海河干流水产品汞污染特征及摄入风险评估

通过现场实地采样和实验测定分析了天津市海河干流水产品中汞含量水平及食用人群的暴露风险.结果表明,海河淡水水产品中甲基汞和总汞的含量(以湿重计)分别为42.51 ng·g~(-1)和77.31 ng·g~(-1),甲基汞是水生生物中汞的最主要存在形式,且与鱼体中总汞含量水平显著相关.鱼体在不同器官中和不同养殖方式下的汞含量水平差异显著.海河淡水鱼类和底栖动物的甲基汞富集系数(BCF)分别为1.00×105m L·g~(-1)和4.23×104m L·g~(-1),与总汞相比,甲基汞具有更强的生物富集特性.海河淡水生物生物链中的甲基汞和总汞营养级放大系数分别为1.38和1.36.水产品中的甲基汞和总汞含量最大允许含量均低于我国国家标准限定值,但同时应该注意,以海河淡水野生鱼类为食的儿童,汞摄入风险相对较高,其总汞和甲基汞摄入量分别达到154.07 ng·(kg·d)~(-1)和81.11 ng·(kg·d)~(-1).     

唐山陡河水库沉积物汞的分布、来源及污染评价

为弄清陡河燃煤电厂大气汞沉降对毗邻的陡河水库沉积物中总汞、甲基汞的贡献及其污染程度,于2013年8月对陡河水库沉积物进行了采样,测定了沉积物中总汞、甲基汞、有机质以及孔隙水中溶解态汞含量等参数,运用地累积指数法评价了陡河水库沉积物的汞污染现状和污染程度.结果表明,陡河水库沉积物中总汞含量(dw)范围为19~97 ng·g~(-1),甲基汞含量(dw)范围为0.02~1.27 ng·g~(-1),均表现为表层高于底层,说明陡河水库沉积物的汞含量正逐年升高,外源汞输入对陡河沉积物负荷产生了一定的影响.受电厂大气汞干湿沉降影响,陡河水库周边土壤汞含量(dw)平均值为22 ng·g~(-1),而陡河水库3个沉积物柱库心总汞含量最高,其次为西支,东支最低.结合上游大黑汀水库较高的沉积物汞含量(总汞平均值为176 ng·g~(-1)),以及陡河水库附近较低的土壤汞含量,初步判断陡河水库沉积物中汞的主要来源为大黑汀水库的高汞水源输入,电厂汞沉积输入贡献相对较小.陡河沉积物总汞、甲基汞与有机质之间均呈显著的正相关关系,表明沉积物中有机质具有较好的吸附总汞和甲基汞的能力,并对甲基汞产生具有重要作用.地累积指数Igeo的评价结果表明,陡河水库各点位沉积物的汞污染程度依次为库心西支东支,库心和西支属于中度污染,东支属于轻微污染.大黑汀水库受周边采矿企业影响,两个采样点沉积物的地累积指数污染评价属于中强污染和强污染.     

河北衡水湖湿地汞污染现状及生态风险评价

以河北衡水湖湿地为调查对象,采用均匀设点采样分析,研究了衡水湖湿地大气、表层水和土壤/沉积物中总汞含量及其分布特征;同时采用地积累指数法和潜在生态风险指数法进行衡水湖湿地汞污染的生态风险评价.结果表明:衡水湖湿地大气总汞含量变化范围为1.0~5.0 ng·m~(-3),平均值为(2.9±0.85)ng·m~(-3);表层水总汞含量变化范围为0.010~0.57μg·L~(-1),平均值为(0.081±0.053)μg·L~(-1);土壤/沉积物总汞含量变化范围为0.001 0~0.058 mg·kg~(-1),平均值为(0.027±0.013)mg·kg~(-1).衡水湖湿地汞污染分布特征为,表层水总汞浓度岸边显著高于湖中(P0.05),湖中沉积物总汞浓度显著高于岸边土壤(P0.05);岸边大气总汞浓度与土壤总汞浓度呈正相关关系;高浓度汞富集总伴随剧烈的人为活动.地积累指数法表明衡水湖湿地地区汞污染为清洁程度;潜在生态风险指数法表明衡水湖湿地地区汞污染风险为低生态风险.     

三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征

为了解三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征,在丰水期和枯水期对三门峡水库进行采样,分别采用冷原子荧光光谱法(CVAFS)和蒸馏-乙基化衍生-气相色谱-冷原子荧光法(GC-CVAFS)测定水样中总汞、总甲基汞、溶解态总汞和溶解态甲基汞的浓度.结果表明,三门峡水库水体中总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度范围分别为1.65~9.65、0.80~3.16和0.70~7.81 ng·L~(-1),符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值;总甲基汞、溶解态甲基汞和颗粒态甲基汞浓度分别为0.05~0.36、0.02~0.14和ND~0.26 ng·L~(-1).三门峡水库水体总汞和甲基汞在季节和空间分布上没有呈现出明显的变化规律.总汞和甲基汞与未受污染的天然水体差别不大,水库未受到明显的汞污染.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为(92.96±10.65)ng·g~(-1)和(80.06±19.14)ng·g~(-1),甲基汞浓度分别为(0.33±0.14)ng·g~(-1)和(0.50±0.19)ng·g~(-1).较低的甲基汞浓度说明在三门峡水库汞的迁移转化过程中,甲基化作用可能并非主要的过程,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机质浓度较低有关.     

高原水库富营养水体浮游动物对汞的富集特征

以贵州省百花湖水库,红枫水库,阿哈水库、以及威宁典型湿地草海为研究对象,收集水库、湿地中大型的浮游动物,通过测定其总汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量,并结合水体中相关水质参数,探讨高原喀斯特富营养化水库中浮游动物对汞及甲基汞的富集特征.结果表明:浮游动物体的THg和MeHg浓度变化范围分别为58.91-345.85ng/g及7.18-112.20ng/g,富营养化水平与浮游动物体THg含量存在明显的正相关性(P0.05),主要原因由于高喀斯特深水库,TP是限制水体富营化程度的关键因子,其间接影响浮游动物体对总汞的富集.在湿地环境,植被结构是影响浮游动物对汞污染物富集及分布差异明显的主要因子,其因是湿地水体植被结构对汞污染物迁移影响有明显差异.浮游动物对汞污染物富集有明显的季节差异,浮游动物对甲基汞富集特征是随着生物个体的体长,生物量的增加而增加.     

贵阳市阿哈湖水体和沉积物间隙水中汞的含量和形态分布初步研究

为了弄清楚酸性矿井废水的排放是否对阿哈湖造成了汞污染,研究了阿哈湖中汞的各种赋存形态(包括溶解气态汞、活性汞、颗粒态汞、溶解态汞、溶解态甲基汞、颗粒态甲基汞以及沉积物间隙水体的溶解态汞、溶解态甲基汞)及其在水体和沉积物间隙水中的剖面分布.结果显示,阿哈湖水体中溶解气态汞的浓度为0.04～0.09ng·L-1,活性汞浓度为0.2～1.1ng·L-1,总汞浓度为2.08～19.14 ng·L-1,甲基汞浓度为0.002～0.43 ng·L-1;在沉积物间隙水体中溶解态汞浓度为1.72～19.12 ng·L-1,溶解态甲基汞浓度为0.03～1.57 ng·L-1.实验数据表明,溶解态甲基汞浓度在沉积物下2～5 cm处最高,随着深度增加而逐渐降低,其与硫酸盐还原菌(SRB)分布呈现较好的吻合,说明水体-沉积物界面是甲基汞的产生地点;并且在沉积物中高浓度硫酸根浓度高达1100 mg·L-1的条件下,硫酸根浓度与甲基汞浓度依然一致.     

三峡库区消落带沉积物-水界面汞的扩散特征

通过模拟实验研究了三峡库区消落带沉积物-水界面汞及甲基汞的扩散。结果表明,三峡库区消落带浅水沉积物中的甲基汞占总汞的比例为0.41%±0.29%,深水沉积物中的甲基汞占总汞的比例为0.74%±0.52%。深水沉积物比浅水沉积物具有更高的甲基汞产率。随着淹水时间的延长,沉积物中甲基汞的含量呈指数增长。沉积物中的甲基汞生成动力学方程符合零级反应方程。沉积物中无机汞的扩散以Freundlich修正式拟合效果最好,相对好氧的环境更有利于沉积物中无机汞的释放。相应地,甲基汞的扩散以抛物线扩散方程拟合效果最好,黑暗厌氧的环境更有利于沉积物中甲基汞的释放。三峡库区消落带沉积物-水界面无机汞的扩散通量为154.65±47.12~160.23±56.19 ng/(m~2·d),甲基汞扩散通量为7.61±3.39~7.79±4.56 ng/(m~2·d)。随着淹水时间的增加,孔隙水无机汞及甲基汞向上覆水体的释放通量均表现为先增加后减小的趋势。沉积物中的甲基汞对上覆水体甲基汞含量的贡献率为1.5%~14.3%,释放量为0.28~0.85 kg/a。而沉积物中的汞对上覆水体汞含量的贡献率为0.20%~1.70%,释放量为5.64~17.55 kg/a。     

汞在小浪底水库的赋存形态及其时空变化

为了解小浪底水库汞的赋存状况,采用冷原子荧光光谱法测定了小浪底水库水体、表层沉积物、沉积物间隙水以及鱼类肌肉样品中的总汞,采用乙基化衍生-气相色谱-原子荧光法测定了上述样品中的甲基汞,进而分析了小浪底水库鱼体中汞的富集状况.结果表明,小浪底水库水体中丰、枯水期总汞浓度分别为0.71~1.42 ng·L-1和0.90~2.49 ng·L-1,均符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值,水样中未检出甲基汞.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为51.74~90.42 ng·g-1和95.66~172.52 ng·g-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.26 ng·g-1和0.18~0.39 ng·g-1,甲基汞浓度较低,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机碳浓度较低有关.丰、枯水期沉积物间隙水总汞浓度分别为4.27~9.49 ng·L-1和5.46~41.04 ng·L-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.99 ng·L-1和0.07~1.01 ng·L-1,间隙水中总汞和甲基汞浓度明显高于上覆水体,与水体间存在汞浓度梯度,可能存在从沉积物间隙水向水体中的扩散.鱼体肌肉总汞浓度在43.47~304.98 ng·g-1之间,甲基汞浓度为10.77~265.23 ng·g-1,甲基汞低于食品安全国家标准规定的污染物限量(GB 2762-2012)(非肉食性鱼500 ng·g-1和肉食性鱼1 000 ng·g-1).水库鱼体总汞的生物富集系数分别为鳙鱼1.3×105,梭鱼9.3×104,鲫鱼4.7×104,白条5.0×104,黄颡鱼1.7×105,弓鱼3.9×104.     

四面山大洪湖底泥/水界面汞的迁移转化规律

森林生态系统的汞产量可以用森林湖泊或水库的动态变化来表征.而且,下游汞浓度的变化也可以在一定程度上反映森林生态系统汞的输出.通过对四面山大洪湖上游、中游、下游丰水期与枯水期汞的分布与沉积物剖面的分析发现:大洪湖上覆水中总汞浓度在丰水期显著增加(丰水期平均值4. 33 ng·L~(-1),枯水期1. 85 ng·L~(-1)),在下游尤为明显,其总汞和甲基汞的含量明显高于其他类型湖泊,但小于受到污染的湖泊,说明四面山常绿阔叶林具有一定"汞源"的特征,同时沉积物也是大洪湖上覆水中甲基汞和无机汞的输入源;甲基化过程主要发生在沉积物的表层,丰水期时甲基化过程更活跃;在丰水期时,更有利于汞和甲基汞从沉积物固相进入沉积物液相,从而进入上覆水中.     

截污调水后滇池表层沉积物中16种PAHs的分布特征

截污调水等工程实施后,滇池的外源污染已得到有效控制,表层沉积物等内源污染物应加以重视.为研究滇池表层沉积物中16种多环芳烃(PAHs)的分布特征,采用气相色谱-质谱联用法(GC-MS)分析了2016年12月采集的19个滇池表层沉积物样品的PAHs含量,解析其时空分布规律、来源及生态风险.滇池表层沉积物中总多环芳烃(TPAHs)的含量范围为92. 31～1 546. 78 ng·g~(-1),平均值为496. 30 ng·g~(-1),草海TPAHs含量(平均932. 37 ng·g~(-1))远高于外海(平均380. 02ng·g~(-1)),随着截污调水工程的开展,TPAHs含量较2012年大幅下降,已处于我国重点水域中较低水平.滇池表层沉积物中含量最高的物质为荧蒽(80. 65 ng·g~(-1)),毒性当量(TEQ)含量最高的物质为二苯并[a,h]蒽(42. 97 ng·g~(-1)). PAHs组成以4环及5～6环为主(分别占总含量的40. 38%和40. 22%),PAHs构成较以往大体一致.分子比值法分析结果表明,滇池表层沉积物中PAHs主要由生物质或煤的燃烧贡献.基于潜在生态风险标志对比法评估,全湖总体处于低风险水平,但草海的生态风险相对较高,值得进一步关注.本研究结果可为滇池水质的保持与提升提供基础数据和重要参考.     

多功能型城市人工湿地水体汞分布特征及其量变分析

以重庆某集接纳生活污水处理厂出水、水质净化、休闲娱乐为一体的城市湿地公园为研究对象,根据水流流向设点采样,分析了湿地公园内污水处理区、湖泊深度净化区中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)的分布特征,并探讨了其源汇关系.结果表明,污水处理区出水THg质量浓度范围为1. 98～38. 03 ng·L~(-1)[平均值为(9. 10±5. 84) ng·L~(-1)],出水MeHg质量浓度范围为0. 09～0. 84 ng·L~(-1)[平均值为(0. 34±0. 08) ng·L~(-1)];湖泊深度净化区THg质量浓度范围为0. 37～85. 69 ng·L~(-1)[平均值为(6. 76±2. 29) ng·L~(-1)],MeHg质量浓度范围为0. 04～1. 47 ng·L~(-1)[平均值为(0. 35±0. 17) ng·L~(-1)],人为活动对汞浓度的干扰较为明显.水体总汞、甲基汞垂直分布规律具有一致性,均表现出表层深层.通过物料衡算,表明该湿地系统水体总汞每年降低155. 50 g,水体甲基汞每年降低1. 65 g,对下游水体具有保护作用.     

三峡库区长寿湖水体不同形态汞的空间分布特征

以三峡库区长寿湖为调查对象,采用网格法均匀设点采样分析,并基于Arc GIS地统计模块,研究了长寿湖水体不同形态汞浓度及其空间分布特征.结果表明,长寿湖表层水总汞浓度变化范围为0.50~3.78 ng·L-1,平均值为1.51 ng·L-1;总甲基汞浓度变化范围为0.10~0.75 ng·L-1,平均值为0.23 ng·L-1.表层水体各形态汞的块金效应值分别为总汞50.65%、溶解态汞49.80%、颗粒态汞29.94%和活性汞26.95%,具有中等程度空间自相关性,表明在空间分布上一方面受水体内在属性的影响,另一方面也与渔业养殖、工业活动、农业耕种等人为外源输入干扰因素有关.表层水体溶解态甲基汞块金效应值3.49%,小于25%,表现很强的空间自相关性,其分布主要受到水体内在环境因素等的控制.各采样点水体总甲基汞占总汞的比例均较高,均达到淡水湖泊和河流中总甲基汞占总汞的质量分数上限值30%,暗示长寿湖水体内在环境条件利于汞的甲基化.     

苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

白洋淀清淤示范区沉积物中抗生素和多环芳烃的分布特征与风险评估

利用高效液相色谱-三重四极杆质谱法（HPLC-MS/MS）以及气相质谱法（GC/MS）,以白洋淀典型区域（鱼塘、开阔水域）的清淤区和未清淤区作为采样点,探究清淤前后沉积物样品中22种抗生素和16种多环芳烃的分布特征,并评价其风险.结果表明,白洋淀沉积物中22种抗生素的含量范围为0~52.89 ng ·g^-1,其中喹诺酮类抗生素含量最高.南刘庄开阔水域的抗生素平均含量为46.25 ng ·g^-1,远高于采蒲台开阔水域的19.07 ng ·g^-1.南刘庄清淤后抗生素的平均含量为9 ng ·g^-1,比清淤前降低了80.54%,清淤效果明显,而采蒲台区域清淤前后沉积物中抗生素的含量没有明显差别.16种多环芳烃（PAHs）的总量范围在23.79~329.40 ng ·g^-1,其中萘的含量最高可达242.02 ng ·g^-1,荧蒽的含量最低;南刘庄区域开阔水域沉积物中PAHs的平均含量为117.45 ng ·g^-1,高于采蒲台区域的57.98 ng ·g^-1,南刘庄开阔水域清淤后PAHs的平均含量为50.49 ng ·g^-1,减少了57.01%.生态风险评估表明,南刘庄开阔水域S2区域的恩诺沙星和诺氟沙星为高风险,说明白洋淀未清淤区域沉积物中的喹诺酮类抗生素风险不容忽视;而多环芳烃的生态风险较低,仅府河S1区域的萘处于中风险,其它均为低风险.     

中亚热带针阔混交林土壤-大气界面释汞通量研究

为了揭示不同气候条件下森林与大气间汞交换的规律,应用动力学通量箱与Lumex RA 915+测汞仪联用技术,选择重庆缙云山国家级自然保护区为研究地点,于2011年4月~2012年3月对针阔混交林土/气界面释汞通量进行了为期1 a的连续监测,并考察了各环境因子对土壤释汞通量的影响.结果表明,缙云山针阔混交林林地土壤年平均释汞通量值为(16.82±6.70)ng·(m2·h)-1,明显高于欧美国家自然背景区;受光照、温度、相对湿度等气象因素以及亚热带地区森林植被生长变化规律影响,缙云山地区林地土壤释汞通量存在显著的季节性差异,暖季林地土壤释汞通量[(22.23±13.19)ng·(m2·h)-1]明显高于冷季[(6.01±4.05)ng·(m2·h)-1];通径分析结果表明林地土壤释汞通量的日变化特征和1 d中光照强度变化有密切关系,土温、气温和相对湿度与土壤释汞通量之间的显著相关关系可能是光照强度与土壤释汞通量相关关系的表象.     

三峡库区典型农田系统大气汞浓度及不同自然界面释汞通量

以三峡库区周边典型农田系统为研究对象,对不同土壤利用类型下的界面汞释放通量及影响因素进行系统研究,并同时对区域内大气汞(TGM)浓度进行监测.结果表明,研究区TGM浓度范围为2.67~75.5 ng·m~(-3),春冬两季显著高于夏秋季,其均值为(6.26±8.11)ng·m~(-3),明显高于全球TGM浓度背景值.不同地表类型下土壤释汞通量表现为旱地稻田林地;季节变化表现为夏季最高,冬季最低;日变化中最大的释放量出现在正午.不同地表中释汞通量的主要影响因素均为气温、湿度、光照、紫外线强度、土温等,其中气温和紫外强度是影响不同地表土/气界面汞交换的主要因子;在环境因子与农业活动的外界影响下,土壤本底汞含量对不同界面的土壤释汞通量的作用不明显.