氮掺杂多孔碳材料阳极制备及其在微生物燃料电池上的应用

微生物燃料电池(MFCs)作为一种可以替代传统能源的生物电化学系统引起研究者的极大兴趣,其阳极材料的构造是目前的研究热点.本文从改善阳极材料表面物理化学性质的角度出发,用吐司作为多孔碳前驱体,三聚氰胺为氮源,直接烧制氮掺杂三维碳材料,并与不添加氮源的阳极材料和未改性的商用碳布进行比较.制备的掺氮NB1000阳极具有较大的比表面积(216.664 m²·g^-1)和优良的电导率.利用Geobacter和Shewanella混合菌落在微生物燃料电池(MFCs)中进行培养和性能评价,NB1000阳极的微生物燃料电池最大面功率密度为3049.714 mW·m^-2,电流密度为7.4464 A·m^-2,分别是普通碳布阳极的6.54倍和1.54倍.结果表明,NB1000作阳极的MFCs具有较高的功率密度,主要归因于阳极中引入氮掺杂,促进了产电微生物胞外电子传递过程所需的外膜c型细胞色素OmcA和MtrC的分泌.     

聚乙烯醇固定化新方法包埋细菌复合胶体颗粒在毒性检测领域中的应用

本文将聚乙烯醇(PVA)分别与添加剂碳酸钙(Ca CO3)、活性炭(AC)、二氧化硅(SiO2)以及海藻酸钠(SA)掺杂,并对大肠杆菌(E.coli)进行包埋,形成4种PVA包埋细菌复合胶体颗粒.同时,采用以铁氰化钾为探针的电化学方法监测被包埋菌体的活性变化,进而对各复合颗粒中的添加剂含量进行择优筛选.在最优条件下,研究各复合颗粒的储藏时间和方式对菌体的活性影响及各种包埋材料的机械稳定性.将筛选出的最优活性下各包埋细菌复合胶体颗粒应用于3,5二氯苯酚(DCP)的毒性检测,其对DCP的灵敏度排序依次为SAACCa CO3SiO2.因此,以PVA-SA固定微生物的复合胶体颗粒与PVA固定微生物胶体颗粒分别应用于1—5 mg·L-1的乙嘧酚水样的毒性检测,得其抑制率范围分别为6.38%—21.44%和3.21%—16.98%.由此表明,加入添加剂后的PVA固定法对毒物毒性的灵敏度有显著提高,在固定化微生物水质毒性检测领域具有一定的实际应用价值.     

煤化工中焦化废水的污染、控制原理与技术应用

煤化工废水成分复杂,毒性大,以焦化废水最具代表性,研究废水中典型污染物的控制原理很有必要.从煤制气、煤制焦、煤制油及煤制甲醇4个方面介绍了煤化工过程在能源与经济方面上的地位与特点,分析了煤化工过程水污染特征与水污染控制的共性问题,对水质结构的描述及其变化过程的理解是水处理工艺选择的科学基础.固相微萃取(SPME)与GC-MS结合的分析手段能够快速、准确地获得废水水质的化学结构特征及浓度水平的信息,基于元素分析可以获知典型污染物的转化与归趋;结合废水组成、反应、降解与转移的定量考察,可以深入了解废水的生成机制及其处理过程的变化;根据污染物特征选择有效的化学原理如吸附与催化氧化的结合,根据惰性污染物的存在选择生物电化学催化分解,基于协同降解或共基质降解,培养功能微生物,构建基因工程菌,开发功能微生物的应用技术.上述可归纳为根据不同污染物的性质提出相适应的去除原理,系统考虑废水的成分特征、化学转化、生物转化以及相互协调优化,追求更高水平上实现污染物转化与降解的技术目标.最后,根据煤化工焦化废水处理目前暴露的缺陷,提出了未来需要加强研究的若干关键问题.     

卤素阴离子对镉离子电化学检测的影响

以玻碳电极为工作电极、pH 6.0的磷酸缓冲溶液为底液,研究了卤素离子氯离子、溴离子和碘离子对镉离子在此条件下电化学测定的影响.结果表明,3种卤素离子均能有效提高镉离子的响应电流.此外,当多种卤素离子同时存在时,镉离子的响应电流相对于单一卤素离子能进一步提高.进一步研究表明,卤素离子能吸附于电极表面,通过提高镉在电极表面电化学反应速度以及表面吸附量来提高镉离子的响应电流.     

直接微生物燃料电池酒精酵母产电及驯化

为提高微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)的输出功率,降低成本,使实际应用成为可能,首次以酒精酵母为产电微生物,在不添加电子传递中间体的条件下,采用开路电压法和极化曲线法对自行设计的电池装置进行性能优化及产电效果研究,同时选取菌种驯化法对酒精酵母的产电适应性进行探讨.结果显示,铁阳极的电化学活性远高于铝阳极和铜阳极,且阳极形状对产电能力有影响;此MFC最大开路电压和输出功率密度分别为1.252V和502.3mW/m2,内阻为777.43Ω;菌种经驯化电流峰值提前,产电适应性增强.实验结果表明,本研究设计的系统性能良好,调整阳极材料和形状可提高电池产电能力,可通过驯化对菌种进行产电稳定性研究.     

电化学氧化垃圾渗滤液生化出水过程中溶解性有机物形态及可生化性

以垃圾渗滤液生化出水为研究对象,利用Ti/RuO_2阳极和Cu-Zn阴极进行电化学氧化去除溶解性有机物机理研究.应用三维荧光光谱对垃圾渗滤液生化出水溶解性有机物组成、结构变化和官能团变化进行分析,并对反应过程中垃圾渗滤液生化出水可生化性变化进行研究.结果表明,垃圾渗滤液生化出水中溶解性有机物主要由类富里酸类物质、类胡敏酸类物质和可溶性微生物降解产物为主,类色氨酸类物质和类酪氨酸类物质含量较低;反应过程中溶解性有机物的腐殖化程度降低,芳香性减弱,苯环上连接的极性基团率先被氧化去除;Ti/RuO_2-Cu/Zn电化学氧化体系降解垃圾渗滤液生化出水有机物,主要依赖生成次氯酸的间接氧化作用.电化学氧化过程中垃圾渗滤液生化出水可生化性增强.     

高锰酸钾/亚硫酸氢钠氧化嗪草酮后消毒副产物的生成趋势及毒性研究

本文研究了不同pH条件下高锰酸钾/亚硫酸氢钠(PM/BS)对农药嗪草酮(MET)的氧化降解,预氧化后续氯化过程中消毒副产物(DBPs)的变化和毒性评估,同时高锰酸钾(PM)氧化作为对照组.研究表明,PM/BS预氧化较PM预氧化能加大污染物质MET的降解效率,两种预氧化过程中MET的降解率在酸性条件下最大且随着pH的升高而降低,DBPs的生成量和毒性都随着pH的升高而增大.碱性条件下降解率低却生成了大量的二氯乙腈,导致DBPs的生成量和毒性大幅增加,值得引起重视和注意,本文对此种现象产生的原因进行了详细探讨.PM/BS系统降解污染物需要控制在酸性条件下进行,既能增大降解效率,又能降低DBPs的毒性.     

复杂环境条件下富勒烯的微生物毒性效应

考察了光照、腐殖酸(HA)、共存污染物对富勒烯胶体悬浮液(nC60)的微生物毒性影响.研究结果表明,黑暗条件下2 h内7 mg·L-1的nC60、3—20 mg·L-1的HA、1.2 mg·L-1的1,2,4,5-四氯苯(TeCB)单独及其联合体系对埃希氏大肠杆菌(E.coli)均不产生急性毒性;光照条件下nC60悬浮液能通过滤光效应对E.coli起到保护作用;虽然HA不同加入方式改变了nC60形貌,但是在对E.coli毒性效应上并无差异;TeCB会与光照产生协同毒性效应,但是相同条件下TeCB与nC60混合体系所表现出的抑菌效应与单纯nC60体系相当,即复合污染体系中nC60的存在遮蔽了TeCB对微生物的毒性作用.复杂环境条件下富勒烯并不一定表现出普遍认为的毒性效应,其滤光作用反而会在一定程度上保护微生物免受光照及其他有毒物质的毒性影响.     

穿梭体影响微生物群落胞外电子传递过程的研究

微生物是土壤、湖泊、沉积物中重要的活性物种。胞外呼吸是微生物主要的能量代谢方式,是微生物与胞外受体间进行电子传递的主要路径。胞外电子传递过程是胞外呼吸作用的重要组成部分,影响着环境中的物质转变和能量交换。研究发现胞外电子传递方式主要包括直接电子传递和间接电子传递两大类。其中,直接电子传递方式主要分为直接接触、纳米导线和纳米导线网络;间接电子传递以穿梭体介导的电子传递为主。腐殖质是自然界中重要的氧化还原活性物种,能作为穿梭体参与间接电子传递过程。已有的研究表明穿梭体能影响单菌体系微生物胞外电子传递过程,但其影响微生物群落胞外电子传递过程的研究更具实际意义。本实验以浅海沉积物为研究对象,构建微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC),结合电化学方法研究在核黄素、AQDS、2-HNQ 3种穿梭体介导下,微生物群落燃料电池的输出电压、极化曲线、功率密度等电化学参数的变化情况,以此来表征穿梭体对微生物群落胞外电子传递过程的影响。研究结果表明:(1)浅海沉积物中存在能进行胞外呼吸的微生物且能成功启动微生物燃料电池;(2)穿梭体的表观电极电位越低,其介导的微生物燃料电池的输出电压越高,此研究结果与纯菌体系相同;(3)纯菌体系中穿梭体的表观电极电位是胞外电子传递速率的决定因素,但在群落体系中并不成立。     

有害结局路径(AOP)框架在水体复合污染监测研究中的应用

由于包含复杂的毒害化学污染物质,水体复合污染一直威胁着人类健康和水生生态安全。对复合污染水体进行监测、评估和治理是水环境管理的重点之一。监测并识别水体关键毒害污染因子是进行水质管理的前提,也是复合污染研究的难点。目前国内外在水复合污染毒性监测研究上主要基于动物活体试验或者生物体外测试。由于受限于毒理学测试方法,常见的应用通常仅关注于某方面的毒性效应或者少数的分子指标,因而受到质疑和挑战。有害结局路径(Adverse outcome pathway, AOP)的概念将化学污染物的结构、致毒的分子启动事件和生物毒性的有害结局建立关联,为污染物的毒性测试、预测和评估提供了新的模式。本文旨在论述有害结局路径在复合污染毒性评估和关键毒害物质鉴别中的指导性价值和意义。在有害结局路径的指导框架下,借助于生物体外高通量测试技术、化学分析的靶向和非靶向分析技术、和生物信息学技术,可以系统地分析化学混合物在分子、细胞水平上健康相关指标的响应水平,评估水体中复杂结构污染物,与不同生态和健康有害结局之间的关联,为水环境评价和优先污染物的筛选管理提供有效支撑。本文通过综述AOP框架在复合水体中毒害物质风险研究的现状和优势,对AOP在水环境环境管理上的应用前景提出展望。     

环境中汞微生物转化研究进展

汞(Hg)污染是全球最为关注的环境问题之一.Hg的不同形态之间毒性差异大,其以有机形态存在的甲基汞(MeHg)具有强神经毒性,且能在生物体内富集,具有很强的健康与生态风险.环境中不同形态的Hg可以在生物与非生物作用下进行转化,特别是微生物在一定条件下驱动着Hg的甲基化、去甲基化、还原与氧化,从而影响Hg的移动性和生物有效性.因此,理解微生物参与Hg转化的特征与机制对人体健康和生态环境都有着重要的意义.已有不少研究报道了Hg的微生物转化过程,但缺乏一个系统的总结与归纳.本文综述了关于Hg微生物甲基化、去甲基化、还原和氧化的最新研究进展,重点讨论Hg甲基化微生物类群,分析了微生物对Hg的甲基化和还原机制,以及影响Hg甲基化过程的主要环境因子,并提出未来关于Hg微生物转化的研究方向与重点.     

有害结局路径(AOP)框架在水体复合污染监测研究中的应用

水体复合污染包含低浓度、种类复杂的毒害化学污染物,威胁人类健康和生态安全。监测并识别水体关键毒害污染因子是进行水质管理的前提,也是复合污染研究的难点。目前国内外在水复合污染毒性监测研究上主要基于动物活体试验或者生物体外测试。由于受限于毒理学测试方法,常见的应用通常仅关注于某方面的毒性效应或者少数的分子指标,因而受到质疑和挑战。有害结局路径(Adverse outcome pathway,AOP)的概念将化学污染物的结构、致毒的分子启动事件和生物毒性的有害结局建立关联,为污染物的毒性测试、预测和评估提供了新的模式。本文旨在论述有害结局路径在复合污染毒性评估和关键毒害物质鉴别中的指导性价值和意义。在有害结局路径的指导框架下,借助于生物体外高通量测试技术、化学分析的靶向和非靶向分析技术和生物信息学技术,可以系统地分析化学混合物在分子、细胞水平上健康相关指标的响应水平,评估水体中复杂结构污染物,与不同生态和健康有害结局之间的关联,为水环境评价和优先污染物的筛选管理提供有效支撑。本文通过综述AOP框架在复合水体中毒害物质风险研究的现状和优势,对AOP在水环境环境管理上的应用前景提出展望。     

基于HepG2细胞脂质组学方法对黄浦江水质的综合评价

环境水体中复合污染的毒性识别一直是环境科学界关注的热点.基于代谢组学的生物监测方法通过监测暴露前后生物内源性代谢物的变化,在评估复合污染导致的综合毒性效应中具有广泛的应用前景.本研究从污染物对细胞脂类代谢的影响角度出发,采用体外肝癌细胞(HepG2)暴露和脂质组分析相结合的方法,对黄浦江干流和支流共27个采样点的水质进行了综合评价.研究发现,水样对HepG2细胞的脂代谢影响程度与采样点所属河段紧密相关.黄浦江中游水样对HepG2细胞的平均脂代谢影响程度(3.40％)高于上游(1.65％)和下游(0.78％),而流经城区的支流水样对细胞的脂代谢影响(5.20％)明显高于干流水样(1.80％).此外,在采集的水样中超过70％的样品都导致HepG2细胞内甘油三酯(TG)大量蓄积,揭示了黄浦江水体中的复合污染物可能诱导肝脏产生脂毒性损伤.本研究为环境水质监测提供新的方法,研究结果为上海市生态环境和水质安全管理部门提供重要的参考信息.     

森林土壤有机层生化特性及其对气候变化的响应研究进展

森林土壤有机层是指累积在土壤表面未分解到完全分解的有机残余物质,在全球碳循环中具有十分重要的作用和地位.目前有关森林土壤有机层的生态研究主要集中于土壤有机层的凋落物储量、水土保持功能、生物多样性保育功能及其生化特性等,而有关其对气候变化响应的研究报道还相当少见,且已有的研究主要关于土壤有机层的碳源/汇动态等,有关森林土壤有机层生化特性对气候变化响应的研究还相对较少,这与其在全球气候变化中的作用和地位是极不相称的.过去10a中,有关土壤有机层生化特性对气候变化响应的研究主要包括土壤有机层的微生物数量、微生物生物量、呼吸作用、有机物质分解动态(凋落物分解)、酶活性等对环境变化的响应等方面.进一步的控制实验研究被认为是相当重要的.参51     

CASS工艺微生物抵抗含Cu~(2+)、Ni~(2+)锻造添加剂废水毒性的效果

工(产)业园区内企业在紧急情况下排放的污水中,有毒物质会影响污水处理厂活性污泥微生物的活性,甚至导致微生物的死亡.基于此,利用CASS工艺的特点检验微生物系统抗冲击毒性的能力,通过不同的配比浓度调整试验水样中Cu~(2+)、Ni~(2+)的质量浓度,监测CASS系统进出水的Cu~(2+)、Ni~(2+)、COD_(cr)指标,用以判断微生物系统是否受到影响,进而确定CASS微生物系统抗毒性冲击的临界点.结果表明:Cu~(2+)质量浓度小于3.0 mg·L~(-1),Ni~(2+)质量浓度小于5.0 mg·L~(-1),时,CASS 工艺微生物抵抗含Cu~(2+)、Ni~(2+)锻造添加剂废水的毒性能力较强,对Cu~(2+)、Ni~(2+)、COD_(cr)的去除率均可以达到80%;当Cu~(2+)质量浓度大于3.0 mg·L~(-1),Ni~(2+)质量浓度大于5.0mg·L~(-1)时,CASS工艺微生物对毒性抵抗能力显著降低,活性受到严重破坏,对CU~(2+)、Ni~(2+)、COD_(cr)去除率下降至60%以下.所以可以确定CASS工艺微生物抵抗含Cu~(2+)、Ni~(2+)锻造添加剂废水毒性的最高质量浓度限值,Cu~(2+)为3.0 mg·L~(-1),Ni~(2+)为5.0mg·L~(-1).为污水处理厂实际运行工程中避免活性污泥微生物系统受毒性冲击而导致运行瘫痪提供参考依据.     

海水循环养殖系统水处理工艺综述

论述了海水循环养殖系统(RAS)需要控制的水质参数及相关单元水处理工艺.RAS需要对盐度、pH、温度、溶解氧等水质参数进行监测控制,并常采用物理、生物、化学处理的组合工艺,使固体物质、氨氮、亚硝酸盐、硝酸盐、有机物以及致病微生物等的浓度维持在安全范围内.固体物质根据粒径和可沉降性的不同,可采用沉降、过滤、泡沫分离或生物过滤法去除;氨氮、亚硝酸盐以及硝酸盐主要通过生物的硝化和反硝化作用去除;有机物主要通过生物降解去除;化学药剂消毒以及紫外辐照是RAS常用的消毒方法,消毒剂残余及消毒副产物对水质和动物健康的影响是选择合适消毒方法需要考虑的两个关键因素.最后,列举了几种海水RAS常用的组合处理工艺,并提出了针对性的改进建议.     

焦化废水A~2/O处理过程中的组成和毒性变化规律

焦化废水中含有大量毒性物质,具有较强的生物毒性。本文以实验室构建的A2/O焦化废水处理系统为研究对象,考察废水处理过程化学成分和急性毒性的变化。采用紫外扫描和三维荧光光谱分析考察了处理系统各阶段出水的物质组分,并采用固相萃取和超滤膜分离等手段对水样各组分的发光细菌急性毒性进行研究。结果表明,伴随着芳香族物质等毒物的去除,焦化废水的急性生物毒性在该处理系统中被逐步削减,最终出水的毒性当量仅为原水的28%;不同组分的生物毒性测试结果显示,废水水样的强极性和中等极性有机组分贡献了绝大部分的毒性当量,而这些物质主要在缺氧段及好氧段被削减;结合三维荧光光谱的分析结果,可推断焦化废水中一类很难在A2/O处理系统中被完全去除的芳香族蛋白质类似物(Ⅱ区)很可能具有较强的生物毒性,是构成出水毒性的主要物质。     

以表面处理大肠杆菌为模型的电化学微生物传感器在毒性检测领域的应用

本文以铁氰化钾为探针,采用电化学方法监测铁氰化钾还原产物的量的变化,进而考察经不同时间、不同浓度的Triton X-100预处理表面的大肠杆菌(E.coli)活性及对毒物毒性灵敏度的变化.同时,结合扫描电镜(SEM)及生长曲线实验考察E.coli形貌及繁殖能力的变化,确定最优预处理条件.电化学分析结果表明,Triton X-100的使用量和作用时间分别为2%和1 h时,E.coli因呼吸作用而产生的电信号值最高;随着Triton X-100作用时间的增加,E.coli细胞活性逐渐减弱,当处理时间达到4 h,E.coli的细胞活性甚至低于未处理细胞.SEM结果表明,相对于未处理的细胞,经2%Triton X-100处理1 h时的E.coli的细胞壁通透性增加.此外,E.coli生长曲线实验结果证明,经2%Triton X-100处理1 h后,E.coli亲代细胞的繁殖活性有所下降,但子代的繁殖活性未受明显影响.根据条件优化的结果,经2%Triton X-100处理1 h的E.coli被用于3,5-二氯苯酚(DCP)的毒性检测,作用1 h后的半数抑制率(IC50)为6.60 mg·L-1.而采用未经处理的E.coli与6.60 mg·L-1的DCP作用1 h后产生的抑制率仅为34.4%.同时,优化菌株及对照菌株分别被应用于7份实际水样的毒性检测,其抑制率范围分别为4.37%—5.90%及2.24%—3.69%.可见,经2%Triton X-100预处理1h的E.coli活性及对毒物毒性灵敏度均有所提高,更加适用于水质毒性检测.     

松花江水质因子分析及动态变化

松花江的水质一直受到各方的关注,尤其是在80年代末到90年代初.大多数的研究都关注重金属、有机有毒污染物等主要污染物的源、汇、归宿以及生态效应.然而,这些研究通常只考虑一个或几个独立的水质指标,多个指标的联合效应则很少研究.文章在监测数据的基础上,对松花江水质运用因子分析方法进行了研究.利用因子分析方法可以综合地考虑每个监测断面上的各个监测指标在不同水文期的变化.分析结果表明,松花江的主要污染物是来自非点源的氮源污染物,且其水质在不同的水文期是不同的.这一结果也表明,因子分析方法在分析水质动态变化上是综合有效的.     

微生物燃料电池构造研究进展

微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)的研究在近几年获得了快速发展.产电微生物在厌氧条件下氧化底物释放电子和质子,电子通过导线传递给阴极,从而在外电路中形成电流,而质子通过质子交换膜进入阴极与电子和氧气结合生成水.微生物燃料电池的研究与应用开发涉及到从微生物、电化学到材料学和环境工程等科学领域的交叉,特别是废水处理能与微生物产电相结合的研究成果,使污水、污泥、垃圾等环境污染物的治理有可能成为生物质能源的生产过程,展示了微生物燃料电池的广泛应用前景.本文着重综述微生物燃料电池在构造上的进展,并介绍了其在水处理中的应用前景.图8参56