CO3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co3O4的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响.结果表明,Co3O4的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co3O4/SBA-15>Co3O4/MCM-41>Co3O4/MCM-48.     

TiO_2/MCM-41的制备及对含油污泥热解过程的影响

利用溶胶-凝胶法合成了不同钛含量的MCM-41负载二氧化钛的催化剂(TiO2/MCM-41),采用红外光谱、扫描电镜、N2-吸附脱附和X-射线衍射对催化剂的结构进行了表征,并首次将其应用于含油污泥热解过程中,利用气质联用质谱仪对回收的油气品质进行了分析。结果表明,添加TiO2/MCM-41能将含油污泥热解油的回收率由76.04%提高到83.88%,热解温度降低21℃,还能改善热解油品质。     

壳聚糖包覆介孔微孔分子筛去除水中的氨氮

以壳聚糖包覆介孔-微孔复合分子筛(CS/MCM-41-A)为吸附剂去除水中的氨氮,研究了反应时间、溶液p H、溶液氨氮初始浓度、CS/MCM-41-A投加量、竞争离子对吸附的影响,分析了CS/MCM-41-A的吸附动力学和热力学特征。结果表明,298 K下,当CS/MCM-41-A投加量为5 g/L,溶液氨氮初始浓度50 mg/L,p H为7,吸附时间为40 min时,溶液中氨氮的去除率达到74.35%,CS/MCM-41-A对离子的选择吸附顺序为Mg2+K+Ca2+Na+。CS/MCM-41-A吸附氨氮符合拟二级动力学方程,吸附等温线更好地符合Freundlich方程,CS/MCM-41-A对氨氮的去除有良好的吸附性能。     

硅烷化改性MCM-41负载戊二酸锌催化CO2与环氧丙烷共聚制备可降解材料

以三甲基氯硅烷(TMCS)为硅烷化试剂,对MCM-41分子筛进行表面改性处理,并以此为载体制备负载型戊二酸锌催化剂(ZnGA/TMCS-MCM-41);采用红外光谱、氮气吸附-脱附和X射线衍射等分析手段对催化剂进行表征,结果表明:三甲基氯硅烷基团被成功接枝到MCM-41分子筛表面,形成比表面积略低的硅烷化MCM-41载体,但其骨架未被破坏,负载活性物质过程中,戊二酸锌能以更小的粒径均匀分散到载体的表面;聚合反应实验表明,与单纯戊二锌催化剂相比,ZnGA/TMCS-MCM-41催化剂对CO2与环氧丙烷(PO)的共聚反应显示出更高的催化效率和更快的反应速度,在反应34 h后催化效率达到86.3 g聚合物/g ZnGA;红外光谱和核磁分析表明所得共聚产物中碳酸酯结构含量大于95.8%。     

巯基修饰MCM-41分子筛的制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附动力学

以微硅粉为硅源,CTAB和PEG-6000为模板剂,制备得到MCM-41介孔分子筛,采用后接枝法将巯丙基三甲氧基硅烷引入到MCM-41的表面和孔道内,合成了巯基功能化的MCM-41介孔分子筛(SH-MCM-41)。采用TEM、N2吸附-脱附曲线、TG分析和XPS对样品进行了表征。以巯基功能化的样品为吸附剂,对含Cr(VI)的溶液进行了静态吸附实验,探讨了吸附过程的动力学。结果表明,SH-MCM-41对水中Cr(Ⅵ)的吸附经240 min可基本达到平衡,其理论吸附量为21.3 mg/g;利用准一级、准二级、Elovich方程、粒内扩散模型和班厄姆孔道扩散模型对吸附过程进行模拟,模拟结果表明,吸附过程符合准二级动力学模型,其拟合度R2为0.991,Elovich方程模拟相关系数R2大于0.95,表明吸附过程包含了多种反应机制。结果显示,吸附过程由液膜扩散、颗粒扩散和孔道扩散共同控制。     

PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂上甲苯催化燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/SBA-15催化剂,并考察了PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂催化甲苯燃烧性能的影响,利用XRD、Raman、N_2吸附-脱附、HRTEM和XPS对催化剂结构及Pd物种的存在状态等进行了研究。结果表明,适量PVP辅助分散剂的加入,促进了Pd物种的分散并形成了稳定的活性物种,Pd物种主要以高度分散的PdO纳米粒子存在。通过PVP辅助分散作用,Pd/SBA-15催化剂表现出极好的甲苯催化燃烧活性。当空速为19 500 mL·(g·h)~(-1),反应温度为200℃时,即有97%的甲苯可被催化氧化为CO_2和H_2O,明显优于传统浸渍法制备的Pd/SBA-15催化剂催化性能。     

Pd-Na/Al_2O_3催化剂的表征及室温下催化氧化甲醛的性能

为获得一种可在室温下完全氧化甲醛且价格较低的催化剂,选取商用的γ-Al2O3为载体,以价格相对较低的Pd为活性组分,以Na+为助剂,采用共浸渍法制备了一系列0.5%Pd-x%Na/Al2O3(x=0、1、2和4)催化剂。采用N2吸附脱附、XRD、H2-TPR、O2-TPD和XPS对催化剂物理化学性质进行了表征,对催化剂室温催化氧化甲醛性能进行了评价。结果表明:Pd与Na之间的协同作用促进了部分带负电荷Pd物种的形成,有利于O2物种的吸附;Pd与Na之间的强相互作用,显著改善了催化剂的低温还原性,促进了表面吸附氧活化,有利于催化氧化甲醛;0.5%Pd-2%Na/Al2O3催化剂具有较好的催化活性和良好的稳定性,在室温(25℃)下,甲醛体积分数为0.025%时,甲醛转化率为100%;连续使用60 h后,甲醛的转化率仍维持在99.0%以上。0.5%Pd-2%Na/Al2O3催化剂载体易得、Pd负载量低,合成工艺简单,催化氧化甲醛性能优异,有望成为一种去除室内甲醛的新型催化剂。上述结果可为室内空气中甲醛的催化氧化治理提供参考。     

负载型TiO_2/MCM-41催化剂在光催化-膜分离耦合工艺中的性能

采用溶胶4疑胶法制备了以介孔MCM41分子筛为载体的TiO_2/MCM41催化剂,并通过光催化降解酸性红B废水对其在光催化4莫分离耦合工艺中的光催化降解性能和膜污染影响进行了研究。结果表明:TiO2/MCM^l催化剂的废水降解率随TiO_2负载量増加、MCM41分子筛粒径减小和TiO_2/MCM41催化剂粒径减小而呈现出先増大后降低的趋势而膜通量衰减率在TiO_2负载量为80%时最低、同时呈现出随MCM41分子筛粒径减小而先降低后増大以及随TiO_2/MCM41催化剂粒径减小而不断増大的变化规律,适宜的MCM41分子筛粒径、TiO_2/MCM41催化剂的TiO_2负载量和TiO_2/MCM41催化剂粒径分别为0.61μm、30%和11.26 TiO_2/MCM-41催化剂的光催化降解性能优于商业TiO_2的,而膜污染则低于商业TiO_2的。     

氨基修饰的MCM-41和纯MCM-41的微波制备及去除废水中铜离子的研究

采用微波辅助水热法一步合成了具有大比表面积和孔径的氨基改性的MCM41(NH2-MCM41)和纯MCM-41,并用粉末X射线衍射、红外、氮气-吸脱附对其结构作了表征.将NH2-MCM-41和纯MCM-41用于吸附废水中的铜离子,其静态吸附实验表明:吸附量随温度的增加略有升高;铜离子在2种吸附剂上的吸附均符合Langmu...     

Co3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N₂吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co₃O₄的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响。结果表明,Co₃O₄的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co₃O₄ /SBA-15> Co₃O₄ /MCM41> Co₃O₄ /MCM-48。     

铁锌共掺杂MCM-41构建双酸性中心及其催化臭氧化布洛芬

Fe-MCM-41作为臭氧(O₃)催化剂被广泛关注,但其存在O₃利用率和界面反应效率较低等缺点,这极大限制了其在非均相催化臭氧化领域的应用。为解决这一问题,通过一步水热合成方法制备了具有双酸性中心的Fe-Zn-MCM-41催化剂。不同臭氧化体系对布洛芬(IBP)降解结果表明,反应30 min后Fe-Zn-MCM-41/O₃降解IBP的表观速率常数为0.035 min^-1,分别是单独O₃、 MCM-41/O₃、 Fe-MCM-41/O₃和Zn-MCM-41/O₃的2.9、 2.9、1.9和1.6倍。XRD、N₂吸附-脱附、TEM和XPS等表征结果证明,Fe和Zn成功进入MCM-41骨架内并分别作为中酸位点和强酸位点。中酸位点产生的·OH迅速扩散到溶液中,加快溶液中IBP的去除;强酸位点产生的·OH键合在Fe-Zn-MCM-41表面,促进IBP界面氧化。LSV和EIS结果表明,Fe-Zn-MCM...     

Ba/TiO2/MCM-41光催化降解对硝基苯甲酸

以钛酸丁酯为钛源、MCM-41分子筛为载体,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂与负载相结合的光催化剂Ba/TiO2/MCM-41。结果表明:Ba/TiO2/MCM-41是一种比表面积高达341.2 m2/g的介孔材料,主要晶相为锐钛矿相,比P25有更强的紫外光吸收。将Ba/TiO2/MCM-41用于光催化氧化水中的对硝基苯甲酸,当催化剂投加量为0.5 g/L,对硝基苯甲酸初始pH为4、浓度为2×10-4mol/L时,紫外光照30 min后,对硝基苯甲酸降解率达到96.0%。用紫外光谱、红外光谱和高效液相色谱分析对硝基苯甲酸降解前后的变化,发现随着光照时间延长,苯环上的硝基、羧基吸收峰逐渐减弱;对硝基苯甲酸首先被降解为一些中间小分子产物,随着反应进行,小分子物质也逐渐被降解。     

MCM-41介孔分子筛的合成及其对铜离子的吸附性能简

以微硅粉为硅源,CTAB和PEG-6000为模板剂,合成MCM-41介孔分子筛。采用XRD、N₂吸附-脱附曲线、FTIR以及TEM表征了其结构、比表面积、孔径分布及晶体形貌,并且以该样品为吸附剂,对含Cu²⁺的溶液进行了静态吸附实验。结果表明,以微硅粉为硅源成功合成了具有典型六方排列孔道结构的MCM-41,其比表面积为869.5 m²/g,孔容为0.97 cm³/g,平均孔径为3.3 nm;溶液pH为5~6时,MCM-41对Cu²⁺的去除效果最好;MCM-41对Cu²⁺的最大吸附吸附容量36.3 mg/g;MCM-41对Cu²⁺的吸附性能符合Langmuir吸附方程的特征。动力学研究表明,该过程符合准二级动力学模型。     

Ba/TiO_2/MCM-41光催化降解对硝基苯甲酸

以钛酸丁酯为钛源、MCM-41分子筛为载体,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂与负载相结合的光催化剂Ba/TiO2/MCM-41。结果表明：Ba/TiO2/MCM-41是一种比表面积高达341.2 m2/g的介孔材料,主要晶相为锐钛矿相,比P25有更强的紫外光吸收。将Ba/TiO2/MCM-41用于光催化氧化水中的对硝基苯甲酸,当催化剂投加量为0.5 g/L,对硝基苯甲酸初始pH为4、浓度为2×10-4mol/L时,紫外光照30 min后,对硝基苯甲酸降解率达到96.0%。用紫外光谱、红外光谱和高效液相色谱分析对硝基苯甲酸降解前后的变化,发现随着光照时间延长,苯环上的硝基、羧基吸收峰逐渐减弱;对硝基苯甲酸首先被降解为一些中间小分子产物,随着反应进行,小分子物质也逐渐被降解。     

MCM-41介孔分子筛的合成及其对铜离子的吸附性能

以微硅粉为硅源,CTAB和PEG-6000为模板剂,合成MCM-41介孔分子筛。采用XRD、N2吸附-脱附曲线、FT—IR以及TEM表征了其结构、比表面积、孔径分布及晶体形貌,并且以该样品为吸附剂,对含Cu2＋的溶液进行了静态吸附实验。结果表明,以微硅粉为硅源成功合成了具有典型六方排列孔道结构的MCM-41,其比表面积为869．5m。／g,孔容为0．97cm3／g,平均孔径为3．3nm;溶液pH为5—6时,MCM-41对Cu2＋的去除效果最好;MCM-41对Cu3＋的最大吸附吸附容量36．3mg／g;MCM-41对Cu2＋的吸附性能符合Langmuir吸附方程的特征。动力学研究表明,该过程符合准二级动力学模型。     

QA-MCM-41吸附剂脱氮除磷性能

低浓度氮和磷在污水处理中较难去除,排放至水体会造成水体富营养化。以长碳链季铵为功能基团,将其接枝到自制备的介孔材料MCM-41上,成功制得一种吸附容量大且易再生的脱氮除磷吸附剂(QA-MCM-41)。采用SEM、XRD、BET等方法表征了QA-MCM-41微观形貌;研究了氮磷初始浓度、吸附时间及共存离子对QA-MCM-41吸附氮磷效果的影响;采用等温吸附模型、吸附动力学模型、ATR-IR以及XPS等分析手段探究了吸附反应机理。实验结果表明,QA-MCM-41对氮磷的饱和吸附量分别为20.83 mg·g~(-1)和17.67 mg·g~(-1),SO_4~(2-)对QA-MCM-41吸附氮磷的效果并未产生显著影响,吸附剂容易再生且重复利用性能较好。吸附动力学模拟及ATR-IR、XPS分析表明,QA-MCM-41对氮磷的吸附均符合以化学吸附为主导的准二级动力学方程,吸附作用主要依靠离子交换。     

改性硅胶对水溶液中Pd2+的吸附

采用氨基硫脲对硅胶进行改性并表征,探讨了改性硅胶(SG-TSC)对水溶液中Pd2+的吸附性能。实验考察了p H值、吸附剂质量、吸附时间以及Pd2+初始浓度等因素对吸附的影响,并探讨了SG-TSC对Pd2+吸附动力学及等温吸附特性。结果表明:在p H为3~6范围内,吸附效果最好。吸附平衡时间为90 min,吸附动力学符合二级速率方程,颗粒内扩散与液膜扩散共同影响着吸附过程。Langmuir等温吸附方程能较好地描述Pd2+在SG-TSC上的吸附特性,298 K时静态饱和吸附容量为0.105 mmol/g。热力学参数计算结果表明,SG-TSC吸附水溶液中的Pd2+是自发、吸热和熵值增加的过程。     

过渡金属离子改性MCM-41对乙烯吸附的影响

为了提高吸附剂对乙烯气体的吸附量,对常见的MCM-41分子筛进行了过渡金属离子改性研究。通过镍离子交换实验,确定了改性条件,改性后的样品对乙烯的吸附行为发生改变。使用镍离子改性后的MCM-41在常温常压下对乙烯的最大吸附量为可达416cm3／g,约为商用颗粒活性炭的6倍,远高于其他文献的报道。吸附质的检测结果说明乙烯在其吸附过程中发生多聚反应,高碳数的直链烯烃为最终产物。CO原位红外吸附的引人证实经过热处理后,一价镍能在镍离子改性后的MCM-41样品中形成并成为乙烯聚合反应的活性中心。     

Pd/N共掺杂TiO_2的制备及其光催化降解苯酚的研究

将纳米管钛酸浸入含尿素和金属(Pd)硝酸盐的乙醇溶液中,乙醇超声挥发后所得样品先在空气气氛、600℃下煅烧,再在H2气氛、400℃下热还原制备得到Pd/N共掺杂TiO2光催化剂(Pd/N-TiO2)。利用光电子能谱(XPS)仪研究了催化剂表面N、Pd元素的化学态。结果表明,N元素以Ti—O—N形式存在,Pd元素以单质金属状态存在。考察了Pd/N-TiO2的紫外光光催化降解苯酚的活性,与单纯TiO2光催化剂和N掺杂TiO2光催化剂相比,Pd/N-TiO2活性明显提高。研究了催化剂用量、苯酚初始浓度和pH、O2流量以及外加双氧水等条件对紫外光光催化降解苯酚的活性的影响,得到光催化降解苯酚的最佳工艺条件:苯酚初始质量浓度为120mg/L,催化剂用量为0.10g/L,苯酚溶液初始pH为8,O2流量为80mL/min,加入适量双氧水。     

沸石分子筛和活性炭吸附/脱附甲苯性能对比

考察了甲苯在NaY型沸石分子筛(简写为NaY)、13X型沸石分子筛(简写为13X)、Hβ型沸石分子筛(简写为Hβ)、MCM-22型沸石分子筛(简写为MCM-22)和ZSM-5型沸石分子筛(简写为ZSM-5)上的吸附/脱附性能,同时与椰壳活性炭(AC)的吸附/脱附性能进行对比.结果表明,各吸附剂对甲苯的平衡吸附量大小依次为:AC>NaY>Hβ>13X>MCM-22>ZSM-5,甲苯从吸附剂表面脱附难易程度依次为:AC>NaY、13X>Hβ>MCM-22>ZSM-5>ZSM-5对甲苯的平衡吸附量和吸附强度都最小,这是由于甲苯无法进入ZSM-5的内部孔道造成的;在低甲苯质量浓度(<1 000 mg/m3)时.NaY平衡吸附量超过AC,因此NaY更适合应用在低浓度有机废气吸附治理中,Langmuir吸附方程比Freundlich吸附方程更符合沸石分子筛吸附甲苯的行为.