高氨氮废水短程硝化过程中N2O释放试验研究

试验采用序批式反应器(SBR)处理高氨氮废水,逐步提高废水氨氮(NH+4-N)浓度到800 mg·L-1,通过控制曝气量实现了短程硝化.SBR周期试验表明,在低溶解氧和高游离氨等共同作用下,氨氧化菌(AOB)活性较低,导致AOB以亚硝酸盐氮(NO_2~--N)作为电子受体进行好氧反硝化,氧化亚氮(N_2O)释放因子为9.8%.静态试验控制初始NH_4~+-N为100 mg·L-1且改变曝气量(0.22~0.88 L·min~(-1))条件下,溶解氧浓度的增加能够提高硝化菌活性,N2O释放因子为0.51%~0.85%.当初始NH_4~+-N浓度为100 mg·L~(-1)且曝气量控制在0.66 L·min-1时,初始NO-2-N浓度为0~100 mg·L~(-1)对硝化菌活性影响较小,N2O释放因子为0.50%~0.71%.当溶解氧和游离氨浓度控制在适宜范围内,可维持AOB较高活性,抑制AOB发生好氧反硝化作用,降低N2O释放率.     

异养硝化细菌Pseudomonas aeruginosa YL的脱氮过程及N2O产生特性

由于含氮废水的大量排放,水体富营养化日趋严重,如何高效去除废水中的氮素仍是亟待解决的问题.针对传统生物脱氮工艺流程复杂、能耗高、抗冲击能力弱以及释放温室气体N_2O等缺陷,本文基于高效异养硝化细菌Pseudomonas aeruginosa YL,通过探讨其生理生化特征、异养硝化-好氧反硝化脱氮过程和N_2O产生特性,进一步解析异养硝化脱氮理论.结果表明,菌株YL具有高效的异养硝化和好氧反硝化能力,24 h培养期100 mg·L~(-1)的NH_4~+-N、NO_2--N和NO_3~--N能够完全去除;异养硝化过程几乎无中间产物生成,但以NO_3~--N作为氮源时,NO_2--N累积量高达25. 55 mg·L~(-1).同时,反硝化功能基因nap A、nir K和nos Z基因的成功表达,进一步证实菌株YL具有好氧反硝化能力.菌株YL异养硝化-好氧反硝化过程气态氮产物约占去除TN的30%～40%,脱氮产物主要为N2,当NH_4~+-N、NO_2--N和NO_3~--N分别为唯一氮源时,N2生成量分别为3. 46、3. 49和3. 36 mg.相比较,菌株YL脱氮过程仅生成微量的中间产物N_2O,以NH_4~+-N为唯一氮源时的最终生成总量为6. 63μg,低于以NO_2--N和NO_3~--N为唯一氮源时N_2O的生成量.此外,高C/N、低pH、高温以及高NH_4~+-N和NO_2--N环境均会导致N_2O的大量生成,但大多数环境因素对菌株YL的N_2O生成量影响较小,且其最高生成量显著低于短程硝化系统和自养硝化系统.以上研究结果表明菌株YL具有优异的脱氮、N_2O控逸和环境耐受能力,可有效避免水处理过程对大气的二次污染.     

乙酸钠作为碳源不同污泥源短程反硝化过程亚硝酸盐积累特性

为探究乙酸钠作为碳源时,不同污泥源外源短程反硝化过程中亚硝酸盐积累特性,采用1号和2号SBR分别接种某污水处理厂二沉池和同步硝化反硝化除磷系统剩余污泥,通过合理控制初始硝酸盐浓度和缺氧时间,实现了短程反硝化的启动,并考察了其在不同初始COD和NO_3~--N浓度条件下的碳、氮去除特性.试验结果表明:以乙酸钠为碳源,1号和2号SBR可分别在21 d和20 d实现短程反硝化的成功启动,且其NO_2~--N积累量和亚硝酸盐积累率(NAR)均维持在较高水平,分别为12. 61 mg·L-1、79. 76%和13. 85 mg·L-1、87. 60%.当2号SBR初始NO_3~--N浓度为20 mg·L-1,且初始COD浓度由60mg·L-1升高至140 mg·L-1时,系统实现最高NO_2~--N积累时间可由160 min逐渐缩短至6 min,同时NO_3~--N比反硝化速率(以VSS计)由3. 84 mg·(g·h)-1增加至7. 35 mg·(g·h)-1,初始COD浓度的提高有利于实现短程反硝化过程NO_2~--N积累. 2号SBR初始COD浓度为100 mg·L-1,当初始NO_3~--N浓度由20 mg·L-1增加至30 mg·L-1时,系统NAR均维持在90%以上,最高可达100%(NO_3~--N初始浓度为25 mg·L-1);当初始NO_3~--N浓度≥35 mg·L-1时,系统COD不足导致NO_3~--N不能被完全还原为NO_2~--N.此外,在不同初始COD浓度(80、100、120 mg·L-1)和NO_3~--N浓度(20、25、30、40 mg·L-1)条件下,2号SBR的脱氮除碳和短程反硝化性能均优于1号SBR.     

污水生物脱氮反硝化过程N_2O的释放影响研究

针对污水反硝化处理过程中N_2O释放不明确的问题,在序批式反应器中探究了不同电子受体及初始碳源浓度对N_2O的释放影响并探究相应机理。结果表明以乙醇为电子供体时,NO_3~--N作为电子受体能够减少N_2O的释放,N_2O的最大释放量仅为0.061 mg/L,是NO_2~--N为电子受体的0.1倍。N_2O为电子受体能够抑制N_2O的还原酶活性。当乙醇的初始浓度由50 mg/L增加至150 mg/L时,反应过程中未出现NO_2~--N的积累,但反硝化过程得到强化,NO_3~--N的浓度由40 mg/L下降至15 mg/L,N_2O的释放量由0.61 mg/L下降至0.32 mg/L。机理研究表明乙醇浓度提高减少N_2O释放的主要原因在于强化反硝化过程。     

玉米淀粉废水短程硝化快速启动及其稳定性

采用SBR反应器,以玉米淀粉企业废水处理站厌氧段出水(C/N 0.93~1.53)为对象,研究了利用高温、高pH和低DO等抑制因素,快速启动短程硝化的方法;针对启动的短程硝化系统,进一步研究了取消高pH及高温抑制因素后系统短程硝化的稳定性及其控制策略.结果表明,控制温度为(30±1)℃、pH为7.8~8.2、正常硝化段DO为0.7~1.0 mg·L~(-1),同时结合pH和DO参数对硝化过程的在线控制,可以经过17个周期的驯化培养,快速启动短程硝化(NO_2~--N积累率超过80%);对于已启动的短程硝化系统,取消对高pH及高温的限制,在碱度充足、温度为23~24℃和正常硝化段DO为0.7~1.0 mg·L~(-1)的条件下,并结合对硝化过程的在线控制,最终可以获得NO_2~--N积累率超过98%的短程硝化长期稳定运行.先采用高温、高pH和低DO等抑制因素快速启动短程硝化,然后再取消对系统高pH及高温限制的控制策略,对于具备较高氨氮浓度和较高温度的现场玉米淀粉废水实现长期稳定的短程硝化具有现实意义.     

甲醇为碳源短程反硝化亚硝酸盐积累特性

接种反硝化过程中亚硝态氮(NO_2~--N)积累效果稳定的短程反硝化污泥,以甲醇为碳源,通过批次试验研究了不同碳氮比(C/N)、硝态氮(NO_3~--N)浓度及p H条件下短程反硝化过程中NO_2~--N积累特性.实验结果表明:当C/N为2.5时,NO_2~--N积累率最高为89%,且NO_2~--N不会被还原;当C/N为3~5时,NO_2~--N积累到最大值后开始降低,但NO_2~--N最大积累量和比反硝化速率没有明显差异.当NO_3~--N浓度在14.91~82.58mg/L范围内,NO_3~--N浓度越高,达到NO_2~--N最大积累率理论所需C/N越低.且当NO_3~--N浓度小于58.71mg/L时,比NO_3~--N还原速率、比NO_2~--N积累速率随NO_3~--N浓度增加而上升.当p H=7时,NO_2~--N积累量、比NO_3~--N还原速率和比NO_2~--N积累速率最高,分别为24.49mg/L、18.96(mg/(g VSS·h))、18.91(mg/(g VSS·h)),然后依次是p H=6、8、9.p H=5和10时,短程反硝化基本不能进行.本研究可以为短程反硝化的实现及应用提供理论依据.     

羟胺对氨氧化菌和亚硝酸盐氧化菌的竞争性选择

有效抑制亚硝酸盐氧化菌(NOB)是实现稳定短程硝化的关键.使用运行方式为厌氧/好氧/缺氧(A/O/A)的SBR反应器,探究羟胺(NH_2OH)对氨氧化菌(AOB)和NOB的竞争性选择.在混合液NH_2OH浓度分别为3 mg·L~(-1)和5 mg·L~(-1)条件下采用不同处理频率观察短程硝化的启动情况.结果表明,每2个周期投加1次混合液浓度为5mg·L~(-1)的NH_2OH时,亚硝态氮积累率(NAR)在6 d内从0.1%增长到57.4%,并保持在(62.0±4. 6)%至实验结束;通过分析第6 d的典型周期中可以看出:好氧阶段结束时,氨氮浓度由26. 05 mg·L~(-1)降至8. 06 mg·L~(-1),同时生成9.02 mg·L~(-1)的亚硝态氮和6.70 mg·L~(-1)的硝态氮;AOB最大活性(rAOB)与NOB最大活性(rNOB)的比值从第1 d的1.05增长到第9 d的4.22;通过进一步qPCR分析可以看出:实验第9 d时, AOB与NOB丰度分别下降至处理前的30. 2%和19. 1%.因此,基于NH_2OH对AOB和NOB的竞争性选择有望为城市污水短程硝化的快速启动提供可能.     

污水短程硝化反硝化和同步硝化反硝化生物脱氮中N2O释放量及控制策略

采用SBR反应器考察了短程硝化反硝化和同步硝化反硝化脱氮过程中N_2O的释放.通过实时控制策略实现了短程硝化反硝化生物脱氮,亚硝化率可维持在90%以上.在溶解氧水平为0.5、 1.0、 1.5和2.0 mg/L条件下,考察N_2O的释放和亚硝化率的变化情况.结果表明,溶解氧1.5 mg/L时最有利于维持稳定的亚硝化率,同时N_2O逸出量最小,每去除1 g氨氮释放N_2O 0.06 g;在碳纤维填料SBR反应器中,通过维持较低溶解氧水平和分段投加碳源的运行方式成功实现了同步硝化反硝化,同步硝化反硝化率在79%以上.在溶解氧水平为0.2、 0.4、 1.0和1.5 mg/L时,考察N_2O的逸出情况.结果表明,溶解氧在1.0 mg/L时最有利于控制N2O的释放,每去除1g氨氮释放N2O 0.021 g,其N_2O释放量仅为短程硝化反硝化的1/3.     

限氧自养亚硝化过程中N_2O的释放特征

实验采用SBR工艺,在限氧曝气条件下,研究自养亚硝化(进水中不含有机碳)过程中N_2O的释放特征。结果表明,在限氧自养亚硝化过程中,不同进水氨氮浓度条件下的溶解氧浓度均为(0.08±0.02)mg/L,氨氧化速率基本不受氨氮浓度变化的影响,即自养亚硝化反应呈零级反应。进水氨氮浓度为60,120,240 mg/L时的N_2O释放总量分别为3.24,8.75,24.59 mg/L,相应的N_2O释放因子依次为0.12、0.17和0.22。限氧曝气条件下,氨氧化菌(AOB)反硝化产生N_2O占主导作用。进水氨氮浓度越高时,亚硝化过程需时越长,后期NO-2-N累积量越大,导致AOB反硝化产生N_2O的速率越大,N_2O释放总量和释放因子(N_2O释放量/NH+4-N去除量)也越大。     

厌氧/好氧SPNDPR系统实现低C/N城市污水同步脱氮除磷的优化运行

为了解同步短程硝化内源反硝化除磷(SPNDPR)系统的脱氮除磷特性,以低C/N城市污水为处理对象,采用延时厌氧(180 min)/好氧运行的SBR反应器,通过联合调控曝气量和好氧时间,考察了该系统启动与优化运行特性.结果表明,当系统好氧段曝气量为0. 8 L·min~(-1),好氧时间为150 min时,出水PO_4~(3-)-P浓度约为1. 5 mg·L~(-1)左右,出水NH_4~+-N和NO_3~--N浓度由10. 28 mg·L~(-1)和8. 14 mg·L~(-1)逐渐降低至0 mg·L~(-1)和2. 27 mg·L~(-1),出水NO_2~--N浓度逐渐升高至1. 81 mg·L~(-1);当曝气量提高至1. 0 L·min~(-1)且好氧时间缩短至120min后,系统除磷、短程硝化性能逐渐增强,但总氮(TN)去除性能先降低后逐渐升高,最终出水PO_4~(3-)-P、NH_4~+-N分别稳定低于0. 5 mg·L~(-1)和1. 0 mg·L~(-1),好氧段亚硝积累率和SND率分别达98. 65%和44. 20%,TN去除率达79. 78%. SPNDPR系统内好氧段好氧吸磷、反硝化除磷、短程硝化、内源反硝化同时进行保证了低C/N污水的同步脱氮除磷.     

高盐高碱环境下硝化反硝化过程及N2O产生特征

采用稳定运行在高盐高碱环境厌氧/好氧/缺氧(A_n/O/A)模式下的序批式生物膜反应器(SBBR),考察在不同碳氮比(C/N)条件下,硝化反硝化过程及N_2O产生特征.结果表明,在C/N为5、2和对照组(C/N=0)时,总氮去除率分别为(98. 17±0. 42)%、(65. 78±2. 47)%和(44. 08±0. 27)%; N_2O的产生量分别为(32. 07±2. 03)、(21. 81±0. 85)和(17. 32±0. 95) mg·L~(-1); N_2O转化率(N_2O产生量在去除总氮中的比例)分别为(29. 75±0. 93)%、(30. 04±2. 17)%和(41. 69±0. 80)%.高盐高碱条件下,亚硝酸盐氧化菌(NOB)受到很强的抑制作用,硝化过程基本停留在亚硝酸盐阶段.由于高盐高碱环境对N_2O还原酶活性的抑制,使得异养反硝化过程产生了大量N_2O,随着碳氮比的增大,有更多的碳源用于反硝化过程,因而总氮去除率和N_2O产生量均随之增加.随着碳氮比的增大,N_2O转化率随之降低,这可能是由于异养反硝化过程氮素还原酶对电子的竞争所形成的,碳氮比越高,电子竞争越弱.高通量测序表明:在SBBR中,氨氧化细菌(AOB)被富集,而几乎不存在NOB;优势异养反硝化菌属主要是Thauera、Azoarcus和Gemmobacter.     

污水处理过程N2O排放：过程机制与控制策略

污水处理生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)作为直接碳排放源,其大气升温效应较CO₂高出265倍.因此,国际上对N₂O排放机制与控制策略的研究层出不穷.N₂O产生源于硝化与反硝化过程,主要涉及亚硝化(AOB)及其同步反硝化、常规异养反硝化(HDN)、同步异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)和全程氨氧化(COMAMMOX)等生物途径,以及硝化过程中间产物NH₂OH与NOH之非生物化学途径.常规硝化与反硝化(AOB+HDN)途径在正常运行工况下N₂O排放量并不是很大,约只占进水TN负荷的1.3%;即使是HN-AD与COMAMMOX代谢过程,两者N₂O产生量也不足TN负荷的0.5%.不可忽视的是AOB亚硝化及其同步反硝化,它们已被确认为是污水处理生物脱氮过程中N₂O排放的首要途径;AOB过程中间产物(NH₂OH与NOH)非生物化学过程以及AOB反硝化生物过程(主途径)共同导致的N₂...     

盐度对好氧颗粒污泥硝化过程中N2O产生量的影响

采用好氧SBR反应器,考察盐度在0、5、10 g·L-1条件下好氧颗粒污泥全程硝化过程中N2O产生量的变化情况以及对系统脱氮效果的影响.结果显示,随着污水中盐度增加,N2O产生量呈递增趋势.在3个盐度下(0、5、10 g·L-1),溶解态N2O产生量分别为1.21、8.99、24.81 mg·m-3,释放态N2O产生量分别为0.95、3.46、16.45 mg·m-3.在盐度为5 g·L-1和10g·L-1条件下,N2O释放速率分别为0 g·L-1时的3.6倍和17.4倍.在3种盐度条件下无论是溶解态N2O还是释放态N2O产生量在硝化过程的变化趋势均是先上升后下降,且溶解态N2O产生量大于释放态产量.另外当盐度浓度较低时(低于5 g·L-1),对NH+4-N去除效果影响较小,NH+4-N的去除率与盐度为0 g·L-1时基本相同,均在98%以上;但当盐度升至10 g·L-1后,NH+4-N的去除率降到了70%.因此,污水中盐度增加不仅影响NH+4-N的去除效率,而且增加N2O产生量.     

羟胺抑制协同pH调控对人工快渗系统短程硝化的影响

针对人工快渗系统(CRI)总氮去除率低的问题,研究了羟胺抑制协同pH调控对人工快渗系统实现由全程硝化向短程硝化转化的可行性,探讨了其对系统内氮素污染物迁移转化和硝化功能菌空间分布及活性的影响.结果表明,0.5 mmol·L~(-1)羟胺连续添加13 d后可实现CRI系统短程硝化的快速启动,氨氮去除率、亚硝氮积累率分别为91.1%、77.9%,经16 d不添加羟胺运行后氨氮去除率、亚硝氮积累率分别降低3.9%、9.8%,此时调控进水pH至8.4,氨氮去除率和亚硝氮积累率均超过90%,CRI系统短程硝化效果显著且稳定性较高.羟胺对硝化菌具有选择性抑制,对AOB和NOB产生明显抑制的浓度分别为0.7、0.5 mmol·L~(-1),羟胺浓度为1.0 mmol·L~(-1)时AOB和NOB活性均被严重抑制且解抑较难;pH调控对短程硝化的影响主要与游离氨(FA)的抑制作用有关,对AOB和NOB产生明显抑制的FA浓度分别为26.5、5.6 mg·L~(-1),NOB比AOB对FA的敏感性更高.     

流量分配对短程生物脱氮过程中N2O产生的影响

利用SBR反应器,通过在线pH曲线控制好氧-缺氧反应时间,成功实现了短程生物脱氮,并考察了分段进水条件下流量分配对SBR反应器运行性能及N2O产量的影响.结果表明,与原水分2次在不同阶段等量加入反应器的二段进水方式相比,原水分3次等量进入反应器的三段进水方式能够有效降低脱氮过程中外碳源投加量和氧化亚氮产量;氧化亚氮主要产生于硝化过程,反硝化过程能够将硝化阶段积累的N2O还原至N2.2次、3次等量进水条件下,生物短程脱氮过程中乙醇投加量分别为0.8和0.6 mL,N2O释放量分别为8.86和5.05 mg·L-1(以N计).硝化过程中NO-2-N的积累是导致系统N2O产生的主要原因.     

高溶解氧条件下不同曝气量对短程硝化性能及微生物特征的影响

短程硝化过程是短程生物脱氮工艺中的限速步骤,在保证稳定亚硝化率的前提下,提高曝气量能够提高好氧氨氧化菌的活性,进而提高氨氧化速率.本文在序批式反应器中,通过改变曝气量,在高溶解氧条件下,考察不同曝气量对短程硝化的性能及微生物的影响.结果表明,随着曝气量的增大,氨氧化速率不断升高.单位体积曝气量为0.8、1.7、3.3、5.0 L·min^-1·L^-1时,氨氧化率维持在50%左右,亚硝酸盐氮积累率稳定在99%以上,平均氨氧化速率分别为0.88、0.96、1.29和1.32 mg·L^-1·min^-1.高通量测序分析表明,不同曝气量条件下,反应器中好氧氨氧化菌的优势菌属均为Nitrosomonas,而亚硝酸盐氧化菌都被有效抑制,Nitrospira丰度很低.此外,检出Acidovorax、Denitratisoma、Hyphomicrobium、Ignavibacterium等多种反硝化细菌,这些反硝化菌能够与好氧氨氧化菌共同作用,使系统发生少量内源同步硝化反硝化.综合考虑曝气能耗和反应速率,曝气量为3.3 L·min^-1·L^-1时,可实现控制短程硝化工艺的低耗高效运行.     

有机无机氮配施对不同程度盐渍土硝化和反硝化作用的影响

以内蒙古河套灌区轻度盐渍土S₁（EC=0.62 dS·m^-1）及中度盐渍土S₂（EC=1.17 dS·m^-1）为对象,研究硝化和反硝化进程对盐渍化程度和有机无机氮配施比例的响应及其影响因素.本试验设置了6个处理,包括不施氮（CK）、单施无机氮（U₁）以及用有机氮（U₃O₁、U₁O₁、U₁O₃和O₁）替代25%、50%、75%和100%的无机氮.结果表明,盐度升高会降低土壤硝化势而提高土壤反硝化能力,同一处理S₁土壤硝化潜势较S₂土壤高出28.81%~69.67%,而反硝化能力降低17.16%~88.91%.盐度升高会降低AOB丰度及硝化贡献率,但会增加AOA丰度和硝化贡献率;盐度增加会提高土壤nirK和nirS型菌丰度,同时会增加N₂O/（N₂O+N₂）产物比,但会抑制nosZ丰度.S₁土壤,以U₁O₁处理硝化势和反硝化能力最大,较单施化肥增幅分别达到18.59%和15.87%;S₂土壤,各施肥处理之间土壤硝化势差异不显著,反硝化能力以O₁处理最大,较单施化肥提高88.26%.S₁和S₂盐渍土分别以U₁O₁及O₁处理获得较高的AOB基因丰度及硝化贡献率,且增大了nirS和nosZ基因丰度,并显著降低N₂O/（N₂O+N₂）产物比.综上,相比单施无机氮,轻度盐渍土以有机无机氮各半配施,中度盐渍土以单施有机氮更加利于土壤硝化反硝化过程进行.     

A2/O短程硝化耦合厌氧氨氧化系统构建与脱氮特性

针对现有城市污水处理厂普遍面临进水碳源不足影响脱氮效率的问题,通过调控A²/O系统曝气分区比例、溶解氧（DO）浓度和污泥龄（SRT）构建短程硝化耦合厌氧氨氧化系统,以研究不同工况下该系统的脱氮性能、脱氮途径和微生物种群结构的变化情况.研究结果表明在低C/N进水（C/N=5）情况下,该系统具有稳定优良的脱氮性能.在140 d试验过程中,反应器经历了氨氧化细菌（AOB）、亚硝酸盐氧化细菌（NOB）共培养阶段（阶段Ⅰ）、AOB筛分阶段（阶段Ⅱ~Ⅲ）与厌氧氨氧化细菌（AnAOB）富集阶段（阶段Ⅳ）,系统的脱氮途径也由初始的全程硝化反硝化逐步转化为短程硝化耦合厌氧氨氧化脱氮;系统的脱氮效率在阶段Ⅳ达到最佳状态,此时该系统出水NH₄⁺-N和TN的平均浓度分别为1.20 mg·L^-1和7.03mg·L^-1,其对应的去除率分别为97.69%和87.83%;Illumina MiSeq测序结果表明,短程硝化耦合厌氧氨氧化的系统中Nitrosomonas和Nitrosospira这两类AOB的富集和Nitrospira、Nitrococcus 和Nitrobacter这3类NOB的淘洗是系统发生短程硝化的主要原因,Candidatus Kuenenia和Candidatus Jettenia这两类AnAOB的富集是系统发生厌氧氨氧化的关键所在,对实现深度脱氮具有重要作用.