeOx/AC催化剂,考察了利用该催化剂在臭氧氧化水中四环素中的性能,结果表明:在煅烧温度为600 ℃,煅烧时间为3 h,制备浸渍液中Fe3O4、Ce(NO33·6H2O、活性炭质量比为2∶1∶2的条件下,该催化剂效果最好,且持续实验90 min后仍可保持催化活性和较低的金属浸出率.当四环素初始浓度为20 mg·L-1,臭氧用量为4 mg·L-1·min-1,溶液初始pH为5,催化剂投加量为0.2 g·L-1时,10 min内四环素去除率可达99%以上,90 min内TOC去除率达到38%.利用SEM、XPS等多种手段对该催化剂进行了表征,通过淬灭实验证实在体系中·OH起到了催化作用.  相似文献   

6.
采用水热合成法制备Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh-B)及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O2·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O2·-的缺电子Al中心;引入的g-C3N4以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H2O2存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H2O2,使其被还原为·OH;同时,体系中H2O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al2O3-g-C3N4体系中TOF值为0.516 s-1,是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10-2 s-1)的33倍以上.  相似文献   

7.
分别以Zn(CH3COO)2·2H2O、Mn(CH3COO)3·2H2O和Co(CH3COO)2·4H2O为锌源、锰源和钴源,采用溶胶-凝胶自燃烧法成功制备了ZnMnxCo2-xO4x=0~2)复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱对其进行表征.同时,还研究了Mn/Co物质的量比、催化剂用量及PMS用量对目标污染物降解的影响.结果表明,该复合物可催化活化过一硫酸钾(PMS)降解有机污染物,当催化剂中x=0.8,催化剂投加量为0.2 g·L-1,PMS用量为0.4 mmol·L-1(0.25 g·L-1)时,20 μmol·L-1(10 mg·L-1)罗丹明B(RhB)可在15 min内完全降解.ZnMn0.8Co1.2O4的高催化活性主要归功于Mn3+和Co2+的协同效应.将ZnMnxCo2-xO4-PMS体系用于亚甲基蓝、结晶紫、金橙、双酚A、4-氯酚等其他污染物的降解,也取得了较好的效果.基于电子自旋共振ESR和自由基猝灭实验的结果,可以推测该反应体系中活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基.  相似文献   

8.
童庆  徐慧  樊华  王希  象豫  李昆 《环境科学学报》2021,41(7):2748-2757
为了提高羟基磷灰石(HAP)的除氟效果,采用化学沉淀法合成3种不同Al/Ca值的Al13改性后的HAP吸附材料,并对其进行XRD、FTIR、SEM、BET等表征,考察吸附过程中pH的影响,同时通过吸附热力学、吸附动力学等探讨了其除氟性能.结果表明,Al13-HAP材料比HAP更加疏松多孔,当Al/Ca=0.7时,比表面积增大到了137.2 m2·g-1,孔容增大到0.8217 cm3·g-1.FTIR结果表明,Al13的掺入给吸附材料中带入了大量—OH.根据Al13-HAP吸附F-前后的表征,F-主要通过配体交换取代Al13-HAP中的—OH从环境中被去除.当Al/Ca=0.4时,Al13-HAP最大除氟效果达到5.03 mg·L-1;零电荷点pHPZC为8.46,大于HAP的pHPZC,具体表现为对天然水体pH值适用性较广.吸附过程与Langmuir吸附模型以及拟二级动力学模型契合度高,这也证实了化学吸附为主要作用,吸附热力学结果表明Al13-HAP吸附氟是自发的吸热过程.  相似文献   

9.
改性污泥基生物炭的性质与重金属吸附效果   总被引:8,自引:4,他引:4  
为提高污泥基生物炭在高钙溶液体系中对重金属阳离子的吸附能力,将Fe2O3、MnO2、ZnO与市政污泥以质量比1 ∶10(以过渡金属元素质量计)混合共热解,制备改性生物炭;表征改性生物炭的组成、官能团分布和表面性质,考察其对典型重金属阳离子Cd2+的吸附效果.过渡金属氧化物可促进污泥的热解,改性生物炭的H/C原子比均低于0.31,碳链裂解脱氢更彻底.改性生物炭中Fe、Mn保留较好,分别主要以单质和氧化物形态存在;而Zn流失较多.改性生物炭中的孔隙以介孔为主,平均孔径约3.8 nm,比表面积在50 m2·g-1以上.初始浓度约200 mg·L-1的Cd2+溶液中,Ca2+初始浓度从0 mg·L-1升高到约200 mg·L-1,Fe改性生物炭对Cd2+的吸附容量从43.17 mg·g-1降至27.88 mg·g-1,但仍较未改性生物炭高10 mg·g-1以上,在含钙溶液体系中表现出了对Cd2+更强的吸附性能.Fe2O3较MnO2和ZnO对市政污泥基生物炭吸附重金属的强化效果更好.  相似文献   

10.
魏红  赵江娟  景立明  钮金芬  付冉  董雯 《环境科学》2023,44(12):6811-6822
采用NaHCO3活化荞麦皮生物炭,优化得到生物炭0.25N-BC[m(NaHCO3):m(荞麦皮)=0.25:1],通过SEM、BET、XRD、Raman、FTIR和XPS等方法进行表征,分析NaHCO3对生物炭理化性质的影响,探究其对非离子型碘代X射线造影剂碘帕醇(IPM)的吸附性能和机制.结果表明,与荞麦皮生物炭相比(BC),NaHCO3活化生物炭的结构缺陷程度更高(比表面积和孔体积分别由480.40 m2·g-1和0.29 cm3·g-1增至572.83 m2·g-1和0.40 cm3·g-1,ID/IG是BC的1.22倍),表面含碳和含氧官能团数量发生显著变化,极性增强[(N+O)/C由0.15增至0.24],能够有效吸附IPM,0.25N-BC对IPM最大吸附量达到74.94 mg·g-1,是BC (7.88 mg·g-1)的9.51倍.拟二级吸附动力学和Langmuir、Freundlich等温线模型可很好地拟合0.25N-BC对IPM的吸附,吸附过程主要以化学吸附和单层、非均质多层吸附为主;孔隙填充、氢键、π—π和n—π相互作用是0.25N-BC吸附IPM的主要机制.对比不同碱[KOH、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3和Ca (HCO32]活化荞麦皮生物炭对IPM的吸附,0.25N-BC吸附效率高,达到吸附平衡时间短,能有效去除实际水体(二沉池出水和湖水)中IPM的残留,并具有良好的循环使用性能,吸附-解吸3次后对IPM的去除率仍保持在74.91%.研究表明NaHCO3活化荞麦皮生物炭是一种绿色有效,可持续去除含碘有机物的优良吸附剂.  相似文献   

11.
以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.  相似文献   

12.
V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.  相似文献   

13.
臭氧过氧化氢降解西马津试验研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
李绍峰  石冶  张荣全 《环境科学》2008,29(7):1914-1918
利用O3/H2O2体系降解内分泌干扰物类除草剂西玛津,对氧化产物进行了色谱分析,以评价该体系去除西玛津效能.西玛津浓度为2mg/L,过氧化氢与臭氧摩尔比为0.7,臭氧浓度为10.0mg/L,室温(26℃), pH值为7~8条件下,西玛津的去除率最高可达87.1%,说明O3/H2O2体系氧化西玛津的反应条件温和,易于工程应用;自来水本底西玛津的去除率较纯水中高约10%,达到86.9%;腐殖酸对西玛津的降解影响表现为低浓度促进高浓度抑制,碳酸氢根对西玛津降解的抑制作用较小;GC-MS检测到脱乙基西玛津的存在,通过对LC-MS谱图的分析也证明伴随西玛津的氧化,有脱乙基产物的生成;产物的IC检测结果表明存在脱氯反应过程,且有部分三嗪环被打开,说明臭氧过氧化氢系统氧化降解能力较强.  相似文献   

14.
CeO2–TiO2composite supports with different Ce/Ti molar ratios were prepared by a homogeneous precipitation method, and V2O5–WO3/CeO2–TiO2catalysts for the selective catalytic reduction(SCR) of NOx with NH3 were prepared by an incipient-wetness impregnation method. These catalysts were characterized by means of BET, XRD, UV–Vis,Raman and XPS techniques. The results showed that the catalytic activity of V2O5–WO3/TiO2 was greatly enhanced by Ce doping(molar ratio of Ce/Ti = 1/10) in the TiO2 support.The catalysts that were predominantly anatase TiO2 showed better catalytic performance than the catalysts that were predominantly fluorite CeO2. The Ce additive could enhance the surface adsorbed oxygen and accelerate the SCR reaction. The effects of O2 concentration, ratio of NH3/NO, space velocity and SO2 on the catalytic activity were also investigated. The presence of oxygen played an important role in NO reduction. The optimal ratio of NH3/NO was 1/1 and the catalyst had good resistance to SO2 poisoning.  相似文献   

15.
李绍峰  孙楚 《环境科学》2012,33(4):1260-1266
利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7~8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.  相似文献   

16.
富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究   总被引:2,自引:2,他引:2  
考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO2/Al2O3催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO2/Al2O3催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO2/Al2O3催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO2共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NOx转化率的提高.  相似文献   

17.
O3/H2O2体系能产生大量自由基,臭氧与自由基的耦合氧化作用能提高苯乙烯的氧化去除效率.采用O3/H2O2氧化高浓度苯乙烯有机废气,研究了臭氧投加量、停留时间、H2O2体积分数、循环液喷淋密度和O3/C8H8摩尔比对苯乙烯去除率的影响.结果表明,O3/H2O2气液两相氧化能高效净化苯乙烯有机废气,苯乙烯去除率可达85.7%.适宜运行条件:停留时间为20.6 s,H2O2体积分数为10%,喷淋密度为1.72 m3·(m2·h)-1,O3/C8H8摩尔比为0.46.采用GC-MS分析O3/H2O2气液两相高级氧化苯乙烯出口气样,研究结果表明苯甲醛(C6H5CHO)和苯甲酸(C6H5COOH)为O3/H2O2氧化苯乙烯的中间产物,并推测出苯乙烯的降解机制.  相似文献   

18.
尹鹏  陈海  杨慧  杨琦 《环境科学学报》2018,38(2):467-474
采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.  相似文献   

19.
为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围(O2和/或NH3)下制备Fe2O3/TiO2负载EP的光催化复合材料〔Fe2O3-TEP(O2)、Fe2O3-TEP(NH3)、Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)〕,采用EDS(X-射线色散能谱)、BET(比表面积及孔径分析)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、XPS(X射线光电子能谱)等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO2以锐钛矿型存在,Fe2O3的掺杂增强了TiO2对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe2O3-TEP(O2,NH3)的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料(Fe2O3-TEP)经煅烧后所得矿相均一;Fe2O3掺杂TiO2可形成Ti—O—Fe键,减小TiO2固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O2后NH3煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳.   相似文献   

20.
为研究Na2SO4中毒SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2催化剂)对SO3生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w(Na)为3%的Na2SO4中毒SCR催化剂,并通过N2物理吸附/脱附、XRD(X射线衍射)技术、SEM(扫描电镜)、XPS(X射线光电子能谱)分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO3生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO3生成率为0.85%,而3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率高达1.36%.SO42-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO3的生成.②随入口ρ(SO2)的增加,SO3生成率呈下降的趋势.当入口ρ(SO2)为1 000 mg/m3时,3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ(SO2)对SO3生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N2物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na2SO4中毒SCR催化剂表面有Na2SO4的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na2SO4的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w(V4+)/w(V5+)的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率大幅增加.   相似文献   

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