亚热带稻田生态系统CO2通量的季节变化特征

为估算和评价稻田生态系统碳源/汇强度及其对大气CO2浓度变化的贡献,研究了稻田生态系统与大气间CO2交换通量的季节变化特征及其影响因素.采用涡度相关技术对我国亚热带稻田生态系统CO2交换通量进行了连续监测,在数据剔除、校正和差补的基础上,对瞬时CO2通量值进行计算求得日CO2通量值和年CO2通量值,并对CO2通量季节变化及其与主要气象因子的关系进行了探讨.结果表明,稻田生态系统光合吸收CO2通量(GPP)、呼吸排放CO2通量(Reco)和净吸收CO2通量(NEE)的季节变化均呈6～9月较高,1～5月和10～12月较低的对称分布.其中5～9月水稻生长时期的NEE总量占年总量的80%以上,对年NEE总量起决定性作用.光合有效辐射(PAR)和日平均气温(Ta)是GPP与NEE季节变化的最主要影响因子,二者与GPP和NEE分别存在显著的二元线性关系.年净吸收CO2总量为2475.6g/(m2·a),这表明我国亚热带稻田生态系统是大气CO2的汇.     

基于WSN的天目山森林碳通量估算

碳通量估算对了解森林碳循环过程有着重要的意义。在研究森林碳循环时空变异特征时,鉴于精度较高的涡度相关技术并不能得到很好的效果,文章提出了利用无线传感器网络作为监测手段,以生态系统模型模拟森林环境的碳循环过程。对天目山森林净生态系统碳交换量(NEE)、生态系统呼吸量、净初级生产力(GPP)进行估算。经估算分析表明:在测量期间,天目山森林整体上呈碳汇,由于降水原因,仅3月22日为碳源的情况;天目山森林环境NEE在单日间呈U型变化,峰值出现在12-15时之间。夜间为正值,昼间为负值,正负转变时间点为凌晨与傍晚,NEE符号转变时间点呈明显的月变化特征。2个测量地点的NEE相差0.01～1.23μmol/(m~2·s);天目山森林具有良好的固碳能力,其GPP最大值超过了25μmol/(m~2·s),由于测量的时间、地点不同,GPP值也存在较明显差异。     

草地退化对三江源区高寒草甸生态系统CO2通量的影响及其原因

为了揭示草地退化对三江源地区高寒草甸生态系统碳通量的影响,利用涡度相关技术,于2006年12月1日~2007年11月30日对三江源地区的退化高寒草甸生态系统的碳通量及生物和环境因子进行观测.结果发现:草地退化对高寒草甸生态系统的碳通量产生了深刻影响,与未退化的高寒草甸生态系统相比,退化高寒草甸生态系统全年总初级生产力(GPP)下降了36.6%,全年生态系统呼吸(Reco)下降了7.9%,全年净生态系统CO2交换(NEE)也由退化前的负值(碳吸收)转变为正值(碳排放),二者相差132.5gC/(m2·a),生态系统由原来的碳汇转变为目前的碳源.这些变化与高寒草甸退化后,生态系统植物地上生物量锐减、植物生长期缩短(NEE<0的天数)、植物多样性下降、土壤含水量降低等因素密切相关.     

干旱对克氏针茅草原碳循环的影响

本文以中国北方克氏针茅草原为研究对象,以涡度相关法为主要技术手段,利用克氏针茅草原观测站2008年碳通量观测数据,探讨了干旱对克氏针茅草原生态系统呼吸（Reco）、生态系统总初级生产力（GPP）和生态系统净碳交换（NEE）的影响。研究发现：干旱是克氏针茅草原2008年Reco、GPP和NEE的限制因子。1）在半小时尺度和日尺度上,Reco均随干旱的增加呈降低趋势,呈现出明显的相关关系,Reco最大值出现在降雨过后的7月3日,为3．58gCm^-2d^-1;2）温度适宜时,半小时尺度和日尺度上的GPP均随土壤含水量（SWC）的减小而降低,呈现出明显的正相关关系,GPP最大值出现在7月4日,其值为7．89gCm^-2d^-1;3）在干旱的影响下,NEE随SWC的减小呈减弱趋势,在半小时尺度和日尺度上同样呈现正相关关系,在水分不足时,NEE明显减小,降雨前10天NEE平均值为-0．33gCm^-2d^-1,降水后10天增大为-2．21gCm^-2d^-1,后20天为-2．46gCm^-2d^-1,之后随SWC的降低,NEE开始减小,最后降至一0．12gCm^-2d^-1。干旱通过影响Reco、GPP和NEE进而影响生态系统碳循环,是2008年克氏针茅草原生态系统碳循环的限制因子。     

冠层辐射温度对冬小麦生态系统碳通量的影响

用箱式法在太原盆地对冬小麦的碳通量进行了两年的测定,对比分析了气温(T_a)、土壤温度(T_s)和冠层辐射温度(T_c)的日、季节变化与冬小麦碳通量日、季节变化的关系.结果表明,在日、季节尺度上T_c与T_a具有较好的一致性,相关系数在0.90以上;日尺度上,净生态系统碳交换量(NEE)、总初级生产力(GPP)、生态系统呼吸(Reco)与T_s的相关系数在绝大部分测定日都小于与T_a和T_c的相关系数,但它们与T_a和T_c的相关系数差异不大;季节尺度上,冬小麦的GPP、NEE和Reco与3个温度(T_a、T_s和T_c)都呈显著的二次抛物线关系.生态系统光合作用的最适温度T_c略低于T_a的,差异约1℃左右.Reco与T_a的关系均好于与T_s的关系,与T_c、T_a关系的决定系数差异不大(0.95~0.96).研究结果可以为基于遥感方式观测的冠层辐射温度在估算碳通量中的应用提供依据.     

亚热带稻田生态系统CO2通量的季节变化特征

为估算和评价稻田生态系统碳源/汇强度及其对大气CO₂浓度变化的贡献,研究了稻田生态系统与大气间CO₂交换通量的季节变化特征及其影响因素.采用涡度相关技术对我国亚热带稻田生态系统CO₂交换通量进行了连续监测,在数据剔除、校正和差补的基础上,对瞬时CO₂通量值进行计算求得日CO₂通量值和年CO₂通量值,并对CO₂通量季节变化及其与主要气象因子的关系进行了探讨.结果表明,稻田生态系统光合吸收CO₂通量（GPP）、呼吸排放CO₂通量（R_eco）和净吸收CO₂通量（NEE）的季节变化均呈6～9月较高,1～5月和10～12月较低的对称分布.其中5～9月水稻生长时期的NEE总量占年总量的80%以上,对年NEE总量起决定性作用.光合有效辐射（PAR）和日平均气温（T_a）是GPP与NEE季节变化的最主要影响因子,二者与GPP和NEE分别存在显著的二元线性关系.年净吸收CO₂总量为2?475.6 g/(m²·a),这表明我国亚热带稻田生态系统是大气CO₂的汇.     

地膜覆盖和施氮对菜地CO2通量的影响

为了探讨地膜覆盖和不同施氮处理对菜地生态系统CO₂净交换通量（Net CO₂ Ecosystem Exchange,简称NEE）、生态系统呼吸通量（Ecosystem Respiration,简称ER）及总初级生产力（Gross Primary Productivity,简称GPP）的影响,以辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态明/暗箱-气相色谱法,进行了为期1 a（2014年5月-2015年4月）的田间原位观测.试验设置8个处理,分别为常规无氮（CN0）、覆膜无氮（MN0）、常规低氮（CN1）、覆膜低氮（MN1）、常规中氮（CN2）、覆膜中氮（MN2）、常规高氮（CN3）、覆膜高氮（MN3）.结果表明,辣椒季累积NEE最大值分别为CN3和MN3处理下的-30.96和-29.83 t·hm^-2,累积ER排放量最大值分别为CN1和MN1处理下的40.18和39.16 t·hm^-2,累积GPP最大值分别为CN3和MN3处理下的70.60和68.61 t·hm^-2;萝卜季累积NEE最大值分别为CN3和MN3处理下的-22.25和-24.88 t·hm^-2,累积ER排放量最大值分别为CN2和MN2处理下的17.00和19.43 t·hm^-2,累积GPP最大值分别为CN3和MN3处理下的37.92和43.80 t·hm^-2.在两个生长季中,覆膜及覆膜和施氮的交互作用只对辣椒季中ER有显著影响,对于NEE和GPP均无显著影响（p>0.05）;施氮显著提高了菜地生态系统NEE和GPP而降低了辣椒季ER（p<0.05）,并且这种增加或降低效应随着施氮量的提高而逐渐增强.本研究中菜地呈现碳汇并随着施氮水平的提高碳汇逐渐增强,而覆膜对CO₂固定无显著影响,表明常规高氮的农田管理措施能够提高西南地区代表性的辣椒-萝卜轮作菜地的固碳潜力,对该地区农田生态系统碳的源/汇功能具有一定的参考意义.     

辽河口芦苇湿地净生态系统CO2交换及其环境调控

采用涡度相关法,对2018年下半年辽河口国家级自然保护区内滨海芦苇湿地的净生态系统CO₂交换（NEE）、总初级生产力（GPP）和生态系统呼吸（R_eco）进行测量分析,研究海洋保护区内典型芦苇湿地生态系统-大气CO₂交换的变化规律及其环境调控。结果表明,有芦苇生长的7月－10月,各月NEE日变化曲线呈相似的“U”形,但变化幅度存在较大差异;非芦苇生长季的11月－12月,生态系统表现为微弱的净CO₂释放,NEE日变化轨迹与温度波动一致。该芦苇湿地生态系统的GPP、R_eco和NEE均呈现7月－10月数值较大、11月－12月数值较小的规律。7月－10月,白天CO₂交换主要受芦苇光合作用的影响,各月白天NEE与光合有效辐射（PAR）之间呈直角双曲线关系,PAR可以解释白天NEE变化的45%～54%。7月－12月,夜间R_eco与气温呈指数关系,气温可以解释R_eco变化的62%,生态系统呼吸敏感性（Q₁₀）为2.20。2018年下半年,辽河口国家级自然保护区内芦苇湿地生态系统累计GPP总值达到359.67 g C/m2,累计R_eco达到278.29 g C/m2,总净固碳量为81.38 g C/m2。     

光合有效辐射总量及其散射辐射比例变化对 森林GPP影响的模拟

研究利用基于冠层辐射传输与植物生理过程的MAESTRA模型,结合中国东部鼎湖山、千烟洲及长白山3个典型森林生态系统的CO₂通量观测数据,对光合有效辐射(Photosynthetically Active Radiation, PAR)总量及其散射辐射比例变化影响下生态系统总初级生产力(Gross Primary Productivity,GPP)的变化进行了模拟与敏感性分析,从而探讨这两者的变化对森林生态系统GPP的综合影响。研究结果表明:PAR总量变化对GPP的影响程度由PAR总量变化幅度以及GPP对PAR总量变化的敏感程度所决定,较低的PAR总量与较高的温度条件下GPP对PAR总量变化较敏感;散射辐射比例增大可以提高森林冠层对入射PAR的吸收和利用效率,其对GPP的影响程度由散射辐射量的变化以及散射辐射与直射辐射在吸收与利用效率上的差别所决定,较高温度与叶面积条件下该差别较大;PAR总量与散射辐射比例共同变化对GPP的综合影响取决于上述两个过程的抵消结果,入射PAR较强时两者抵消作用通常更明显,在全年总量上,散射辐射比例变化对GPP的影响能抵消PAR总量变化影响的1/3~1/2。     

凤阳山森林生态系统碳交换及其物候特征

凤阳山位于浙江省龙泉市南部,为亚热带典型森林生态系统保护区,受海洋性气候和季风的影响,是研究森林生态系统碳预算及其物候特征的理想之地。采用位于浙江凤阳山的涡动相关通量观测系统（EC）观测的2017年（除去9月）CO₂通量数据、气象数据并结合物候模型来分析本地尺度亚热带森林生态系统总初级生产力（GPP）、生态系统呼吸（Re）动态特征、不同时间尺度下的影响因子及其物候特征,结果表明：该生态系统全年扮演着碳汇的角色,净生态系统碳交换量（NEE）（除去9月）为?89 g?m^?2?a^?1（以碳计）,GPP总量为1377.75 g?m^?2?a^?1,Re总量为1288 g?m^?2?a^?1,GPP和Re的日变化和季节变化均呈单峰型,先增加后降低。GPP在不同的物候时期均为倒“U”型的变化趋势,而Re在夜间的生态系统呼吸略高于白天,且在日夜交替时刻会出现陡降现象。整个生态系统在174 d GPP增长率达到峰值0.25 μmol?m^?2?s^?1,达到最大恢复率;202 d的GPP增长率为0 μmol?m^?2?s^?1;228 d的GPP增长率最低,为?0.21 μmol?m^?2?s^?1,达到最大衰退率。不论是日尺度还是月尺度上,GPP和Re变化的主要驱动因素为空气温度,日尺度上Re较GPP对环境因子的变化更加敏感;反之,在月尺度上GPP对环境因子变化的响应比Re更加敏感。总体而言,凤阳山森林生态系统全年表现为碳汇,能够调节当地的二氧化碳浓度;生长季森林生态系统生长旺盛,稳定阶段的GPP与Re达到峰值;在不同的时间跨度上生态系统对环境因子的响应存在差异。     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

La0.8Ca0.2FeO3/MgAl2O4丝网整体催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧

开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定.     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.