Mn/Fe-Mn改性HZSM-5在NH3-SCR中的催化性能

采用离子交换法制备了不同Mn含量及不同Fe/Mn物质的量比的HZSM-5改性分子筛,并以NH3为还原剂,在体积空速为12000 h-1条件下,考察了上述催化剂选择性催化还原NO性能.同时,运用环境扫描电镜(ESEM)、比表面积(BET)和X-射线衍射(XRD)等方法对催化剂进行了表征.结果表明,改性催化剂中活性组分在载体表面呈高度分散形式,催化活性较高,复合改性较单独改性性能更为优越,适量Fe的加入提高了催化剂催化活性和稳定性;(0.25)Fe-Mn/HZSM-5(Fe/Mn物质的量比为0.25)的NO转化率于300℃时最高达到98%,在300～500℃范围内NO转化率均保持在90%以上.实验还研究了不同焙烧温度下制备的(0.25)Fe-Mn/HZSM-5对NO转化率的影响.结果表明,焙烧温度对催化剂的活性影响较大,550℃为最佳焙烧温度.     

程序升温条件下铁及其氧化物在CO存在时对N_2O的还原机理

应用热综合分析仪 (TG FTIR)研究了在还原性气氛下Fe及其氧化物对N2 O的催化还原作用 .研究发现铁氧化物对氮氧化物的催化还原能力相当弱 ,而Fe可以高效地降低N2 O分解的初始温度和提高N2 O向N2 的转化率 .在Fe和CO的作用下 ,N2 O的初始分解温度为 92 0K和 10 0 0K .在 112 3K时 ,N2 O的转化率达到 95 %和 80 % .TG/DSC曲线表明了在Fe与N2 O反应过程中CO的作用表现为通过与N2 O在反应表面的竞争吸附使铁氧化物还原为金属铁 ,X射线衍射证明Fe与N2 O反应后的氧化物为Fe2 O3 ;扫描电镜对反应后Fe表面物理形态的研究发现 ,在CO作用下 ,Fe的表面呈松散结构 ,可以保证Fe对氮氧化物反应的连续进行     

镍质量比对纳米Fe/Ni还原水中2,4-二氯酚的影响

采用置换沉积法制备Fe/Ni双金属以还原降解2,4-二氯酚(2,4-DCP),测定了置换液中Ni2+与纳米铁质量比(MNi2+/MFe)不同时所制备的Fe/Ni双金属中的镍含量,考察了镍质量比对Fe/Ni还原2,4-DCP效率的影响,结果表明,随着MNi2+/MFe增大,Fe/Ni双金属中的镍含量增加,并且对2,4-DCP的还原效率也相应提高。当MNi2+/MFe增至40%时,对2,4-DCP的去除率最高,接近100%,且82.0%的2,4-DCP被完全脱氯还原为苯酚,SEM结果也表明该比例制备的Fe/Ni较分散、粒径较小。Fe/Ni与2,4-DCP反应后,Fe0被氧化为铁氧化物Fe3O4、Fe2O3或Fe O(OH)。     

一般性问题

X701200503301低温燃烧法制备La1-xCsxFeO3复合氧化物及其贫燃条件下对NO催化净化的活性与机理/王海燕(哈尔滨师范大学呼兰分院化学系)…∥黑龙江大学自然科学学报/黑龙江大学.-2005,22(1).-25~27,33环图N-69采用低温燃烧合成法制备了La1-xCsxFeO3系列复合钙钛矿氧化物。X射线衍射分析和IR结果表明:x=0.0~0.6时都形成了钙钛矿结构。催化性能测试发现,x=0.5时催化活性最好,TPR分析证明:其催化活性与高价铁离子的出现及氧空位有关。图3表1参6X701200503302TiO2/SiO2纳米粒子气相光催化降解甲苯的研究/李晓红(吉林大学环境与资源学院…     

氧化甲苯的MnOx-CeO2催化剂表面活性物种研究

采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的MnOx-CeO2复合氧化物,并考察其对甲苯的催化活性.结果表明,MnOx-CeO2复合氧化物的催化活性优于单一CeO2,MnOx(0.5)-CeO2的催化活性最高,T90=190℃.同时,借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等技术对催化剂的结构及表面活性物种等进行了表征.结果显示,Mn进入CeO2的立方萤石结构后形成固溶体结构,使得MnOx-CeO2复合氧化物的比表面积增大,氧空位和晶格氧含量增多,表面氧流动性增强.最后,对MnOx(0.5)-CeO2进行XPS和不同激发波长的Raman测试.结果显示,Mn主要分布在催化剂表面,且主要以Mn4+形式存在,Ce主要分布在催化剂体相.研究表明,高度分散在催化剂表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用,Ce4+并未直接参与反应,而是起到了电子传递的作用.     

环境化学

X1312(X) 303142CuO在Ce仇和7一从马上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究/蒋晓原(浙江大学催化研究所)·。//浙江大学学报(理学版)/浙江大学一2(X)3,so(3)一289一295环图N一27 在色谱一微反实验装置上考察了Cuo/Ce仇、Cuo/7一从几及C唤改性的催化剂对NO+CO的反应性能。并用TPR、XRD、X邢、BET和NO=n幻等技术对上述催化剂进行了表征。结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(浅几和下-从几)上的价态(份十和Cu+),分散状态和吸附特性有关。TpR实验显示cuo在c心上存在两种还原物种,而在卜从Q3上只有一种还原物种,xl名检测表…     

环境化学

//环境朽染与防猫/欲7-L润砰休周一11~12,41ee上J口V,上O\1产环信X一3X13 X701具有K:NIF‘ 9602581型结构的稀土复合氧化物对有机胺 采用柠檬酸络合分解法合成了四方晶点,KzNIF‘型结构的稀土复合氧化物LasrMO。(M二Mn,Fe,Co,Ni)。实验结果表明,该类氧化物催化剂对恶臭和有毒的有机胺类化合物具有较好的催的催化降解作用研究/陈平(杭州大学化学系》二化降解作用,有机胺的氧化降解可达1叻%,而氮氧化物的产生率低于10%,其含量可大大低于排放标准。表4参6X131 9602582全球水系中汞的行为及转归模拟展望~Prospectsfor modeling the b…     

V_20_5/Ti0_2催化剂脱除NO的研究

采用了等体积浸渍法制备二氧化钛负载钒氧化物催化剂(V205/Ti02),研究了V205负载量、反应温度、烟气流量、氨氮比以及运行时间各因素对NH3选择性催化还原NO反应(SCR)效率的影响。研究结果表明:经过500℃温度下煅烧,烟气流量为200ml/min,负载量为7wt%的V205/Ti02催化剂,在400℃温度下反应,NO脱除率可达70.5%。     

高岭土负载纳米Fe/Ni同时去除水中Cu2+和NO3-

工业废水常含有不同污染物如重金属离子和无机阴离子,而如何有效去除复合污染物就成为环境科学前沿研究的挑战性课题.这些污染物因化学性质不同而导致去除机理和途径也不同.本文采用合成高岭土负载纳米双金属Fe/Ni(K-Fe/Ni)同步去除水中Cu2+和NO-3.结果表明K-Fe/Ni能有效去除水中Cu2+和NO-3,但它们的去除效果却会相互受到影响.在Cu2+浓度为200mg·L-1时,NO-3的去除率达到42.5%;而未加入Cu2+时,NO-3的去除率仅有26.9%,说明Cu2+的存在提高了NO-3降解效率.同样,水中NO-3的存在也影响Cu2+的去除(Cu2+去除率从99.7%降到96.5%).但NO-3浓度对去除Cu2+的影响小于Cu2+浓度对NO-3的影响.通过BET比表面积、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能量散射(EDS)和X射线光电分析(XPS)对K-Fe/Ni表征的结果显示,反应后K-Fe/Ni的表面存在铁的氧化物、Ni0和被还原的Cu0.基于以上结果,我们发现K-Fe/Ni同步去除水中Cu2+和NO-3的机理是:高岭土负载下的纳米Fe0作为还原剂,在Ni0的催化产氢作用下将Cu2+还原成Cu0并沉积在K-Fe/Ni上而形成纳米Fe/Ni/Cu三金属催化剂,从而加速催化水中NO-3降解.     

程序升温条件下铁及其氧化物在CO存在时对N2O的还原机理

应用热综合分析仪（TG－FTIR）研究了在还原性气氛下Fe及其氧化物对N2O的催化还原 作用。研究发现铁氧化物对氮氧化物的催化还原能力相当弱，而Fe可以高效地降低N2O分解的初始温度和提高N2O向N2的转化率。在Fe和CO的作用下，N2O的初始分解温度为920K和1000K。在1123K时，N2O的转化率达到95％和805。TG／DSC曲线表明了在Fe与N2O反应过程中CO的作用表现为通过与N2O在反应表面的竞争吸附使铁氧化物还原为金属铁，X射线衍射证明Fe与N2O反应后的氧化物为Fe2O3；扫描电镜对反应后Fe表面物理形态的研究发展，在CO作用下，Fe的表面呈松散结构，可以保证Fe对氮氧化物反应的连续进行。     

半焦负载钙和铁催化还原NO的研究

用浸渍法制备负载Ca和Fe的褐煤半焦,采用程序升温和恒温法在石英固定床反应器上于常压反应条件下研究了NO-半焦催化还原反应.研究发现,Ca和Fe对半焦还原NO的反应具有催化作用,其中Fe的催化作用强于Ca;热处理温度升高,Ca的催化作用降低,但热处理温度的变化基本不影响Fe的催化活性;CO和O₂气氛可以促进NO的还原,温度升高CO和O₂的促进作用减小.     

环境化学

表明,在空气气氛下有利于形成NICoZq相,在NZ/H20气氛中不利于NICo20;相的生成。图7参2X 13 9402558铜锰钻复合氧化物催化剂对环己烷或苯深度氧化的催化活性/尹玲…(中科院生态环境研究中心)//环境化学/中科院生态环境研究中心一1994,13(1)一10~15环情X一87 应用于研究相图与床层温差评价催化活性的方法,研究了在催化深度氧化环己烧或苯的反应中,铜、锰、钻三元氧化物催化剂体系的组成与催化活性的关系。用反应物在催化剂上起撇温度的等温图、描绘出该体系氧化物催化剂对环己烷或苯的催化氧化活性的分布。所得结果指导了用于净化苯系物…     

金属氧化物对CO还原NO反应的催化作用

采用固定床流动反应器,研究ＣｕＯ、Ｃｒ２Ｏ３、ＭｎＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、Ｎｉ２Ｏ３等单元金属氧化物及它们形成的复合氧化物对ＣＯ还原ＮＯ反应的催化活性。结果表明,在５００℃８００ｍｌ／ｍ＾３ＮＯ－０．２％ＣＯ－２．０％ＣＯ２－Ｎ２气氛中ＣＯ还原ＮＯ的能力很小,稳定还原率仅为１．５０％。     

交通运输业废物处理与综合利用

x734 .2012(X) 302954稀土一过渡金属复合氧化物催化剂用于汽车尾气净化研究鸿六着利(上海工程技术大学化学化工学院)…//环境化学/中科院生态环境研究中心一以刃3,22(2),一177一181环图X一87 以不含贵金属的稀土一过渡族金属四元复合氧化物为催化剂,模拟汽车尾气的组成含量,运用连续流动式反应器,研究了四元复合氧化物场.5编.SNi,一:Cu:几系列(x二o一1 .0)对eo和NOx的催化氧化还原消除活性及其在消除反应条件的抗硫中毒能力。实验结果表明,钙钦矿型四元复合氧化物催化剂场.5sr05蝙.SC呱5伪对co和NOx的氧化还原消除都具有较高的活性;脉…     

常压下Ni-Fe/γ-Al_2O_3合成气甲烷化的催化机理研究

采用等体积浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Ni金属催化剂和Ni-Fe双金属催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,利用固定床反应装置考察了催化剂的合成气甲烷化的催化活性,研究了常压下不同负载量的镍铁双金属催化剂在不同空速下及不同温度下的催化活性。结果表明:反应空速为30 000 m L/(g·h),反应原料气体积分数为N2:20%、H2:60%、CO:20%的反应条件下,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂表现出高的甲烷化活性,CO的转化率接近100%,CH4的选择性可达90%以上。得到在Ni和Fe的负载量均在15%的情况下,催化剂催化效果达到最佳,BET、XRD及H2-TPR分析表明,在这样的比例下,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂中Ni、Fe之间产生了明显的相互作用,在还原后的催化剂中以Ni-Fe合金形式存在,铁助剂的添加可以使催化剂的还原温度降低,利于活性组分被还原。镍、铁之间的相互作用有利于产生电子效应,并使得Ni O的分散度有所提高,催化剂能够充分地被还原,从而提高催化剂活性。     

重金属元素BCR提取法及在太湖沉积物研究中的应用

采用BCR提取法,HCl-HNO3-HF消化法和ICP-AES仪器测定了西太湖沉积岩芯中Cu,Fe,Mn,Ni,Pb和Zn 6种重金属元素不同形态的质量分数.结果表明:采用BCR方法对太湖沉积物重金属元素形态进行提取,提取结果具有较高的精度和稳定性;受元素地球化学性质及沉积物理化性质的影响,Cu,Fe,Ni和Zn以残渣态为主;Mn以可交换态及碳酸盐结合态为主;Pb的有机物及硫化物结合态,Fe/Mn氧化物结合态以及残渣态的质量分数基本一致;重金属元素Fe/Mn氧化物结合态的质量分数与可还原态Mn质量分数有较好的正相关性,有机物及硫化物结合态的质量分数与有机质质量分数相关性较好.      

一般性问题

X7012(Xj 203428富氧条件下氢部分选择性催化还原NO研究/孟赫…(中科院大连化学物理研究所)//环境工程/冶金部建筑研究总院一2加2,20(2)一37一39 环图X一26 研制了低把含量活性非均布Pd/从马催化剂,针对硝酸尾气组成,进行了富氧条件下,氢部分选择性催化还原NO研究。实验表明在该催化剂上,低温、富氧条件下NO的转化率高达so%-100%。室温下(一20℃),NO对氢氧反应有强烈的抑制作用,氢氧反应进行后,NO还原反应开始明显进行,其与氢氧反应为竞争的平行反应。图6参4术与设备/中科院生态环境研究中心一2加2,3(4)一12一17环图X一4 由于非平衡等…     

废物处理与综合利用

一般性问题X701200602197含钼氧化物对碳烟和NOx的催化去除特性/运新华…(上海交通大学机械与动力工程学院)∥上海交通大学学报/上海交通大学.-2005,39(11).-1886～1890环图N-42通过在MoO3上添加不同金属氧化物,制备了一系列含低熔点物质的催化剂。利用程序升温控制反应(TPR),探讨了紧接触、松接触不同条件下活性组分和载体对碳烟的催化氧化及NOx还原活性的影响,分析讨论了碳烟和NOx同时催化去除机理。实验结果表明,添加K和某些金属氧化物能改善碳烟和催化剂的接触,提高催化活性。NiO的添加使得NOx转换效率达到最高(38%),CuO的添加…     

金属离子对NaNO2催化氧化降解酸性蓝129的影响

选取蒽醌染料酸性蓝129(AB129)为研究对象,采用催化湿式氧化技术,在以NaNO2为催化剂的基础上,详细考察了Cu2+、Ni2+、Mn2+、Co2+、Cr3+、Fe3+6种金属离子助催化剂对AB129降解的影响.染料溶液初始浓度固定为100mg/L,初始pH值为2.5,氧气压力为0.5MPa,温度为150℃,当助催化剂:NaNO2:AB129的物质的量之比为0.2:0.6:1时,在相同的反应时间内6种金属离子的催化活性大小依次为Fe3+>Cu2+>Cr3+>Co2+>Mn2+≈Ni2+,并且在NaNO2/FeCl3体系下,反应2h后,AB129的脱色率达到了100%.在此基础上进一步考察了NaNO2/FeCl3体系中COD的变化情况,结果显示,反应4h后,NaNO2和FeCl3联合使用相对于单独使用FeCl3和NaNO2时,体系COD去除率分别提高了21%和45%,达到了68%.结合UV-vis光谱图可知,AB129分子最终矿化为CO2和小分子有机物.可能的催化循环机理为反应过程中M(n+1)+/Mn+、NO、NO2和ONOOH之间发生循环转化对体系产生催化作用,其中ONOOH和助催化剂离子被认为是起氧化作用的活性物质.     

催化湿式氧化吡虫啉农药废水催化剂的研究

通过共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的Cu/Mn复合氧化物催化剂,研究了沉淀剂种类、沉淀温度、焙烧温度和活性组分配比等岗素等对Cu/Mn复合氧化物催化剂的活性及稳定性的影响,确定了最佳制备条件,利用BET比表面积测定和XRD对催化剂进行了表征。结果表明,优化条件制备的Cu/Mn复合氧化物催化剂催化湿式氧化处理吡虫啉农药废水时,具有较高的催化活性和稳定性。催化剂用量4g/L,反应温度190℃,氧分压1．6MPa,反应120min,COD去除率为92．3％,活性组分溶出量较小。