深圳市大气颗粒物分粒径有效密度及影响因素

为探究深圳市大气颗粒物分粒径有效密度变化特征及其影响因素,本文将离心颗粒物质量分析仪(CPMA)与差分电迁移粒径分析仪(DMA)联用,通过粒径筛分测定了2020年9月~2021年2月粒径范围为50~500nm的深圳市大气颗粒物分粒径有效密度.结果表明:深圳市大气颗粒物的中值有效密度范围在1.29~1.53g/cm³,颗粒物有效密度均随颗粒物粒径增加而增大,秋季有效密度略低于冬季.清洁时期,有效密度较低且观察到双峰分布,低密度颗粒物中值有效密度在0.70~0.80g/cm³范围内,表明存在新鲜排放的黑碳颗粒物,高密度颗粒物中值有效密度在1.3~1.5g/cm³范围内,介于二次无机颗粒物和有机物的材料密度之间,推测为二者混合状态.污染时期,不同粒径有效密度值增加且呈现单峰分布,表明颗粒物呈现内混态.在新粒子生成事件中,气态硝酸凝结可能是大气颗粒物后续粒径增长和有效密度增加的主要原因.     

杭州市春季大气超细颗粒物粒径谱分布特征

2012年3~5月,采用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒物数浓度进行了连续监测和分析研究.结果表明,核模态(5.6~20 nm)、爱根核模态(20~100 nm)、积聚模态(100~560 nm)以及总颗粒物(5.6~560 nm)日均数浓度值分别为0.84×104、1.08×104、0.47×104和2.38×104cm-3.晴天天气下,爱根核模态颗粒物浓度较高,且可观测到核模态和爱根核模态颗粒在早上10:00~11:00开始增加,3~4 h后结束,这说明太阳照射强度促进了新粒子形成.在工作日与周末,人为活动因素使各模态颗粒物浓度分布有明显差异.结合天气因素分析可知,风速和风向也直接影响颗粒物浓度;颗粒物浓度与能见度分析结果表明:杭州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态的颗粒影响较小,与积聚模态颗粒物浓度呈负相关关系.     

Diurnal variation of number concentration and size distribution of ultrafine particles in the urban atmosphere of Beijing in winter

Number concentration and distribution of airborne particles in the size range 5.6 to 560 um diameter were measured in Beijing for a 15-d period in winter 2005.Daily average number concentrations of nucleation mode(5.6-20 nm),Aitken mode(20-100 nm), and accumulation mode(100-560 nm)particles,and total particles were 17500,32000,4000,and 53500 cm~(-3),respectively.Average particle size distribution was monomodal with a mode diameter of about 40 um at night and bimodal with mode diameters of about 10 and about 40 nm during the daytime.New particle formation events,which were connected to diurnal variation of nucleation mode particles,were observed in more than half of the observation days.The events often started around 10:00-11:00 Chinese Standard Time (CST)and ended up after 3-4 h.Concentrations of Aitken and accumulation mode particles increased from midnight and reached their maxima at about 10:00 CST,and then decreased and became the lowest in the afternoon.Analysis of diurnal cycles in traffic volume and meteorological parameters revealed that the accumulation of the particles in Aitken and accumulation modes in the morning was influenced by formation of an inversion and increase in vehicle emission,and dispersion of such particles in the afternoon was associated with more effective vertical mixing and higher wind speed.     

Particle number concentration, size distribution and chemical composition during haze and photochemical smog episodes in Shanghai

The aerosol number concentration and size distribution as well as size-resolved particle chemical composition were measured during haze and photochemical smog episodes in Shanghai in 2009. The number of haze days accounted for 43%, of which 30% was severe （visibility 〈 2 km） and moderate （2 km 〈 visibility 〈 3 km） haze, mainly distributed in winter and spring. The mean particle number concentration was about 17,000/cm3 in haze, more than 2 times that in clean days. The greatest increase of particle number concentration was in 0.5-1μm and 1-10 μm size fractions during haze events, about 17.78 times and 8.78 times those of clean days. The largest increase of particle number concentration was within 50-100 nm and 100-200 nm fractions during photochemical smog episodes, about 5.89 times and 4.29 times those of clean days. The particle volume concentration and surface concentration in haze, photochemical smog and clean days were 102, 49, 15 μm3/cm3 and 949, 649, 206 μm2/cm3, respectively. As haze events got more severe, the number concentration of particles smaller than 50 nm decreased, but the particles of 50-200 nm and 0.5-1μm increased. The diurnal variation of particle number concentration showed a bimodal pattern in haze days. All soluble ions were increased during haze events, of which NH4, SO24- and NO3 increased great/y, followed by Na＋, IC, Ca2＋ and CI-. These ions were very different in size-resolved particles during haze and photochemical smog episodes.     

夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm^-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态（< 20nm）呈线性分布,爱根核模态（20~100nm）呈多项分布,积聚模态（>100nm）呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.     

黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h. SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.     

珠江三角洲新垦大气核化速率研究

计算了珠江三角洲新垦地区的大气核化速率,对核化机制及核化速率计算的影响因素进行了分析. 基于PRIDE-PRD2004观测实验期间新垦站点的气溶胶数浓度谱分布观测数据,计算出3 nm粒子的表观形成速率. 根据表观形成速率与核化速率之间的关系式,分析了1 nm粒径临界核的大气核化速率. 结果表明,新粒子事件期间3 nm粒子的表观形成速率为7.2～9.4 cm^-3·s^-1,1 nm临界核的大气核化速率为7.65×10²～1.14×10⁵ cm^-3,与前体物硫酸蒸气浓度比较一致,气态硫酸应是主要的核化前体物. 新垦地区背景气溶胶中积聚模态对碰并汇贡献较大,事件期间气溶胶数浓度变化对核化速率计算结果影响不大. 本研究获取了新垦核化速率信息,有助于进一步了解核化机制. 由于成核临界粒径的不确定性对核化速率计算结果影响很大,确定成核临界粒径对核化速率计算十分重要.     

车用柴油机燃用棕榈生物柴油的颗粒物排放特性研究

在满足国Ⅳ排放法规的车用柴油机上研究了燃用不同掺混体积比例的棕榈油生物柴油的颗粒物排放特性.试验中棕榈油生物柴油的掺混比例分别为0%、10%、20%、50%和100%,采用DMS500型快速颗粒光谱仪测试分析了发动机在外特性和负荷特性时的颗粒物数量浓度、质量浓度及粒径分布.研究结果表明:随生物柴油掺混比例的增加,颗粒物质量浓度降低.燃用生物柴油后颗粒物的数量浓度在大负荷明显降低,中小负荷呈升高趋势.生物柴油的排气颗粒物呈核态和凝聚态的双峰分布特征,核态数量浓度所占比例高于柴油,凝聚态的质量浓度所占比例略低于柴油.生物柴油颗粒物的几何平均直径小于柴油.     

珠江三角洲地区气溶胶分档活化特性与闭合实验

使用SMPS与CCNC系统相结合,于2011年12月在广州番禺大气成分站开展了40~200nm气溶胶粒子的分档活化观测.活化率曲线和统计结果显示0.109%、0.20%、0.39%、0.67%四个过饱和比下临界干粒径Dmid依次为143.7,99.5,74.7,62.6nm;对应的截断粒径Dcut为171.9, 119.1, 90.2, 72.5nm.进一步分析表明,气溶胶粒子的活化能力主要受粒径控制,成分与混合状态的影响在活化临界位置附近最为显著.本次观测结果与华北地区和周边城郊地区相比,气溶胶活化能力较弱.闭合实验计算得到的CCN数浓度与观测值存在很好的相关性(R2=0.9477),计算值较观测值高约16%.考虑到仪器系统误差等因素,认为两者闭合良好.对CCN数浓度计算中使用的3个因子,即气溶胶数浓度NCN、气溶胶谱型NSD、活化率曲线ARSR进行了敏感性实验,结果显示各因子对CCN数浓度的影响程度存在如下关系:NCN> NSD> ARSR.     

轻型汽油车排放颗粒物数浓度和粒径分布特征

我国机动车颗粒物排放研究多集中于重型柴油车,对于轻型汽油车的研究相对较少.本研究对3辆缸内直喷(GDI)汽车和1辆进气道喷射(PFI)汽车排放颗粒物的数浓度与粒径分布进行测试,并利用两台不同检测下限的颗粒物冷凝生长计数器(CPC)对轻型汽油车颗粒物实际排放水平进行了探究.结果表明,GDI汽车排放的颗粒物数浓度高于PFI汽车一个数量级,冷启动下颗粒物主要在测试循环前200 s大量产生,GDI汽车排放颗粒物数浓度与工况速度变化关系密切,而PFI汽车变化相对较小.GDI与PFI汽车排放的颗粒物粒径分布均具有核模态和积聚模态两个特征峰,核模态颗粒物峰值粒径约为20~27 nm,积聚模态约为80~95 nm.粒径检测下限为2.5 nm的UCPC测得的颗粒物数浓度比法规使用的粒径测量下限为23 nm的CPC测量结果分别高出35.0%(GDI)和50.4%(PFI).表明喷油技术是影响颗粒物数量排放水平的关键因素,法规测试会低估轻型汽油车实际颗粒物排放水平.     

杭州市超细微粒数浓度和粒径分布特征

应用FMPS(fast mobility particle sizer)对杭州市城区和城郊工业园区超细微粒的数浓度及粒径分布进行现场跟踪测量,并对数据进行分析.结果表明:杭州市大气超细微粒在5～500 nm内,主要呈对数双峰分布,峰值粒径多处在10～50 nm间.城郊工业园区的平均总数浓度最高,达4.11×104 cm-3,最高值出现在中午,而城区的峰值粒径区间整体右移,表明超细微粒污染较轻.超细微粒数浓度在上午和下午的上、下班期间出现不同程度上升,夜间浓度普遍降低,但偶有波动.部分工厂有夜间工作情况,故夜晚空气质量的下降也应引起重视.      

北京大气颗粒物数浓度粒径分布特征及与气象条件的相关性

2011年11月~2012年8月,采用WPS宽范围粒径谱仪在北京地区连续监测10nm~10μm间不同粒径大气颗粒物数浓度,并同步记录气象参数.结果表明,颗粒物数浓度均值为25014个/cm3,多呈单峰或双峰模式分布,其中冬季均值为31007个/cm3,春季23152个/cm3,夏季20882个/cm3,冬季明显高于其他季节.爱根核模态及积聚模态均呈现冬季高、春夏低的态势;核模态春季显著高于其他季节.各气象因素中,风速影响最为显著,粒径大于20nm颗粒物数浓度与风速呈反比.核模态与爱根核模态粒子数浓度在交通早高峰、正午与晚间高于其他时段,积聚模态粒子数浓度变化则相对平缓,夜间显著升高.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

Exploring the impact of new particle formation events on PM2.5 pollution during winter in the Yangtze River Delta, China

New particle formation（NPF） events are an increasingly interesting topic in air quality and climate science. In this study, the particle number size distributions, and the frequency of NPF events over Hefei were investigated from November 2018 to February 2019. The proportions of the nucleation mode, Aitken mode, and accumulation mode were 24.59%,53.10%, and 22.30%, respectively, which indicates the presence of abundant ultrafine particles in Hefei. Forty-six NPF events occurred during the obser...     

发动机燃用GTL柴油的排气颗粒数量及粒径分布规律

以一台汽车电控高压共轨柴油机为样机,采用发动机尾气颗粒粒径谱仪EEPS研究了发动机燃用天然气制油(GTL柴油)的排气颗粒数量及粒径分布规律.所用燃油分别为纯柴油(G0)、纯GTL柴油(G100)及GTL柴油掺混比为10%、20%的燃料(分别表示为G10、G20).试验工况为最大转矩转速1500r.min-1和标定转速2300r.min-1的负荷特性试验,负荷百分比分别为10%、25%、50%、75%和100%.结果表明:无论燃用柴油,还是GTL柴油或混合燃料,该机排气颗粒数量随粒径变化大都呈现明显的双峰对数分布状态,其排气核态颗粒的峰值粒径在10nm附近,聚集态颗粒峰值集中出现在40～50nm之间.随着GTL柴油配比的增加,各工况下不同粒径的颗粒数量大都持续下降,其中,排气核态颗粒数量明显下降,在高速高负荷下更为显著;而聚集态颗粒也较纯柴油有一定的降幅,其中,G20和G100柴油更为明显.     

Hygroscopicity of ambient submicron particles in urban Hangzhou, China

In this study, hygroscopicity of size-segregated ambient submicron particles in urban Hangzhou was studied from 28th December 2009 to 18th January 2010, using a hygroscopicity-tandem differential mobility analyzer (H-TDMA). The submicron particles in Hangzhou showed a minor hygroscopic growth at 73% relative humidity (RH), and then grew significantly between 77% and 82% RH. Monomodal distribution accounted for 90% for 30 nm particles, 17% for 50 nm particles, and less than 7% for particles larger than 50 nm at 82% RH. Deconvolution of the bimodal distribution indicated a less hygroscopic group and a more hygroscopic group, with the fraction of the more hygroscopic group increasing with the initial dry particle size and then remaining almost constant for accumulation mode particles. Our results imply that submicron particles in urban Hangzhou were almost entirely externally mixed, and the hygroscopic properties of ambient particles in urban Hangzhou were mainly a function of their size and chemical composition.     

北京夏季高温高湿和降水过程对大气颗粒物谱分布的影响

2004-07-13～2004-08-23使用TDMPS-APS系统在线测量颗粒物的数浓度谱分布,并于07-16～07-18选取了高温闷热夜晚、日间高温高湿和雨后晴朗干洁3种天气条件,使用多级串联撞击式采样器(MOUDI)测量颗粒物的质量浓度谱分布,结果表明,高温高湿天气条件下颗粒物的污染、尤其细粒子污染严重,导致很低的能见度(2.5km);PM_1.8和PM₁₀的质量浓度分别为170.68μg/m³和249.35μg/m³,细粒子质量浓度占PM10的68%;粒径为50～100nm颗粒物的数浓度最高,为2×10⁴～3×10⁴个/cm³;降雨过程对粗粒子和细粒子均有去除作用,对细粒子的去除作用尤为明显;降雨后PM₁₀和PM_1.8浓度分别比降雨前降低3倍和6倍;降雨过后的晴朗干洁天气有利于新粒子(3～20nm)的生成,生成的新粒子快速长大到50～100nm;随着污染物的累积,以后几天内又变为污染天气.     

南京冬季晴天及雾-霾天气纳米气溶胶粒子谱日变化比较

利用2017年12月南京气溶胶数浓度与气象参数资料,比较研究晴天及雾-霾天中10~1000nm纳米气溶胶粒子谱日变化规律及差异特征.结果表明,单峰谱型出现与污染加重有明显关系,分别出现在晴天午后、霾严重污染阶段和污染消散阶段、浓雾过程,峰值粒径分别为晴天（20~100nm）、霾天（27~144nm）和雾天（34~122nm）.3种天气条件下,晴天较强的太阳辐射和较低的湿度适合小粒子生成,核模态占比在晴天最高;霾天气象场适合爱根态粒子大量稳定存在,爱根态占比在霾天最高;雾天大量气溶胶吸湿增长,导致积聚态占比在雾天最高.在霾天污染物累积阶段,大量积聚态粒子对核模态、爱根态粒子的碰并增长作用抑制核模态、爱根态粒子生成,核模态和爱根态粒子浓度变化率为-91.0%和-62.5%,而积聚态为89.7%.浓雾过程对爱根态粒子清除作用最明显.     

国Ⅴ柴油机燃用丁醇-柴油混合燃料颗粒粒径分布特性试验研究

在一台不做任何改动的国Ⅴ共轨柴油机上,运用发动机排气颗粒数量和粒径分析仪EEPS,结合实测空燃比,在外特性以及最大转矩转速和额定转速两个不同转速的负荷特性下,对比研究了柴油机燃用不同体积分数(10%、15%、20%、30%、40%)的丁醇-柴油混合燃料(Bu10、Bu15、Bu20、Bu30、Bu40)和国Ⅴ柴油(D100)对排气颗粒数量浓度、质量浓度及颗粒数量浓度粒径分布特性的影响.结果表明,外特性下,随着转速的升高,丁醇-柴油混合燃料和纯柴油的颗粒数量浓度粒径分布都向单峰对数正态分布转变.随丁醇掺混比例的增加,核模态颗粒和小粒径聚集态颗粒排放数量浓度在各工况下都有不同程度的降低;大粒径聚集态颗粒数量排放在低速低负荷时会略有增加,而在高速高负荷时会略有降低或基本不变.掺混丁醇后,各工况的颗粒总数量浓度和总质量浓度都会降低,在高速高负荷时最明显.     

CDPF对重型柴油车颗粒物排放特性的影响

采用实验室底盘测功机和全流定容稀释采样系统（CVS）,搭载EEPS3090,开展了国三重型柴油车加装催化型颗粒物捕集器（CDPF）前后颗粒物排放因子和粒径分布比较,进一步分析了不同工况下CDPF对各模态颗粒物排放因子的影响.结果表明,重型柴油车加装CDPF前后基于单位里程的颗粒物数量排放因子分别为（2.7±1.1）×10¹⁵ km^-1和7.9×10¹⁴ km^-1,CDPF对颗粒物数量减排率为71.10%,其中对核模态和聚集态颗粒物数量减排率分别为28.70%和84.95%.随着车速的增加,CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好,核模态颗粒物数量减排率急剧下降.高速工况下颗粒物在CDPF内部出现大粒径颗粒物向小粒径颗粒物转化的现象,导致核模态颗粒物数量排放因子的增加,应引起足够的重视.