化学改性活性炭对水中阿特拉津的吸附去除

以5 mol/L HNO3,40%NaOH及5%H2O2对活性炭进行化学改性,采用序批式实验研究了活性炭改性前后对阿特拉津(AT)的吸附平衡特性,并以Langmuir和Freundlich模型对吸附等温线进行了拟合。结合活性炭改性前后孔结构和表面化学的变化特征,探讨了不同改性方法对AT吸附去除的影响效应。结果表明:活性炭经5 mol/L HNO3改性后对AT的吸附性能显著降低;而5%H2O2和40%NaOH改性炭对AT的吸附能力较原炭明显增强,且40%NaOH改性炭的吸附能力大于5%H2O2改性炭。原炭及改性炭对AT的吸附等温线均符合Langmuir模型。HNO3改性炭对AT吸附的降低主要是由于表面酸性基团的增加引起的;H2O2改性炭对AT吸附能力的提高主要是由于比表面积的增大引起的;而NaOH改性炭对AT吸附能力的提高是由比表面积增大和表面碱性基团增加共同作用的结果。几种改性炭和原炭对AT去除率的大小顺序依次为:NaOH改性炭>H2O2改性炭>原炭>HNO3改性炭。     

Fe掺杂Mn-Ce/AC催化剂的制备及其低温脱硝

以活性炭为载体,采用浸渍法制备了一系列Fe掺杂Mn-Ce/AC催化剂,研究了Fe的添加量、焙烧温度对催化剂低温脱硝活性的影响;采用了XRD、SEM和N2吸附-脱附技术对催化剂进行了表征。结果表明,Fe的添加能有效提高Mn-Ce/AC的低温脱硝活性,当Fe的添加量为Fe/Mn(摩尔比)为0.1时,催化剂比表面积大,活性组分的分散程度较高,催化剂低温脱硝性能最优,添加量大于0.1时,更多的Fe沉积在载体表面,催化剂活性降低。焙烧温度影响负载氧化物的价态和晶体的分散度,在400℃温度下焙烧时,催化剂低温脱硝性能最佳,此时催化剂孔隙结构较优,活性组分的分散程度也较高。     

Y_2O_3/AC催化剂的烟气同时脱硫脱硝性能

采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量的x%Y_2O_3/AC(x=2、4、6、8和10)同时脱硫脱硝催化剂,以CO为还原气,考察该催化剂同时脱硫脱硝催化活性。采用X射线衍射仪(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、比表面积(BET)对催化剂进行了表征。在不同负载量的催化剂中,6%Y_2O_3/AC表现出较好脱硫脱硝效果,SO_2和NO的T90%分别约为365℃和367℃。经HNO_3预处理过的活性炭载体制备的催化剂脱硝效果明显改善,催化剂预硫化可以显著提高脱硫脱硝活性,在550℃硫化的催化剂效果最好,NO和SO_2的T90%分别约为368和362℃,在380℃时脱硫脱硝率均可达到95%以上。     

氧化、还原改性对活性炭吸附草甘膦的影响

研究了氧化、还原改性对活性炭吸附草甘膦的影响.以傅立叶红外光谱定性表面官能团变化,以扫描电镜观察表面形貌,以化学吸附分析仪测定后再通过测定样品的氮气吸附/脱附等温线计算比表面积和孔径.结果表明:(1)氧化改性使活性炭比表面积增大;还原改性使活性炭比表面积减小.还原阶段使先前氧化阶段中产生的孔道以及原有孔道均发生塌陷,导致还原改性活性炭比表面积减小.(2)在静态吸附的条件下,氧化改性和还原改性活性炭对草甘膦的吸附均为吸热反应.还原改性在活性炭表面产生的还原性官能团有利于活性炭对草甘膦的吸附,而氧化改性产生的氧化性官能团并不利于活性炭对草甘膦的吸附.(3)热力学参数的计算进一步表明,改性活性炭对草甘膦的吸附为吸热反应.     

CeO_2-CoO/ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维(ACF)经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO/ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比(SV)、NH3/NO(摩尔比)、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10%的CeO2-CoO/ACF复合催化剂经煅烧后在120~240℃时具有很高的催化活性,并且在NO初始浓度为1 000 mg/m3、空速比(SV)为6 000 h-1、NH3/NO为1.05、O2体积分数在3.0%时具有较高的NO转化效率。     

La-Ce-attapulgite催化分解NO的研究

采用化学共混法制备系列La-Ce-attapulgite催化剂,并在固定床反应器中进行NO催化分解性能测试.实验考察了稀土加入量、La/Ce配比、共混液pH值和催化剂的活化煅烧温度等制备条件对催化剂脱硝性能的影响.结果表明:稀土加入量为2%,共混液pH=7,La/Ce比值为LaxCe(1-x)(x=0.5),煅烧温度4...     

CeO2-CoO／ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维（ACF）经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO／ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比（SV）、NH,／NO（摩尔比）、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10％的CeO2-CoO／ACF复合催化剂经煅烧后在120—240℃时具有很高的催化活性,并且在N0初始浓度为1000mg／m3、空速比（SV）为6000h～、NH3／NO为1．05、O：体积分数在3．0％时具有较高的NO转化效率。     

载硫活性炭微观结构和表面形态研究

为了增强活性炭脱除燃煤电厂烟气中汞的能力,利用汞和硫可以生成稳定的HgS的性质,研究了通过热沉淀增加了活性炭中的硫含量的改性方法,并以SEM、BET、TGA等方法,研究了改性对活性炭表面形貌、硫在活性炭中的分布、活性炭比表面积等性能的影响。结果表明,热沉淀改性方法可以增加活性炭中的硫含量;硫粘附在活性炭的炭链上量较多,孔壁较少;改性工艺降低了活性炭的比表面积,且改性活性炭的比表面积随着温度的升高而增大;载硫后,活性炭中元素硫和炭的结合被增强。     

Mn、Ce掺杂改性γ-Al_2O_3催化剂对燃煤烟气Hg~0去除性能研究

以γ-Al_2O_3为掺杂,通过掺杂Mn、Ce活性物质制备复合催化剂去除模拟烟气中的Hg0,考察了Mn和Ce负载量、催化剂制备煅烧温度、反应温度以及模拟烟气中O_2和SO_2体积分数对于Hg0去除率的影响。结果表明,负载Mn、Ce活性组分后,复合催化剂对燃煤烟气Hg~0的去除率明显高于γ-Al_2O_3。当Mn、Ce负载量分别为0.10、0.02时(以Mn、Ce与Al的摩尔比计)时,制得的催化剂Mn0.10-Ce0.02/γ-Al_2O_3活性最好,催化剂最佳煅烧温度为400℃,最佳反应温度为150℃。常规燃煤烟气条件下的O_2体积分数能够满足Hg~0的有效氧化,烟气中的SO_2会严重抑制Hg~0的氧化。     

NiO/AC催化臭氧氧化去除水中的苯酚

采用低温湿式浸渍法制备了负载氧化镍/活性炭(简称NiO/AC)催化剂。在不同pH、叔丁醇浓度等条件下,对NiO/AC与臭氧联合催化臭氧氧化苯酚的降解效果等进行了研究。用XRD、SEM及BET技术分析了活性炭与催化剂的组成、形貌及结构变化。结果表明,镍以棒状氧化镍的形式负载在活性炭表面,与AC相比,NiO/AC比表面积减少了47.9%。在O3/NiO/AC与苯酚的反应体系中,反应遵循羟基自由基(HO.)机理,苯酚的去除率比单独臭氧氧化提高了29%,且与溶液pH呈正相关。NiO/AC催化性能较稳定,镍离子最大析出浓度仅为7 mg/L,可重复使用。     

硝酸氧化和负载铁氧化物改性活性炭催化臭氧化性能

采用硝酸氧化与硝酸铁负载对颗粒活性炭进行改性处理,研究了活性炭样品表面官能团的变化,分析了活性炭样品对酸性大红3R吸附和催化臭氧化能力,探讨了p H值与·OH捕获剂对催化臭氧化效果的影响。结果表明,硝酸改性后活性炭表面羧基、内酯基、酚羟基以及总官能团的含量均明显增加,其中羧基增幅最大;负载铁氧化物后,活性炭表面官能团数量有所降低。活性炭样品化学吸附性能随官能团含量的增加而增强。催化臭氧化对酸性大红3R的氧化降解效果明显优于单独臭氧化。增加表面官能团含量可以加速催化臭氧化反应,但反应速率随着表面官能团消耗而降低;负载金属组分具有更为稳定和有效的催化臭氧化活性。活性炭催化臭氧化性能在碱性条件下明显优于酸性条件,且随着p H值升高而提高。投加·OH捕获剂(Na2CO3)后,其对·OH的消耗使得催化臭氧化效果显著下降。     

V_2O_5共混制备改性活性焦的脱硫性能及机理

以煤为原料、V2O5为添加剂共混制备新型活性焦(V/AC),研究了该活性焦的物理化学特征和脱硫性能,并探讨了改性活性焦脱硫机制。研究表明,改性活性焦的得率随V2O5负载量增加而增加,其脱硫性能均比未改性的活性焦高。当V2O5负载比例为12%时,碘值达到最大,为415 mg/g;其脱硫性能也最高,穿透硫容达到136.42 mg/g炭,比未改性活性焦增加约38.23%。BET结果表明,改性活性焦主要以微孔为主;红外光谱分析显示活性焦表面存在醇、羧酸、酚或醚类官能团。改性活性焦的脱硫机制包括:V2O5在活性焦表面主要以V2O3存在,脱硫时在氧气的存在下转化为V2O5;V/AC吸附、氧化SO2形成具有VOSO4结构的中间体,此中间体与O2反应生成V2O5和SO3,SO3或与H2O结合所成的H2SO4迁移到V2O5周围的微孔中。     

负载氧化镧的活性炭还原NO的研究

稀土金属具有一些特殊的性能,这使得其对碳质材料还原NO的反应可能表现出特殊的催化效果,而此方面的研究没有报道.为了研究稀土金属对活性炭还原NO反应的催化效果,采用浸渍法制备了负载氧化镧的活性炭颗粒(La/C),并在无氧的固定床反应器中进行了程序升温反应和等温反应,考察了气体流量、NO的入口浓度、反应温度和氧化镧负载量对反应活性的影响,同时对反应机理和动力学进行了初步探讨.研究结果表明负载氧化镧的活性炭还原NO的反应是一级反应.由于炭表面3%(质量分数)的氧化镧的存在,C-NO反应的起始反应温度从500 ℃降低到300 ℃,反应活性大大提高,反应活化能从88.95 kJ/mol降低到51.05 kJ/mol.氧化镧的负载量对反应活性有重要影响,但负载量的大量增加对反应活性的提高效果甚微,最佳负载量为1.5%.La/C体系在反应中较稳定,而反应温度的升高对其稳定性不利.     

硝酸改性对不同介孔结构生物质炭铅吸附的影响

在通过成功制备2种不同介孔结构的生物质炭AC-1与AC-2的基础上,研究了硝酸氧化改性对不同介孔结构生物质炭铅吸附特性的影响与等温吸附特性。低温氮吸附测试表明,生物质炭AC-1与AC-2的微孔孔容相近,而介孔孔容相差较大,分别为0.319和0.535 cm3·g-1。改性后AC-2-HNO3的介孔孔容与表面含氧酸官能团含量均高于AC-1-HNO3。吸附数据表明,硝酸改性可增强介孔生物质炭对水中铅的吸附去除能力,特别是改性前吸附量较低的AC-2,由于具有较大的介孔孔容和介孔尺寸,经硝酸改性后对铅的吸附性能与去除率均高于微孔孔容相近的生物质炭AC-1,这表明增大介孔孔容与介孔尺寸不仅有利于在介孔炭上接枝活性吸附位,并可缩短被吸附重金属铅离子到吸附活性点的路径,增大硝酸改性生物质炭活性位点对水中铅离子的捕捉机率,从而增大改性生物质炭对铅的吸附性能。Freundlich模型能很好地描述改性前后4种炭对铅的吸附行为,说明上述生物质炭的吸附位主要是非均匀孔隙或表面。     

LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能

为了研究镧、铈2种稀土元素共掺金属氧化物催化剂对甲苯的去除效果,采用等体积浸渍法制备了LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3稀土改性催化剂。考察了活性组分负载量、焙烧温度对催化剂催化活性的影响,确定了催化剂的最佳制备工艺。同时对镧、铈两种稀土元素不同原子配比对催化活性的影响进行研究。实验结果表明,LaxCe1-xMnO负载量为12%,催化剂的焙烧温度为450℃,La、Ce物质的量比为4∶1,制得的催化剂催化活性最强,催化效率最高,在6 000 h-1空速下,反应温度为320℃时即可将甲苯气体完全燃烧。运用BET、XRD、SEM、XRF等方法对催化剂的结构进行表征,结果表明,催化剂表面活性组分具有高分散性,氧化物颗粒粒径均一且分散均匀。稀土共掺催化剂与单一稀土改性催化剂相比,活性组分易于负载在载体表面,负载效果有着显著的提高。     

氧化-负载铁组合工艺改性活性炭及其对Cr(Ⅵ)的去除

通过氧化-负载铁组合工艺对活性炭进行改性,对比了不同氧化剂(硝酸/磷酸)对改性效果的影响,利用Boehm、FT-IR、BET、XRD对改性活性炭(ACNF/ACPF)进行了表征,并对改性活性炭吸附水中痕量Cr(Ⅵ)的性能进行了研究。结果显示:硝酸与磷酸氧化均可显著增加活性炭表面酸性官能团数量,提高表面亲水性;改性后活性炭比表面积、孔体积和平均孔径均减小;负载的铁主要以铁(氢)氧化物形式存在于活性炭表面(ACPF)和介孔(ACNF)中;在Cr(Ⅵ)初始浓度0.5 mg/L,p H值3.0,活性炭投加量100 mg/L时,吸附12 h达到平衡,ACNF对Cr(Ⅵ)的去除率达到97.82%,出水Cr(Ⅵ)剩余浓度降至0.05 mg/L以下,满足《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)要求,改性可显著提高对Cr(Ⅵ)的吸附容量。     

石墨气体扩散电极的制备与性能优化

电极的制备工艺及参数直接影响电极材料的活性。主要考察了C/PTFE质量比、碾压压力、煅烧温度、造孔剂NH4HCO3及稀土掺杂等因素对电极产出H2O2的影响规律。研究结果表明,电极最佳制备条件为:石墨和PTFE质量比为2∶1、石墨、造孔剂和稀土元素质量比为6∶1∶1、碾压压力10 MPa、煅烧温度330℃。在pH=3、电解质Na2SO4浓度为0.05mol/L条件下,电解2 h后,改性电极产生的H2O2从95 mg/L提高到350 mg/L,提高了268.4%。     

MnOX/ACF低温选择性催化还原烟气中的NO

进行了MnOX/ACF(活性炭纤维)对低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究.实验表明,ACF先经浓酸预氧化,然后再负载MnOX催化剂,对NO脱除率的提高较明显,并且以20%(质量分数)HNO3预氧化处理的效果最佳.比较了相同制备条件和相同负载量下的MnOX/ACF和V2O5/ACF的催化效果,认为在同等条件下MnOX的活性高于V2O5.考察了不同负载量的MnOX对NO脱除率的影响,较理想的MnOX负载量为12%(质量分数).在此基础上就不同的催化剂质量和烟气流速比(W/F)对NO脱除率的影响进行了研究,结果表明,在低温、W/F为2～3 mg/(mL·min-1)时NO的去除率较高.     

Ce掺杂TiO2-V2O5-WO3催化剂在水泥窑脱硝中的应用

以经Ce掺杂后的TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂为材料,在新型干法水泥生产线窑尾布袋除尘器后进行了低温选择性催化还原(SCR)脱硝中试试验。结果表明,掺杂Ce降低了TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂的起活温度。当烟气流量为10 000m~3/h(空速约5 000h~(-1))、氨水流量为5L/h、烟气温度超过150℃时,脱硝效率可达50%以上。SCR脱硝系统中,5 000h~(-1)空速设计是可行的。Ce适宜作为TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂低温改性助剂。     

脉冲放电协同Ag改性CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂对富氧条件下NO_x的脱除

随着机动车尾气中氮氧化物排放量的逐年增加,其对环境还有人体的危害也越来越大,为控制氮氧化物的排放,采用多针-板脉冲放电协同负载Ni、Co、Mn、Ce等金属氧物的复合型γ-Al_2O_3催化剂技术研究其在富氧条件下的脱硝效率,以及NO转化率,并使用Ag对γ-Al_2O_3催化剂进行相关改性制备出金属氧化物复合型催化剂,进而研究其脱硝率。结果表明:CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂的催化效果好于其他金属氧化物催化剂,其中脉冲放电协同CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂脱硝率为40.75%;不同负载量的Ce对催化剂活性影响也不同,协同负载量为1%的CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂最佳脱硝效率为48.89%,NO转化率达到67.33%;在Ag改性且Ag负载量为1%后,CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂其协同脉冲放电脱硝效率达到51.67%,对其BET表征后发现比表面积增加了3 m~2·g~(-1),同时催化剂上NO_x的还原活化位点增多。实验结果表明Ag改性CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂协同脉冲放电在富氧条件下可以有效提高NO_x去除率,为下一步开发更高性能的催化剂提供了研究依据。