苏州市气溶胶消光特性及其对灰霾特征的影响

为研究气溶胶消光特性对城市灰霾特征及形成的影响机制,采用2010年1月─2013年12月4 a的苏州市逐时散射系数、能见度、颗粒物质量浓度以及风速、风向、气温、气压、相对湿度等数据,对该市气溶胶散射系数、消光特性及影响因子进行了研究. 结果表明:苏州市气溶胶散射系数为(301.1±251.3)Mm-1,日变化呈双峰型,早高峰出现在07:00─08:00,晚高峰出现在20:00─21:00;其年内变化呈夏季低、冬季高. 气溶胶散射系数与ρ(PM_2.5)的相关系数为0.77,高于与ρ(PM₁)和ρ(PM₁₀)的相关性,PM_2.5散射效率为6.08 m2/g. 气溶胶散射系数受风速、风向等气象要素的影响:风速<4 m/s时,气溶胶散射系数下降迅速;风速在4～6 m/s时,气溶胶散射系数随风速下降缓慢. 苏州市气溶胶单次散射反照率平均值为0.84,散射消光比平均值为0.79,说明该地区气溶胶消光以散射性气溶胶为主. 气溶胶散射消光、气溶胶吸收消光、空气分子散射消光、NO₂吸收消光分别占大气消光的82.33%、13.63%、2.72%和1.32%. 研究表明,对气溶胶散射消光贡献最大的非吸收性PM_2.5是苏州市能见度下降、灰霾增加的最重要原因.      

北京地区基于化学组分的夏季气溶胶吸湿特性

利用吸湿增长光散射测量系统、黑碳仪和气相色谱质谱联用仪等仪器,于2019年7月15日~8月4日在北京地区开展了为期21d的大气气溶胶观测实验.观测期间北京市区于7月27日出现短暂的轻度污染,并在7月29日出现强降水天气.结果显示：北京市区夏季大气污染变化剧烈且短暂,大气气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）呈现平滑连续的特点,并且降水会对f（RH）造成显著影响.7月27日PM_2.5的平均质量浓度为（92.54±47.05）μg/m³;,表现出较为剧烈的污染变化.7月28~30日平均散射吸湿增长因子f（80%±1%）分别为（1.50±0.35）,（1.43±0.36）和（1.48±0.25）,反映了降水对于大气气溶胶的湿清除作用.最后利用实验数据估算粒径吸湿增长因子gf（RH）,并建模研究f（RH）和gf（RH）的关系,模型精度R²最高可达0.698.     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

随州市2015—2020年冬季二次气溶胶对PM2.5贡献分析

二次气溶胶是大气气溶胶的重要组成，量化二次气溶胶贡献是认识PM_2.5污染成因的关键.本研究通过近似包络法(AEM)估算了随州2015—2020年冬季的一次气溶胶和二次气溶胶浓度，分析了二次气溶胶对PM_2.5贡献的变化特征及其可能的影响因素，得到以下主要结论：(1)随州冬季PM_2.5及其一次和二次组分均呈逐年下降趋势，分别为5.8、3.8和1.7μg·m-3·a-1，而二次气溶胶对PM_2.5贡献呈逐年上升趋势(2.1%a-1)，反映了减排进程中二次气溶胶对空气质量变化的重要贡献.(2)人为活动和化学转化分别影响了一次和二次PM_2.5日变化分布.一次PM_2.5双峰结构(09:00和21:00)对应了早晚人为活动高峰，二次气溶胶在午后(13:00—15:00)和凌晨(03:00—06:00)对PM_2.5贡献最大；PM_2.5正午峰值可能与当地二次污染生成密切相关.(3)二次气溶胶对随州冬季PM_2.5...     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

苏州城区能见度与颗粒物浓度和气象要素的相关分析

利用苏州市2009年9月─2010年5月的颗粒物(包括黑碳,PM_2.5和PM₁₀)质量浓度、能见度、相对湿度、风速、风向、气温等观测资料,分析了苏州城区能见度与颗粒物质量浓度及气象要素的相关关系.结果表明:ρ(黑碳),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎与能见度的r(相关系数)分别为-0.465,-0.359和-0.238,这3种颗粒物中,能见度与ρ(黑碳)的相关性最显著.当相对湿度≤60%时,ρ(黑碳),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎与能见度的r分别为-0.675,-0.411和-0.364.相对湿度较低时,颗粒物与能见度相关性较好.能见度与温度、风速的r分别为0.132和0.188,与相对湿度的r为-0.632.用颗粒物质量浓度和气象要素建立的能见度多元线性回归模型效果不好,在该模型基础上用ρ(黑碳),ρ(PM₁₀₎和相对湿度建立了能见度的多元二次回归模型,R(复相关系数)达到0.865,R2(复决定系数)达到0.749.      

机动车源和民用燃料源颗粒物中有机碳和元素碳的排放特征

为了获取机动车源尾气和主要民用燃料源燃烧过程排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征,使用多功能便携式稀释通道采样器和Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪,采集分析了典型机动车源(汽油车、轻柴油车、重柴油车)、民用煤(块煤和型煤)和生物质燃料(麦秆、木板、葡萄树树枝)的PM₁₀和PM_2.5样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,不同排放源释放的PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的质量分数存在显著差异.总碳(TC)在不同源PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为40.8%～68.5%和30.5%～70.9%,OC/EC范围分别为1.49～31.56和1.90～87.57.不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主,OC在PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为56.3%～97.0%和65.0%～98.7%.在PM₁₀和PM_2.5的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低...     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

长江三角洲地区冬季能见度特征及影响因子分析

利用Micaps提供的2013和2014年冬季长江三角洲地区(以下简称长三角)28个站点的地面常规观测资料、NCEP FNL再分析资料和国家环境保护部发布的PM_2.5质量浓度自动检测数据,分析了长三角冬季大气能见度特征,以及空气污染物和气象条件对能见度的影响.2013年冬季长三角霾天发生频率为53.4%.多元非线性回归分析表明,PM_2.5质量浓度、地表10m风速、500~850hPa水平风垂直切变、相对湿度、925~1000hPa垂直温差、850~925hPa假相当位温差这6个因子能够解释能见度变化的81.6%.气象条件对能见度的作用与污染物浓度相当,热力因子的贡献大约是动力因子的2倍.PM_2.5质量浓度越低,空气质量越好,以及相对湿度大于70%时,相对湿度通过气溶胶吸湿增长对能见度的作用越强.考虑PM_2.5质量浓度的影响时,相对湿度对能见度的贡献提高了1倍.利用2014年冬季资料验证多元拟合方程,效果较好.     

燃煤控制对北京市空气质量的改善分析

根据清洁空气行动计划,北京市将继续调整能源结构,新建天然气热电中心替代燃煤发电,并且进行工业锅炉煤改气、居民供暖煤改电、远郊区炊事用气改造等措施,以减少煤炭的使用量. 采用自下而上的排放因子法,估算减少燃煤所产生大气污染物(TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x及VOC)的减排量,并利用ADMS-Urban模型模拟其对环境空气质量的改善. 结果表明:①2015年北京市煤炭控制在1500×104t以内,测算的煤炭减量为863.38×104t,TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x和VOC的减排量分别为2580.17、2032.94、1183.53、6265.30、7220.90和1058.44t. ②各污染物减排空间分布基本一致,主要集中在城市功能拓展区,包括石景山、朝阳区、海淀区和丰台区等,上述区域对TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x和VOC削减贡献分别达到78.3%、81.5%、82.7%、85.2%、83.0%和49.9%. ③ADMS-Urban模型模拟结果表明,减少燃煤可使环境空气中ρ(TSP)、ρ(PM₁₀)、ρ(一次PM_2.5)、ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(VOC)分别降低0.55~12.74、0.44~10.78、0.27~6.77、0.78~17.31、1.67~43.48和0.17~12.07μg/m3.      

深圳市城区冬季大气PM2.5在线来源解析

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日～2021年1月31日在深圳观测了PM_2.5及其化学组分.结果显示,深圳市PM_2.5在观测期间平均浓度为(32.2±17.0)μg/m³.其中,有机物在PM_2.5中浓度最高,均值为(15.4±9.5)μg/m³,其次是NO₃^-、SO₄^2-、BC、NH₄⁺和元素,浓度分别为(4.3±3.9),(3.8±2.1),(2.7±1.6),(2.5±1.7)和(1.9±1.2)μg/m³.本研究将ACSM获取的有机质谱信息(m/z 44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM_2.5贡献了23.8%...     

西安市采暖季过渡期高时间分辨率细颗粒物组分特征及来源解析

受到供暖影响,北方城市秋冬季的大气细颗粒物(PM_2.5)浓度升高,空气污染加剧.利用气溶胶化学组分监测仪、七波段黑碳仪以及大气多金属元素在线监测仪于2019年10月25日至11月17日在西安市开展高时间分辨率PM_2.5化学组分在线监测,分析采暖季过渡期PM_2.5污染特征,同时结合正定矩阵因子分解模型解析PM_2.5来源.结果表明,观测期间ρ(PM_2.5)平均值为(78.3±38.5)μg·m^-3,主要化学组分为有机物(OA)、二次无机离子(SIA)和粉尘,其占比分别为38.7%、31.6%和21.2%,其中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO₃^-)和ρ(NH₄⁺)平均值分别为(4.0±3.1)、(14.9±13.7)和(5.8±4.8)μg·m^-3,主要金属ρ(K)、ρ(Ca)和ρ(Fe)平均值分别为(1.0±0.4...     

耦合气溶胶双参数化方案的大气能见度数值改进算法

将气溶胶复折射率（Aerosol Complex Refractive Index,ACRI）和气溶胶粒径吸湿增长因子（Growth Factor,Gf（RH））参数化方案进行耦合,提出了一种基于Mie散射模型的大气能见度数值改进算法.并利用成都市2017年10~12月WS600一体式气象站、AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪以及GRIMM180环境颗粒物监测仪分别观测获得的相对湿度（RH）,干气溶胶散射系数（b_sp）,干气溶胶吸收系数（b_sp）,气溶胶质量浓度（PM₁₀,PM_2.5,PM₁）及其数浓度粒径分布（N[r（RH）]）的地面逐时观测资料,通过与两种能见度计算模型（经验参数的Mie散射模型和统计模型）在不同能见度区间（<2km,2~5km,5~10km,>10km）模拟结果的对比分析,评估了该改进算法的适用性.结果表明：三种能见度计算方法均能较好地模拟出能见度的变化特征;改进算法通过本地化参数化方案更准确地估计出DACRI和Gf（RH）,从而可更准确地模拟出四类能见度区间,对应模拟值与实测值的相关系数（R）分别为0.62,0.90,0.89,0.93,平均相对误差（MRE）分别为9.86%,10.39%,9.94%,14.06%.     

北京地区不同类型降水对气溶胶粒子的影响

利用2013~2015年大气成分与气象观测资料,分析了北京地区不同类型降水对气溶胶粒子的影响,结果表明：随着降水强度增大,PM₁₀、PM_2.5、PM₁浓度下降的时次比例、浓度下降比例均增大,PM₁₀下降幅度大于PM_2.5和PM₁;不同类型降水对气溶胶浓度影响不同,对流性降水中大气运动剧烈,对3种颗粒物都有快速而显著的清除效果;稳定性降水细分为3类,显著冷空气型的冷空气垂直下沉运动和降水湿清除可使粒子浓度缓慢下降,无显著冷空气但有颗粒物传输型的降水过程对气溶胶粒子的湿沉降效果有限,无显著冷空气无传输型气溶胶粒子吸湿增长可能导致粒子浓度不会下降;降雪或雨夹雪过程中随着降雪强度增大,气溶胶粒子浓度下降比例增大,但下降时次比例呈指数或者对数变化.雨雪相态转换的降水过程更为复杂,除了上述因素之外,还需考虑雨雪相态转变带来的水滴（雪）粒径、降水粒子对周边气流的动力拖曳作用的变化、冷空气下沉运动对流型的改变.     

天津冬季雾霾天气下颗粒物质量浓度分布与光学特性

年1—2月连续在线观测天津ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、大气能见度、σ_sp(气溶胶散射系数)、σ_ap(气溶胶吸收系数)和AOD(大气光学厚度),结合气象资料,分析天津城区雾霾天气下的颗粒物质量浓度分布与光学特性. 结果表明:在为期52d的观测期间,发生雾日8d、轻雾日1d、霾日29d,雾霾日占观测时长的73%;霾日ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)为0.65,SSA(单次散射反照率)为0.95,MSE(气溶胶质量散射系数)为3.30m2/g,均高于非雾霾日,表明雾霾日下细粒子的散射作用是大气消光的主要贡献者;雾霾日的σ_sp和σ_ap均高于非雾霾日,随着霾等级增强,σ_sp和σ_ap逐渐增大,重度霾天气的σ_sp和σ_ap与中度霾天气相当,分析高RH可能是造成能见度进一步降低的主要因素;雾霾天气下AOD_500nm和波长指数均显著高于非雾霾天气,表明雾霾天气下气溶胶浓度远高于非雾霾天气,并且细粒子占主导地位.      

干气溶胶复折射率的参数化方案

基于成都市2017年10~12月WS600一体式气象站、AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪以及GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测数据,结合Mie散射理论数值改进算法与免疫进化算法反演了550nm波长处干气溶胶复折射率（DACRI）的实部（n_re）和虚部（n_i）.通过分析DACRI反演结果与颗粒物质量浓度之比（BC/PM₁,BC/PM_2.5,BC/PM₁₀,PM₁/PM_2.5,PM₁/PM₁₀和PM_2.5/PM₁₀）之间的相关性,利用逐步线性回归方法分别构建了n_re和n_i的参数化方案. n_re和n_i的参数化方案拟合值与实测值之间的相关系数（R）分别为0.54和0.85（P<0.0001）,平均相对误差（MRE）分别为2.31%和15.18%.此外,利用该参数化方案计算的DACRI模拟了一次灰霾演化过程中干气溶胶的散射系数b_sp和吸收系数b_ap,其模拟值与实测值之间的相关系数分别为0.98和0.91（P<0.0001）,平均相对误差分别为7.43%和14.97%.     

天津市PM10, PM2.5和PM1连续在线观测分析

利用2010年9月1日─11月30日在中国气象局天津大气边界层观测站采集的ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)数据,分析了观测期间可吸入颗粒物的统计特征,结合同期气象观测资料,分析了典型天气条件下ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)的日变化特征及与风速、风向的关系. 结果表明:观测期间,ρ(PM₁₀₎日均值有超过1/2的天数超过《国家环境空气质量标准》(GB 3095─1996)二级标准限值;ρ(PM_2.5)有63 d超过美国国家环境保护局(US EPA)1997标准限值,超标率高达76.8%;不同天气条件下,ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)日变化特征明显,三者一般在大雾或扬沙/浮尘天气条件下出现高值,有降水过程时出现低值;可吸入颗粒物以粗粒子(PM_2.5～10)和PM₁为主,PM_2.5～10,PM_1～2.5和PM₁主要分布在风速小于3 m/s,风向为225°～280°和70°～110°范围内;风速大于3 m/s时,ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM_1～2.5)有所增加. ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)未出现周末效应,但存在明显的周内变化.      

青岛市不同空气质量下可培养生物气溶胶分布特征及影响因素

利用Andersen空气微生物采样器采集青岛市不同空气质量下的可培养生物气溶胶,分析了其浓度和粒径分布特征,并利用Spearman’s相关性分析了可培养生物气溶胶浓度和空气质量指数中的颗粒物质量浓度〔ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)〕、气体污染物质量浓度〔ρ(O₃)、ρ(SO₂)、ρ(NO₂)〕和气象参数(温度、相对湿度、风速)之间的关系.结果表明:可培养真菌和细菌气溶胶浓度范围分别为133～1 113和13～212 CFU/m3.真菌气溶胶浓度与ρ(SO₂)、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)均呈正相关,而与相对湿度呈显著负相关(P<0.05).细菌气溶胶浓度与ρ(NO₂)、ρ(SO₂)呈负相关,而与ρ(O₃)、温度呈正相关.风速对可培养生物气溶胶浓度的影响较小.以AQI(空气质量指数)中ρ(PM₁₀)为依据,将研究时间段空气质量划分为4个空气污染等级.在不同污染等级下,真菌气溶胶均呈对数正态分布,粒径主要分布于2.1～4.7 μm.低污染时细菌气溶胶呈偏态分布(粒径>4.7 μm),高污染时粒径分布发生改变.初步推断,随着空气污染等级的升高,可培养生物(真菌+细菌)气溶胶总浓度增加,但单位颗粒物上的浓度变化较稳定.ρ(PM₁₀)是影响可培养生物气溶胶浓度及粒径分布的主要因素.      

免疫进化算法反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子

通过对大气消光系数进行组分分解,并借助米散射理论,构建了以均匀混合气溶胶吸湿增长因子为唯一变量的目标函数.进一步利用免疫进化算法优化该目标函数,提出了一种针对均匀混合气溶胶吸湿增长因子的反演算法.基于成都市2017年10~12月浊度计,黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度,相对湿度RH和NO₂质量浓度）,评估了算法的性能及其适用性.结果表明：对所有测试样本而言,反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子的免疫进化算法均能快速收敛到全局最优解.建立了成都地区秋冬季均匀混合气溶胶吸湿增长模型,该模型显著提升了环境条件下气溶胶散射系数的模拟精度,其模拟值与实测值之间的平均相对误差仅为12.7%.该反演算法的普适性可为气溶胶吸湿性及其辐射强迫效应的后续研究提供算法保障.     

长三角城郊冬夏PM2.5中铵盐的形成过程及来源解析

气溶胶铵盐(p-NH⁺₄)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_2.5)中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物，在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NH_x(p-NH⁺₄和NH₃)各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_2.5样品，测定总氮(TN)和p-NH⁺₄的质量浓度及其δ¹⁵N同位素比值，并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟，定量解析了PM_2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明，在冬夏两季SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄均为主要的水溶性离子，占比总和超过70%.PM_2.5、 TN和p-NH⁺