纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

纳米Fe3 O4-H2 O2 非均相Fenton反应催化氧化邻苯二酚

由四氧化三铁(Fe3O4)-过氧化氢(H2O2)构成的非均相Fenton体系主要利用H2O2分解产生的羟基自由基氧化去除难降解有机污染物.研究了邻苯二酚在纳米Fe3O4-H2O2构成的非均相Fenton体系中的催化氧化特征,同时对实验室制备的纳米级Fe3O4和商品微米级Fe3O4两种催化剂的催化活性进行比较,并考察了H2O2初始浓度对邻苯二酚的催化氧化的影响.结果表明,自制纳米Fe3O4-H2O2体系较商品Fe3O4-H2O2体系,能更快速地去除溶液中的邻苯二酚和总有机碳(TOC),邻苯二酚的去除率接近100%,同时能迅速催化H2O2分解.邻苯二酚的催化氧化反应遵循准一级反应动力学方程,H2O2的分解反应能用三级反应动力学方程较好拟合.此外,反应过程中铁释放低于0.3 mg.L-1,不足以启动均相Fenton反应,反应机制为由界面反应控制的非均相反应机制.     

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

水质对UV/H2O2降解17α-乙炔基雌二醇(EE2)的影响

采用UV/H2O2间歇式光氧化反应器,研究了溶液pH值、腐殖酸及水中常见阴离子HCO3-、NO3-、CO32-、Cl-和SO42-对UV/H2O2工艺降解17α-乙炔基雌二醇(EE2)的影响.结果表明,UV/H2O2工艺可以有效地去除水中的EE2,光降解过程符合一级反应动力学模型.双氧水投加量为5mg/L时,在14W低压汞灯照射下,EE2在自来水和蒸馏水中的光降解一级反应速率常数为0.063 0min-1和0.132 4min-1.溶液中的腐殖酸和阴离子HCO3-、NO3-、Cl-、SO42-对EE2的光降解反应有抑制作用,4种阴离子浓度为5 mmol/L时,抑制作用依次为HCO3-＞SO42-＞Cl-＞NO3-,HCO3-可使光降解速率常数降低到50%.自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是水中多种离子影响的结果.     

N-(2-羟乙基)哌嗪/硫酸溶液吸收SO_2的性能研究

采用含有羟基支链的N-(2-羟乙基)哌嗪为脱硫剂,加入硫酸配制成吸收液,进行了模拟烟气中SO 2脱除性能和工艺条件的研究。结果表明:N-(2-羟乙基)哌嗪/硫酸溶液对SO 2有较大的吸收容量,在实验条件下最高脱硫率可达99.96%;决定脱硫率的主要因素是初始p H值、吸收剂浓度和反应温度;对于SO 2含量在0.05%~0.4%范围内的模拟烟气,控制吸收液初始p H值6~7,吸收剂浓度0.3 mol/L,温度40~50℃,N-(2-羟乙基)哌嗪/硫酸溶液具有优异的SO 2吸收和解吸性能,首次解吸率高达60.56%。     

液相氧化-吸收脱除模拟烟气中NOx的研究

分别采用Na Cl O2和Na2SO3溶液作为氧化液和吸收液,在自行设计的鼓泡塔反应系统进行了液相氧化-吸收脱除模拟烟气NOx的研究,考察了气相SO2浓度、Na Cl O2和Na2SO3投加量以及p H值等因素对NO氧化和NOx脱除的影响.结果表明,SO2会优先于NO与氧化剂反应,从而增大氧化剂消耗量.偏酸性条件有利于NO氧化,但酸性太强会导致Na Cl O2分解为Cl O2逸出.碱性吸收液对NO几乎不具吸收脱除效果,但共存NO2能促进NO的吸收脱除.SO2对NO2吸收脱除具有促进作用.     

酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM_2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.     

北京市大气气溶胶中糖类化合物的组成及来源

采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测(HPAEC-PAD)分析方法,对北京城区PM2.5和PM10中糖类化合物进行定量分析.在北京大气气溶胶中共检出14种糖类化合物,分为脱水糖、糖和糖醇共3大类.脱水糖包括左旋葡聚糖、甘露聚糖和半乳聚糖;糖包括葡萄糖、果糖和海藻糖;糖醇包括阿拉伯糖醇、甘露糖醇、丙三醇、苏糖醇、2-甲基丁四醇(2-甲基苏糖醇和2-甲基赤藓糖醇)、木糖醇和肌醇.脱水糖来源于生物质燃烧,秋冬季节的浓度水平明显高于春夏;而来源于生物源排放的糖和糖醇,冬季浓度水平明显低于其它季节.PMF源解析结果表明,北京大气气溶胶中糖类化合物的来源主要可以分为6类,包括生物质燃烧、异戊二烯SOA、土壤悬浮、真菌孢子、花粉及丙三醇富集源.     

白马泉风景区夏季大气PM2.5中二次有机物的初步研究

实验选择2010年7月于雅安市白马泉风景区常绿阔叶林内采集PM2.5样本,并对样本进行甲醇提取、三甲硅醚衍生化及GC/MS分析,探讨研究区域内气溶胶中异戊二烯氧化产物、α-/β-蒎烯氧化产物、小分子羧酸(苹果酸、2-羟基戊二酸)的浓度与昼夜变化趋势,并结合大气污染气体(SO2、NOx、O3)和环境气候条件(风速、温度、湿度等)对其浓度的影响进行讨论.结果表明,24 h PM2.5样本中,2-甲基丁四醇、异丁烯三醇、2-甲基甘油酸的浓度分别为63.3、45.0、4.4 ng.m-3;降蒎酸、3-羟基戊二酸、3-羟基-1,2,3-丁三酸的浓度分别为4.1、5.0、5.3 ng.m-3.除降蒎酸外,此次研究的其他二次有机气溶胶组分均呈现昼高夜低.白马泉风景区聚集了较高浓度的天然源二次有机物与当地亚热带繁茂的植被、湿热气候、沟谷型地貌及大气污染状况等诸多环境因素有关.     

Ce掺杂低钒V2O5-WO3/TiO2催化剂脱除烟气元素汞的研究

制备了Ce掺杂的低矾V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,在模拟燃煤烟气条件下开展Hg⁰的脱除实验.结果表明该催化剂具有很好的Hg⁰脱除能力,在200～500℃的温度范围内能脱除烟气中95%的Hg⁰.催化剂表征结果表明,比表面积、 孔容和孔径与汞脱除能力没有显著相关性.XPS的结果表明,催化剂表面的Ce是以Ce⁴⁺的形式存在,有利于Hg⁰的脱除反应.抗硫抗水实验表明,H₂O会轻微抑制Hg⁰的脱除反应,主要原因是H₂O和Hg⁰在样品表面的竞争吸附;SO₂会促进Hg⁰的脱除反应,原因是SO₂能增加样品表面的酸吸附位且增加表面Hg⁰的吸附量.     

锰钾矿氧化硫化物特性与动力学研究

锰钾矿是表生环境中常见的氧化锰矿物,影响土壤溶液中硫化物的迁移、转化和归趋,考察了无氧条件下锰钾矿氧化硫化钠溶液的反应过程,采用分光光度法、离子色谱法分析S^2-及其氧化产物的浓度和变化趋势,用XRD、SEM表征锰钾矿粉末反应前后的晶体结构和微观形貌,探讨了溶液温度、pH值、矿物用量以及锰钾矿锰氧化度（AOS）对S。初...     

O3/H2O2降解水中扑灭通效能研究

利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7～8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.     

O3/H2O2法降解甲基叔丁基醚（MTBE）的试验研究

采用自制鼓泡反应器对臭氧/双氧水(O3/H2O2)降解水中甲基叔丁基醚(MTBE)进行了试验研究,考察了进气(含O3)流量、H2O2 投加量、MTBE初始浓度、pH、温度等因素对MTBE降解的影响.结果表明,在MTBE初始浓度为10 mg·L-1,气体流量为0.5 L·min-1,温度293K, pH=6.5, H2O2 添加量为2.4mg·L1 条件下,反应30 min后, MTBE去除率可达75.5%, COD去除率为68.0%.降解得到的中间产物主要有叔丁基甲酯(TBF)、叔丁醇(TBA)、乙酸甲酯(MA)和丙酮(AC)等,据此探讨了O3/H2O2氧化MTBE的可能反应机理和降解途径.     

城市混合垃圾组分及其燃烧产物特性分析

对混合垃圾自然组分、物性及燃烧产物特性进行了实验研究。结果表明 :城市混合垃圾中无机物、水分、灰分含量较高 ,热值较低 ;燃烧产物中烟气的主要成分是 N2 、CO2 、H2 O、O2 ,以及少量 CO、HCl、NOx、SOx、H2 S等 ;灰渣的主要成分是 Si O2 、Al2 O3、Ca O、Ca SO4等。随着过量空气系数的增大 ,呈现 CO、HCl、SOx、H2 S减少 ,NOx 增加的趋势 ;随着温度的升高 ,CO、H2 S逐渐减少 ,HCl、SOx、NOx 增加 ;适宜的城市混合垃圾燃烧温度应在 80 0～ 1 0 0 0℃     

HNO_3催化氧化煤系硫铁矿生产聚铁工艺研究

提出一种以HNO3氧化煤系硫铁矿后产物FeSO4 、H2 SO4 以及补充的FeSO4 和H2 SO4 为原料 ,放出NO为催化剂 ,O2 为氧化剂 ,生产无机净水剂聚铁的生产方法 ,并讨论其工艺条件     

水中无机阴离子对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H₂O₂工艺对直链烷基苯磺酸钠（LAS）的去除效果以及水中常见无机阴离子对LAS降解的影响和机理.结果表明,UV/H₂O₂工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型.在H₂O₂投加量为8 mg·L^-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.018 0 min^-1和0.012 2 min^-1;NO^-₃、Cl^-、SO^２－₄和HCO^-_３对LAS光降解有抑制作用,4种离子在浓度分别为5、10、15　mmol·L^-1时,对LAS光降解的抑制程度均为HCO^-_３>NO^-₃>Cl^->SO^２－₄;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果.     

O2+、O3同时脱硫脱硝实验

针对目前的烟气同时脱硫脱硝方法中存在的投资成本、运行费用、占地面积大等问题,研究强电离放电方法产生高浓度氧活性粒子(O2+、O3)注入烟气外排管道中,进行O2+、O3消除烟气中的NO, SO2转化成HNO3, H2SO4的等离子化学反应.描述强电离介质阻挡放电制取O2+、O3原理和烟道中O2+与H2O反应形成·OH及其氧化脱硫脱硝反应机制,分析回收酸液中的酸根离子种类及浓度.在O2+、O3与NO+SO2的物质的量比为5,烟气温度为65℃,H2O体积浓度为10%,停留时间为1s的实验条件下,脱硝脱硫率分别为97.4%,83.2%.     

云下降雨洗脱痕量气体时S(IV)的液相氧化过程

用数值模拟跟踪S(Ⅳ)氧化生成SO_4~2的行为,研究SO_2及NH_3等气体浓度、降雨酸度、雨滴大小、持续降雨时间等因素对四个氧化途径(O_3氧化,H_2O_2酸催化氧化;Mn~(2+),Fe~(3+)催化氧化;降落到地面后S(Ⅳ)的氧化)的影响。 计算结果表明,我国北方地区云下降雨洗脱SO_2等痕量气体时,降雨中四个氧化途径都起作用,而以O_3氧化过程为主,在西南地区,首先是O_3氧化S(Ⅳ)起主要作用,而降雨的进一步酸化则是H_2O_2酸催化氧化S(Ⅳ),降雨过程中Mn~(2+),Fe~(3+)催化氧化S(Ⅳ)不是最主要途径。     

Natural organic matter(NOM) removal from surface water by coagulation

IntroductionNaturalorganicmatter(NOM)inriversandlakesisacomplexmixtureofmoleculeswithvaryingmolecularweightandchemicalnatureandoriginatesfromavarietyofsources(degradationofterrestrialandaquaticorganisms,biologicalactivityinthewaterbody,humaninputsetc.).NO…