硫氧同位素示踪南京北郊大气PM2.5中硫酸盐来源

采用EA-IRMS联用技术对2014年1月南京北郊大气细粒子(PM2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯南京北郊大气PM2.5中硫酸盐的来源,并评估了各污染源的贡献率.结果表明,2014年1月南京北郊硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ34S)范围为2.7‰~6.4‰,平均值为5.0‰±0.9‰(n=16);氧同位素组成(δ18O)值范围为10.6‰~16.1‰,平均值为12.5‰±1.37‰(n=16).通过气溶胶与可能污染源的δ34S值对比和后向轨迹分析,得出结论:研究区域大气中硫同位素组成主要受当地燃煤中硫的影响,其次是远距离传输硫.此外,有低δ34S值硫源存在,但贡献比较小,可能来自生物成因硫.绝对主因子分析结果显示:人为成因硫和远距离传输硫贡献率分别为46.74%和31.54%.     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中碳质组分浓度及同位素组成研究

为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.     

南京地区大气PM2.5潜在污染源硫碳同位素组成特征

基于南京地区大气PM_(2.5)潜在污染源,采用EA-IRMS技术分别测定了样品中硫碳同位素组成,并分析不同污染源之间的关联性.结果表明,南京地区煤炭烟灰δ~(34)S值范围为1.8‰~3.7‰,δ~(13)C值范围为-25.50‰~-23.57‰;机动车尾气δ~(34)S值范围为4.6‰~9.7‰,δ~(13)C值范围为-26.32‰~-23.57‰;生物质烟灰δ~(34)S值范围为5.2‰~9.9‰,δ~(13)C值范围为-19.30‰~-30.42‰;扬尘δ~(13)C值为-13.45‰.南京地区煤炭烟灰颗粒物的硫同位素较轻,扬尘的碳同位素较重.对比国内外不同污染源δ~(34)S与δ~(13)C值,南京地区大气PM_(2.5)中的潜在污染源的δ~(34)S与δ~(13)C具有明显的区域性.因此,潜在污染源的δ~(34)S、δ~(13)C值可为南京地区大气PM_(2.5)的源解析提供同位素组成源谱支持.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

南京北郊冬春季大气能见度影响因子贡献研究

为研究南京北郊气象要素以及气溶胶对大气能见度的影响,利用2014年1~5月的能见度、相对湿度、温度、颗粒物浓度及其化学成分等观测数据,探讨了气溶胶不同化学组分对消光系数的贡献,提出了该地区能见度基于不同参数的拟合方案.结果表明,观测期间平均能见度为(5.78±3.64)km,能见度与相对湿度、PM_(2.5)存在明显的负相关,相关系数分别为-0.66、-0.48.冬季平均消光系数为(398.72±219.88)Mm~(-1),Organic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为38.81%、27.81%、23.95%和7.15%;春季平均消光系数为(248.36±78.42)Mm~(-1),Orgamic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为31.59%、24.36%、32.63%和8.64%.对比不同的能见度拟合方案时,基于颗粒物成分的能见度拟合方案优于基于散射系数的.不同相对湿度区间内PM_(2.5)对能见度的影响程度不同,基于PM_(2.5)、相对湿度和温度的能见度拟合方案说明:低相对湿度的条件下,PM_(2.5)对能见度的影响较大;随相对湿度增大,相对湿度成为更为重要的影响因子.     

南京北郊地区昼夜大气PM2.5中硫同位素的组成及来源

为研究南京地区昼夜大气PM_2.5中的硫同位素组成情况,采用Delta V Advantage同位素质谱仪技术对2016年3-4月南京北郊地区大气PM_2.5中昼夜δ34S（硫同位素值）进行分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯昼夜大气PM_2.5及SO₄2-的来源.结果表明:南京北郊地区PM_2.5和SO₄2-的整体变化趋势一致,具有同源性.南京北郊地区白天大气PM_2.5的δ34S范围为4.23‰~7.16‰,平均值为5.45‰±0.91‰;晚上δ34S的范围为4.20‰~6.73‰,平均值为5.22‰±0.83‰.相较于晚上,白天δ34S略高主要与NO_x对SO₂的异相氧化反应和机动车尾气的排放有关.重霾天δ34S范围为4.20‰~7.16‰,平均值为5.39‰±0.87‰;清洁天δ34S范围为3.14‰~5.14‰,平均值为4.03‰±0.57‰.重霾天的硫源与燃煤、机动车尾气排放及NO_x对SO₂的异相氧化反应有关;而清洁天主要受到机动车尾气排放及SO₂与O₃均相氧化反应的影响.研究显示,南京北郊地区ρ（PM_2.5）昼大于夜,而ρ（SO₄2-）夜大于昼,重霾天大气PM_2.5的δ34S高于清洁天,这主要与NO_x、SO₂、O₃的相互转化有关.      

邯郸市大气颗粒物污染特征的监测研究

使用振荡天平颗粒物在线监测仪连续监测了邯郸市PM₁₀和PM_2.5浓度,分析了2012年7月31日—12月2日4个月内PM₁₀、PM_2.5的浓度水平、时变规律和PM_2.5/PM₁₀的变化情况.结果表明,监测时段内PM₁₀和PM_2.5的日均浓度平均值分别为208.4 μg·m^-3和99.1 μg·m^-3,是国家二级标准的1.4倍和1.3倍;浓度超标的天数占总观测天数的61.6%和60.0%,其污染程度与北京、天津相当,属污染较严重的地区.PM_2.5/PM₁₀在19.3%~89.8%之间周期性波动,平均值为49.4%,接近北方城市的平均水平.PM₁₀和PM_2.5的浓度变化具有很好的正相关性;日均值在4个月中呈现明显的周期性变化和月际波动,10、11月的PM₁₀和PM_2.5浓度变化剧烈且大大高于8、9月份.PM₁₀和PM_2.5浓度一天中小时均值的变化呈同步的双峰型分布,最高值出现在9:00和20:00左右,最低值出现在15:00~17:00之间.本研究系统分析了夏秋季节邯郸市大气颗粒物污染状况,以期为当地颗粒物污染的控制提供科学依据.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

成都平原大气颗粒物中无机水溶性离子污染特征

为探讨成都平原大气颗粒物中水溶性离子的污染特征,识别水溶性离子的组成、分布和时空变化,有针对性地控制重污染和灰霾天气,于2013年8月~2014年7月,在成都平原的5个监测点位共采集1 476个颗粒物样品,应用离子色谱法对PM10和PM_(2.5)中8种无机水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、Cl~-)进行测量.结果表明在观测期间,PM_(2.5~10)和PM_(2.5)中无机水溶性离子总量分别为11.35μg·m-3和36.93μg·m-3,分别占ρ(PM_(2.5)~10)和ρ(PM_(2.5))的37.8%和46.6%;其中二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH~+4,SNA)约占各自水溶性离子总量的81.1%和89.9%.水溶性离子质量浓度冬季最高,春秋季相当,夏季最低.ρ(SO2-4)/ρ(PM_(2.5))夏秋季较高,而ρ(NO_3~-)/ρ(PM_(2.5))冬季最高,夏季最低.SNA、Cl~-、K~+大多分布在PM_(2.5)中,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要分布在PM_(2.5~10)中.PM_(2.5)基本呈中性,水溶性离子主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3、KNO_3、NaCl、KCl等形式存在.ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))揭示固定源依然是PM_(2.5)的主要来源.硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)年均值分别为0.31和0.13,SOR夏季最高,NOR冬季最高,二者变化趋势相反.成都平原PM_(2.5)呈区域性复合污染特征,SNA是造成ρ(PM_(2.5))增加的主导因素.     

北京APEC期间大气颗粒物中类腐殖酸的污染特征及来源

为分析北京市APEC期间强化减排措施对大气细颗粒物中类腐殖酸(humic-like substances,HULIS)浓度及污染特征的影响.对APEC前后样品进行了碳质组分(OC/EC)、水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)、HULIS和水溶性离子分析,研究发现APEC采样期间大气颗粒物中HULIS的浓度范围为1~15μg·m~(-3).HULIS浓度在会议减排前、中和后期分别为7.99、5.83和7.06μg·m~(-3).会议减排对降低HULIS浓度起到了一定作用.在会议期间HULIS的浓度下降程度明显快于EC与WSOC.会议之后HULIS的浓度上升程度明显慢于OC、EC、WSOC和PM_(2.5);HULIS占PM_(2.5)的值在采样期间变化不大,在采样期间、会议减排前、中和后期分别为13.60%、13.59%、14.02%和12.22%.HULIS-C/OC的值和HULIS-C/WSOC的值依次为28.95%、35.51%、28.37%、19.93%和52.75%、59.58%、51.54%、45.39%.HULIS与湿度呈显著正相关,与风速呈显著负相关;生物质燃烧和二次转化可能是北京大气颗粒物中HULIS重要来源.     

典型“组群式”城市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源

为探究典型“组群式”城市——淄博市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源,于2016年8月对淄博市6个城市点（桓台、张店、临淄、淄川、博山、周村）、2个郊区点（沂源、高青）及1个清洁对照点（鲁山）同步进行PM_2.5和PM₁₀采样,分析了大气颗粒物质量浓度及9种水溶性离子的空间分布特征,并利用主成分分析方法探讨了PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源.结果表明:①淄博夏季各点位（清洁对照点除外）PM_2.5和PM₁₀质量浓度日均值范围分别为57.2~112和77.4~163 μg/m3,空间分布特征表现为城市点>郊区点>清洁对照点;各点位PM_2.5/PM₁₀（质量浓度之比）在0.61~0.80之间,表明淄博夏季大气颗粒物污染以PM_2.5为主.②水溶性离子在PM_2.5和PM₁₀中占比分别为53.3%和48.5%,其中二次无机离子分别占总离子浓度的91.4%和83.7%,表明大气颗粒物主要以二次离子为主,并且主要富集在PM_2.5中;PM_2.5中∑阴离子/∑阳离子（摩尔浓度之比）为1.07,PM₁₀中该比值为0.87,说明PM_2.5接近中性,而PM₁₀呈弱碱性.③淄博夏季各点位离子来源具有一定的空间差异性,城市点、郊区点与清洁对照点间的CD（分歧系数）均高于0.2,而城市点间CD值低于0.2,说明城市点位间的水溶性离子的化学性质较为相似.④主成分分析表明,淄博夏季大气PM_2.5中的水溶性离子可能主要来源于工业源、生物质锅炉、燃煤、二次源、道路尘及建筑尘,而PM₁₀中的离子主要来源于道路尘、建筑尘、海盐及二次源.研究显示,淄博市颗粒物污染严重,具有明显的空间分布特征,水溶性离子来源复杂,应采取分区、多源控制的污染防治对策.      

西宁市大气污染来源和输送季节特征

在2016～2018年西宁市大气污染物PM10和PM2.5季节污染特征分析的基础上,利用HYSPLIT模式和GDAS资料计算了逐日72 h气流后向轨迹,通过聚类分析确定气流输送路径及其对日均PM10和PM2.5质量浓度的影响,运用TrajStat软件提供的潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),...     

南京北郊大气细粒子硝基苯酚类化合物污染特征与来源

硝基苯酚类化合物是大气中普遍存在的一类含氮有机物,也是大气吸光性有机物(即棕色碳)的重要组成部分,对气候变化、空气质量和人体健康都具有重要影响.自2019年3月至2020年1月于南京北郊地区采集了共265个大气细粒子(PM2.5)日样品,并利用超高效液相色谱质谱联用仪(UHPLC-MS)定量分析样品中的8种硝基苯酚类化...     

华北南部重污染城市周边区域二次气溶胶的化学特征及来源解析

为探究华北南部地区重污染城市邯郸市北部地区冬季大气颗粒物的化学组分及来源,于2020年11月23日至12月12日采集了 PM1 和PM2.5样品并进行了分析.观测期间日平均ρ(PM1)和ρ(PM2.5)分别为114.53 μg·m-3和124.25μg·m-3,PM1/PM2.5比值的变化范围为83.3％～95.3％,...     

2012—2014年冬季北京上甸子气溶胶观测研究

为了分析冬季上甸子本底站气溶胶的变化特征,利用2012—2014年每年1月上甸子本底站的能见度、ρ(PM_2.5)、ρ(BC)、ρ(CO)等数据,结合气象资料对上甸子地区气溶胶特性进行分析. 结果表明:2012—2014年每年1月地面月均风速分别为2.5、2.4和2.4 m/s,RH(相对湿度)分别为45.6%、59.5%和45.8%,ρ(PM_2.5)分别为38.6、54.7和45.2 μg/m3,MSE(气溶胶质量散射系数)分别为5.3、5.9和4.9 m2/g. 虽然地面风速基本没有变化,但2013年1月的RH比2012年和2013年1月平均高出30%,并且同期ρ(PM_2.5)和MSE也高于2012年和2013年1月. ρ(PM_2.5)的增加导致太阳辐射减弱,但对SSA(气溶胶单次反照率)影响不大. 对2013年1月数据分析可知,各种RH区段下,能见度与ρ(PM_2.5)均呈负相关,其中在80.0%10 km时,b_ext和B_ext(分别以能见度和大气组分计算的大气消光系数)基本相当,二者在这3年的拟合斜率平均值高达0.99;当能见度<5 km时,2014年1月的b_ext和B_ext之间不存在线性关系,2012年和2013年1月的b_ext和B_ext的R2分别是0.88和0.92.