抗坏血酸改性Br掺杂g-C3N4光催化降解污染物

以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C₃N₄进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C₃N₄-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N₂吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C₃N₄-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C₃N₄-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min^-1,是纯g-C₃N₄的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O₂^-）,并推测了可能的反应机理.     

硫氯共掺杂g-C3N4纳米片光催化降解染料

采用气泡模板法制备了硫氯共掺杂的g-C₃N₄纳米片,通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、UV-vis DRS和PL等手段对样品进行了表征,利用可见光照射下光催化降解罗丹明B（RhB）来评价其催化性能.结果表明,改性后的硫氯共掺杂的g-C₃N₄纳米片具有更大的比表面积,电子-空穴的分离效率提高,并且掺杂引起了能带结构的改变,使降解RhB的氧化基团从单一的·O₂^-变为·O₂^-和·OH双氧化基团,极大地提高了降解能力,制备的硫氯共掺杂g-C₃N₄纳米片对RhB的降解速率常数达到了0.01683min^-1,是纯氮化碳的5.5倍.     

Ce/TiO2/g-C3N4异质结的制备及光催化降解PFOA反应机制

采用溶胶凝胶-超声混合法制备了铈/二氧化钛/石墨相氮化碳（Ce/TiO₂/g-C₃N₄）异质结催化剂，通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）和紫外-可见分光光度计（UV-Vis）等表征了复合材料的结构、晶相、活性基团和光吸收性能，并考察了可见光下该催化剂对模拟全氟辛酸（PFOA）废水的降解效果.结果表明，Ce/TiO₂/g-C₃N₄分散性好，粒径小于20 nm，金属Ce的掺入及TiO₂/g-C₃N₄异质结的生成，有效抑制了光生电子和空穴对的复合，使复合光催化剂禁带宽度减小，光吸收范围增大，光催化性能得到明显提升.在pH值为2，PFOA浓度为4 mg·L^-1，催化剂投加量为1 g·L^-1的条件下，可见光照射180 min后，可降解94.4%的PFOA，脱氟率为38.6%.降解过程符合准一级反应动力学，速率常数为0.522 h^-1.通过HPLC-MS分析降解产物，同时结合氟元素物料平衡的计算结果，认为降解机制主要是以阴离子形式存在的PFOA吸附至表面带有大量正电荷的催化剂表面后，在光生空穴和活性自由基的作用下，以自由基机理逐步脱去CF₂生成短链的PFCAs，同时生成氟离子.     

生物炭负载P掺杂g-C3N4复合光催化剂制备及其对萘光催化降解机制

采用农业资源废弃物玉米秸秆为生物质原材料,双氰胺为前驱物,（NH₄）₂HPO₄为磷源,通过高温煅烧和浸渍法成功制备了可循环使用的生物炭负载P掺杂g-C₃N₄复合光催化剂,并采用X射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）、紫外可见漫反射（UV-vis DRS）和光致发光光谱（PL）等手段对所制备样品的化学结构、表观形貌和光学特性进行了表征.结果表明,成功将P元素引入g-C₃N₄结构中,可有效改变其能带结构,降低其光生载流子复合几率;此外,生物炭作为载体,具有较好的稳定性和特殊的光电性能,不仅有利于g-C₃N₄的光电荷分离,还可提高其对可见光的响应能力.选取多环芳烃萘作为研究对象来探究不同种类光催化剂的光催化性能及对萘的去除效率.结果表明,质量比为1：1的生物炭负载P掺杂g-C₃N₄对萘表现出了最优的光催化性能,去除率为76.41%,一级动力学反应速率常数为0.0084 min^-1,是纯g-C₃N₄的3.1倍.此外,通过自由基捕获实验提出了光催化降解萘的可能机理.     

熔盐法制备K+-g-C3N4及其光催化降解有机污染物性能

采用熔盐法制备了能级位置可控的钾离子掺杂石墨相氮化碳催化剂（g-C₃N₄）,并考察了其在可见光下降解罗丹明B（RhB）性能.采用XRD、UV-Vis、XPS、N₂吸附、PL、EIS等手段对催化剂进行了表征.结果表明,钾离子的引入降低了催化剂粒径尺寸,提高了比表面积,改善了光生电子-空穴对的分离效率.不仅如此,通过控制钾离子掺杂量可以实现催化剂的能级位置在一定范围内的任意调变,使有机污染物的氧化降解反应从·O₂^-单一氧化剂反应变成·OH和·O₂^-双氧化剂反应,大大提高了降解率.制备的钾离子掺杂g-C₃N₄的RhB降解速率常数达到0.022min^-1,是纯g-C₃N₄的5倍.不仅如此,通过对能级位置的调控,制备的催化剂对其他多种有机污染物如甲基蓝,苯酚等的降解率也有显著提高.     

g-C3N4协同光催化还原Cr(Ⅵ)及氧化磺基水杨酸

氮化碳是一种新型非金属半导体光催化剂,近年来发展成为一种理想的环境治理材料.通过热解三聚氰胺的方法制备出石墨相氮化碳(g-C_3N_4),利用XRD、TEM和UV-vis DRS对它的结构、形貌及光电特性进行表征,并进一步对其在协同光催化还原Cr(Ⅵ)及氧化磺基水杨酸(SSA)中的应用进行了研究,考察了催化剂投加量、初始pH以及Cr(Ⅵ)与SSA初始浓度比等条件对协同光催化反应的影响.结果表明,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),pH=2,初始Cr(Ⅵ)与SSA浓度比为1∶4(10 mg·L~(-1)∶40 mg·L~(-1))时,协同光催化反应达到最优化,比单独光还原或光氧化污染物的能力提高3倍以上,此时Cr(Ⅵ)的还原率为98.9%,SSA的氧化率为93.4%.本文还深入探讨了协同光催化机制,g-C3N4在可见光激发下,光生电子还原Cr(Ⅵ),同步产生的空穴、O_2~(·-)和·OH共同氧化SSA.     

Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4复合光催化体系降解盐酸四环素机理研究

为提高钒酸铋(BiVO₄)对盐酸四环素(TC-HCl)在水溶液中的降解效率,以银基材料(Ag/Ag₂O)和石墨相氮化碳(g-C₃N₄)共同改性BiVO₄,通过水热法、煅烧法、湿浸渍法、沉淀和热分解法分步制备了Ag/Ag₂O/g-C₃N₄/BiVO₄四元复合材料;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及紫外-可见漫反射光谱法(UV-vis DRS)等方法对复合材料的形貌结构、元素分布及光学性质进行了表征. 结果表明:①沉积了Ag/Ag₂O粒子后,复合材料对TC-HCl的吸附能力显著提高. ②纳米Ag粒子的表面等离子体共振效应(SPR)以及g-C₃N₄的协同作用拓宽了光响应范围,表现出更好的光催化性能. ③相较于BiVO₄、g-C₃N₄及g-C₃N₄/BiVO₄,该复合材料对TC-HCl的降解效果最佳,降解率可达89.19%,且经过4次循环使用后仍能保持74.8%的降解率. ④UV-vis及XPS分析证明,该复合材料的可见光响应拓展至548 nm,可吸收更多可见光. ⑤体系自由基捕获试验证明,·O₂-和h+在光催化降解TC-HCl过程中发挥主要作用,且h+的作用大于·O₂-. 研究显示,Ag/Ag₂O/g-C₃N₄/BiVO₄是一种高效稳定的复合光催化剂,其在处理TC-HCl抗生素废水方面具有潜在的应用前景.      

脯氨酸掺杂g-C3N4纳米片的制备及其对RhB的降解

通过简单的水热及煅烧方法制备了脯氨酸掺杂的g-C₃N₄纳米片,借助FTIR、XRD、SEM、BET、XPS、UV-vis DRS、PL、电化学工作站等手段对所制备的光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明,脯氨酸的加入可以自主剥离前驱体,制成纳米片状的g-C₃N₄,增加催化剂的比表面积.此外脯氨酸的引入可以调节催化剂的能带结构,增加可见光吸收,提高光生载流子分离率.在模拟可见光照射下,考察其对罗丹明B (RhB)的光催化降解性能获得了最优掺杂条件.1%脯氨酸掺杂(PCN-1%)的催化剂经过60min可见光照射即可降解99%以上的污染物.降解速率得到显著提升,PCN-1%对RhB的降解速度(0.0271min^-1)达到传统体相氮化碳(BCN)降解速率(0.0027min^-1)的10.04倍,显著提高了g-C₃N₄的光催化能力.     

AgInS2/g-C3N4复合材料光催化降解邻二氯苯性能

以g-C₃N₄纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS₂/g-C₃N₄复合光催化材料,采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）,X射线光电子能谱（XPS）,荧光光谱（PL）和表面光电压（SPV）等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯（o-DCB）为目标污染物研究其光催化性能.结果表明：AgInS₂成功负载到g-C₃N₄纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C₃N₄纳米片和AgInS₂的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等.     

pg-C3N4/BiOBr/Ag复合材料的制备及其光催化降解磺胺甲唑

通过简易的高温煅烧和共沉淀方法成功制备出pg-C₃N₄/BiOBr/Ag复合材料,通过XRD、SEM、TEM、XPS、UV-Vis、BET和光电流等检测手段对其进行表征,并探究了该复合材料在模拟可见光照射下对10 mg·L^-1磺胺甲唑的降解效果.结果表明,当银单质的负载比例为5%时,pg-C₃N₄/BiOBr/Ag复合材料对磺胺甲唑的降解效果最佳.与pg-C₃N₄、BiOBr单体和二元复合材料pg-C₃N₄/BiOBr相比,pg-C₃N₄/BiOBr/Ag（5%）光催化降解磺胺甲唑的效果显著提升,在30 min内降解率几乎接近100%,反应速率常数（0.2101 min^-1）是pg-C₃N₄/BiOBr的13.15倍.通过自由基猝灭实验,证明在光催化降解过程中,起主要作用的活性物质是空穴（h⁺）、超氧自由基（·O₂^-）和单线态氧（¹O₂）,其中,超氧自由基（·O₂^-）贡献最大.对pg-C₃N₄/BiOBr/Ag进行多次循环实验,证明合成的材料具有良好的循环稳定性能,应用前景良好.     

WO3/g-C3N4异质结光催化剂的制备和光催化活性探究

采用水热合成和煅烧法制备高催化活性的WO₃/g-C₃N₄材料,并用于酸性橙G废水的降解.同时,采用X射线衍射、漫反射光谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电镜和氮吸附-脱附测试、X光子能谱和光致发光光谱方法对复合材料进行了表征.降解实验表明,复合材料的光催化性能比单一WO₃和g-C₃N₄高,且Z型光催化剂WO₃/g-C₃N₄在WO₃与g-C₃N₄质量比为3∶10时具有最高的光催化活性,在105 min内对20 mg·L^-1酸性橙G的光降解效率达98%,反应速率是单一g-C₃N₄的5倍.采用自由基捕获剂分别对体系中的·OH、·O₂^-和h⁺进行捕获实验,结果表明,·OH、·O₂^-和h⁺共同参与了光催化降解反应,其中,h⁺是Z型WO₃/g-C₃N₄光催化的主要活性物质.复合催化剂具有良好的重复利用性,在3次循环试验后光降解效率仍达90%.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

g-C3N4修饰的TiO2纳米阵列光电催化氧化去除氰化物

通过水热法制备了TiO_2纳米棒(TiO_2NRs)电极,然后通过液相生长法将石墨相氮化碳(g-C_3N_4)负载到TiO_2NRs电极上制备出TiO_2NRs/g-C_3N_4电极.电极的XRD和SEM表征结果表明,g-C_3N_4成功负载到了TiO_2NRs上.将TiO_2NRs/g-C_3N_4电极作为光阳极用于光电催化体系中,并于反应体系中不断曝入O_2,结果发现,与钛片相比,碳气凝胶(CA)电极作为阴极时,反应150 min后CN~-的去除率由13.4%提高到53.1%.与PC过程和EC过程相比,PEC过程对CN~-的去除效果最好.不同光阳极的对比表明,g-C_3N_4与TiO_2的复合可以大大提高阴极H_2O_2产量从而促进CN~-的去除.实验表明,外加偏压的增大可以提高体系中H_2O_2的产量从而增强CN~-的去除效果,CN~-的去除率随CN~-初始浓度的增大而减小.体系的稳定性实验表明,制备的TiO_2NRs/g-C_3N_4电极具有较好的稳定性.最后提出了通过碳气凝胶阴极利用光生电子原位产H_2O_2,强化了TiO_2NRs/g-C_3N_4复合电极作为光阳极对水中CN~-的去除效果的反应机理.     

g-C3N4在可见光下协同PDS降解磺胺二甲嘧啶的机制研究

以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)中,加入过硫酸盐(PDS)联合效果的研究结果表明,PDS加快了g-C_3N_4对SMZ的光催化降解;通过荧光测试,表明了PDS使g-C_3N_4的光生空穴(h~+)与光生电子(e-)能够进行有效地分离,从而加强其光催化性能;实验同时研究了PDS/g-C_3N_4体系对磺胺二甲嘧啶(SMZ)光催化降解的影响机制.研究表明,SMZ的光催化降解反应符合准一级动力学规律;pH在酸性环境下有利于SMZ的降解;使用草酸钠作为光生空穴分子捕获剂,检测到h~+存在于PDS/g-C_3N_4光催化体系中,并计算得出h~+的贡献率为65.9%,表明h~+在降解中起到主要作用;TOC的检测表明,加入PDS有助于SMZ的矿化.     

Ag3PO4掺杂g-C3N4催化剂的制备及其可见光催化降解含碘类造影剂性能

以沉淀-回流方法于磷酸银(Ag₃PO₄)中掺杂氮化碳(g-C₃N₄)制备新型复合光催化剂,同时采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射图(XRD)等手段对合成催化剂的形态特征、晶型结构以及物理化学性质进行表征.以碘帕醇(IPM)作为目标污染物,通过改变催化剂的使用条件考察了氙灯光照下催化剂对水溶液中含碘类造影剂(ICMs)的光催化降解性能,并且分析了催化氧化过程中可能的污染物降解途径以及转化产物.结果表明,合成后的催化剂结构稳定,相对于使用单一催化剂(Ag₃PO₄或g-C₃N₄)条件下,复合催化剂对ICMs的光降解性能都得到大幅度提升,经条件优化后,确定Ag₃PO₄与g-C₃N₄的质量比例为0.15∶0.1时降解效果最佳,但不可超过0.2∶0.1,且降解性能与催化剂的投加浓度呈正相关,浓度在0.75 ...     

超薄g-C3N4在可见光下协同PDS降解双氯芬酸钠的机理研究

运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UCN具有二维超薄纳米片结构,且具有较高的比表面积、较强的可见光吸收能力及空穴-电子转移能力.UCN的光催化活性优于块状g-C_3N_4,过硫酸盐(PDS)的加入对双氯芬酸钠的降解有促进作用,UCN/PDS体系中对双氯芬酸钠降解起主导作用的活性物种为O【math203z】,经过150 min的反应,双氯芬酸钠的矿化率达到78%.双氯芬酸钠在UCN/PDS体系下的光催化降解符合一级动力学规律和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF的光催化降解在偏酸和偏碱性的情况下具有较快的反应速率.DCF在河水中的反应速率是超纯水中的3.4倍.循环实验表明,UCN具有很好的光催化稳定性.     

铋修饰BiOBr/g-C3N4异质结光催化剂合成及其可见光催化性能研究

以尿素为氮化碳（g-C₃N₄）合成的前驱体,柠檬酸（CA）作为还原剂,以一步溶剂热法制备铋修饰BiOBr/g-C₃N₄异质结型复合光催化剂（简称Bi/BiOBr/g-C₃N₄）.通过调控CA的投加量,实现了对Bi/BiOBr/g-C₃N₄可见光催化的可控制备,并以RhB为目标污染物研究其光催化活性.结果表明：1被还原在BiOBr表面上的Bi金属含量随还原剂CA投加量增加而增加,CA最佳投加量为2 mmol,Bi/BiOBr/g-C₃N₄的光生载流子的分离效率最高、禁带宽度最窄（2.43 eV）.而未采用CA改性的BiOBr/g-C₃N₄,其禁带宽度为2.8 eV.2投加CA能调控BiOBr形貌（如结晶度、尺寸大小以及晶粒平均厚度）,进而调控其光催化活性.当CA投加量为2 mmol时,BiOBr纳米微球大小适中,结晶度最高,晶粒平均厚度最小.3Bi修饰BiOBr/g-C₃N₄光催化剂对RhB的可见光降解率高达99.8%,其光催化降解速率达到0.097 k·min^-1,是BiOBr/g-C₃N₄光催化速率（0.026 k·min^-1）的3.73倍.4Bi/BiOBr/g-C₃N₄异质结光降解机理是：在Bi金属等离子体效应、BiOBr表面氧空缺与异质结的协同作用下,提高了Bi/BiOBr/g-C₃N₄异质结对可见光吸收能力和光生载流子的分离效率,从而实现对RhB的高效降解.     

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.     

g-C3N4/Bi2S3复合物的制备及可见光催化降解MO

采用简单溶剂热方法成功合成可见光催化剂g-C_3N_4/Bi_2S_3.合理地利用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱分析仪(FTIR)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM、HRTEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等表征手段对合成的样品进行了表征.与纯g-C_3N_4和Bi_2S_3相比,g-C_3N_4/Bi_2S_3复合物对甲基橙(MO)的可见光催化降解具有更高的降解效率.根据能带分析结果,电子-空穴对的有效分离增强了光催化效率.此外,提出了g-C_3N_4/Bi_2S_3对MO的光催化降解过程以阐明降解机制.提供了一种经济简单并易于规模化扩大开发可见光响应催化剂的方法,并在废水处理中具有潜在的应用价值.     

镧掺杂TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化活性研究

以工业二氧化钛(TiO_2)、硝酸镧(LaN_3O_9·5H_2O)、三聚氰胺(C_3H_6N_6)为原料制备了La掺杂TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外(FT-IR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等表征方法对光催化剂结构进行分析,表明复合样品中La以La~(3+)形式存在于TiO_2晶体中,并形成TiO_2/g-C_3N_4异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有明显提高.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性,镧掺杂量为4%(质量分数)、煅烧温度为520℃、煅烧时间为2 h时,复合样品光催化活性最佳,在12 LED灯下,180 min后对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝溶液的去除率达97%.