温度与pH对生物合成施氏矿物在酸性环境中溶解行为及对Cu2+吸附效果的影响

探析施氏矿物在不同温度、pH下的溶解行为,对其在酸性煤矿废水(ACMD)重金属去除领域的应用具有重要的工程指导意义.本研究通过摇瓶实验,在0.16mol·L-1FeSO4·7H2O,初始pH为2.5的酸性体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A.ferrooxidans催化合成施氏矿物.考察了15℃与30℃,pH为2.0$6.0环境条件下矿物的溶解行为,及生物合成施氏矿物对酸性体系Cu2+的吸附去除效果.研究结果表明,经过24h反应,施氏矿物合成体系pH从原始2.50降低至2.18,体系Fe2+氧化完全,27.3%的铁离子参与矿物的合成,矿物分子式可表示为Fe8O8(OH)4.22(SO4)1.89.生物合成施氏矿物在温度为15℃,pH分别为3.2、3.0、2.8、2.6、2.4、2.2与2.0液态体系中振荡72h,矿物溶解率分别为1.92%、3.34%、5.90%、13.09%、28.74%、44.53%与61.46%.在温度为30℃的上述酸度体系中,矿物溶解率在相应时间却达到2.04%、3.98%、8.34%、20.53%、43.50%、96.74%与99.92%.在pH≥3.5的不同温度液态体系中该矿物无溶解迹象.在15℃,pH为6.0、5.0、4.5、4.0与3.5,Cu2+浓度为40mg·g-1的液态体系中,生物合成施氏矿物对Cu2+的吸附量为(50.9±2.2)、(47.3±13.3)、(40.5±4.7)、(31.1±5.0)及(16.9±6.5)mg·g-1.体系酸度一定,施氏矿物在15℃与30℃条件下对Cu2+的吸附效果无显著差异.本研究结果对生物合成施氏矿物在ACMD重金属去除工程应用提供必要的参数支撑.     

乙基黄药对施氏矿物吸附Cr（Ⅵ）的影响研究

选矿药剂在矿产资源开发中被大量使用,环境中残留的选矿药剂及其衍生物对重金属的迁移、转化等环境行为产生重要影响.施氏矿物是广泛存在于酸性矿山废水中的一种典型的羟基硫酸盐铁矿物,对重金属具有明显的吸附作用.然而,浮选药剂对施氏矿物富集重金属的影响有待深入研究.本研究采用快速化学法合成施氏矿物,通过批量吸附实验法系统探究典型浮选药剂乙基黄药存在条件下,反应体系pH、接触时间、浮选药剂浓度、Cr(VI)初始浓度等因素对施氏矿物吸附Cr(VI)的影响规律.结果表明：在酸性条件下,乙基黄原酸钠抑制施氏矿物对Cr（Ⅵ）的吸附作用;在碱性条件下,乙基黄原酸钠对施氏矿物吸附Cr（Ⅵ）具有明显的促进作用.在初始pH条件为8.5时,施氏矿物对Cr(VI)的最大去除容量达到56.96 mg·g-1,与最佳条件下施氏矿物对Cr(VI)的吸附容量（40.4 mg·g-1）相比,吸附容量提升了41%.乙基黄原酸钠存在条件下施氏矿物对Cr（Ⅵ）的吸附符合准二级动力学,表明该吸附过程以化学吸附机制为主.在Cr(VI)的吸附过程中,黄原酸基将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）,从而增强了了施氏矿物在碱性条件下对Cr(VI)的去除...     

锰氧化物负载施氏矿物去除酸性矿山废水中As(III)的性能及机理

施氏矿物是天然的砷吸附剂,但其存在酸性条件下对As(III)吸附性能较弱且无法对As(III)氧化降毒的缺陷. 采用液相沉淀法成功制备出锰氧化物负载施氏矿物(MnO_x@Sch),研究锰负载量、初始pH值和共存离子对MnO_x@Sch去除As(III)的影响,并采用吸附动力学结合XPS、FTIR及TEM等表征探究该过程的机理. 结果表明:在初始pH=3、投加量为0.5 g·L^-1、As(III)初始浓度为1 mg·L^-1的条件下,As(III)与MnO_x@Sch反应后的剩余浓度仅为2.42~3.38 μg·L^-1.MnO_x@Sch去除As(III)受初始pH影响较小,H₂PO₄^-共存时As(III)去除存在明显的抑制作用. MnO_x@Sch 去除As(III)的过程符合准二级动力学方程和颗粒内扩散方程. 液相化学组分和固相产物表征分析显示MnO_x@Sch对As(III)的去除机理可概括为As(III)氧化、静电吸附和络合配位及配体交换. 研究结果可为施氏矿物及其改性材料应用于酸性矿山废水砷污染治理提供理论依据.     

施氏矿物协同Cu（II）活化过硫酸盐去除水中土霉素的效果

畜禽粪污排放致使水体遭受土霉素（OTC）及重金属污染已成为环境领域的热点问题.本研究考察了施氏矿物协同Cu（II）活化过硫酸盐去除水中OTC的效果及施氏矿物循环利用效果.结果表明,在施氏矿物（Sch）加入量为0.8 g·L^-1,过硫酸钠（PS）浓度为180 μmol·L^-1,Cu（II）浓度为40 mmol·L^-1的条件下作用3 h,水中OTC（60 μmol·L^-1）去除率为74.3%.当用100 W功率紫外灯照射OTC+Cu（II）+PS+Sch处理体系,OTC在3 h时的去除率为98.5%,TOC去除率达到78.2%.施氏矿物循环第4批与首批结果相比较,体系OTC与TOC去除率无明显差异,OTC+ Cu（II）+PS+Sch体系在暗反应条件下首批与循环利用第4批对OTC的去除率分别为74.3%、78.4%,相应TOC的去除率分别为39.1%、39.8%;当用100 W功率紫外灯照射该体系,首批与循环第4批对OTC的去除率分别为98.5%、98.6%,相应TOC的去除率分别为78.2%、80.7%.本研究结果可为含有抗生素及铜离子废水的高级氧化处理提供一定的参数支撑.     

施氏矿物的化学合成及其对含Cr(Ⅵ)地下水吸附修复

采用简单快速的化学合成方法在实验室人工合成施氏矿物,研究了合成的施氏矿物对地下水中Cr(Ⅵ)的吸附动力学、吸附能力以及环境条件对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响.结果表明,合成的施氏矿物对水溶液中Cr(Ⅵ)具有较强的吸附作用,24 h后反应达到平衡,吸附动力学过程符合Lagergren二级速率方程;而吸附等温方程符合Langmiur方程,pH值在4.5~6之间时Cr(Ⅵ)的去除效果最佳,最大吸附能力达到40.4 mg·g-1.溶液中Cr(Ⅵ)的去除率随施氏矿物投加量的增大而升高.Cl-对施氏矿物吸附地下水中Cr(Ⅵ)无明显影响,而HCO_3~-、SO_4~(2-)会对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)产生较为显著的抑制作用;有机物和Ca~(2+)、Mg~(2+)等无机阳离子对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响受pH值的影响:pH=6时,有机物和无机阳离子基本对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)无影响;pH=8时有机物以及无机阳离子均会对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)产生明显的抑制作用.     

生物催化合成的施氏矿物对废水中Cr(VI)的吸附

在模拟多种金属离子[Cr(VI),Cu²⁺,Zn²⁺和Cd²⁺共存的电镀废水中,采用新型生物催化合成矿物无定型羟基硫酸高铁(Schwertmannite,施氏矿物)去除废水中的Cr(VI).实验结果表明,施氏矿物对Cr(VI)络阴离子具有很强的选择性吸附,整个吸附过程符合Langmiur方程.吸附的最佳pH值为6.0～7.0,最大吸附量为55mg/g,且当Cr(VI)初始浓度≤100mg/L时,去除率达90%以上.在温度20～50℃范围内,温度变化对吸附的影响较小.一价阴离子(如Cl^-和NO₃^-)对Cr(VI)的去除干扰极小,而仅当介质中SO₄^2-和PO₄^3-与Cr(VI)的摩尔比分别超过5:1和1:5时,2种无机阴离子才影响施氏矿物对Cr(VI)的吸附.     

透析对施氏矿物微观结构及其砷吸附能力的影响

探讨透析对施氏矿物微观结构和砷吸附能力的调控,对高效合成施氏矿物,进而将其应用于含砷地下水处理具有重要意义.本研究在利用FeCl_3·6H_2O与Na_2SO_4合成施氏矿物的基础上,用截留分子量100000 Da和20000 Da透析袋分别对施氏矿物透析10 d与20 d,探究了透析过程对施氏矿物产生量、比表面积、孔体积、平均孔径等矿物特征的影响,并考察了透析前后施氏矿物对废水中砷的吸附去除效果.研究结果表明,透析过程可显著提高矿物的合成量,增加矿物比表面积及孔体积,增加矿物的平均孔径.施氏矿物在截留分子量100000 Da与20000 Da透析袋中透析20 d,矿物产生量分别增加70.70%与79.84%;比表面积分别增加68.75%与45.85%;其中微孔(2 nm)比表面积增加439.90%与395.11%,中孔(2～50 nm)比表面积增加30.63%与9.96%;孔体积分别增加332.79%与287.25%,其中微孔体积增加491.61%与419.92%,中孔体积增加了220.36%与211.95%,透析后矿物平均孔径增长了214.77%与244.31%;矿物对污水中砷的吸附去除能力提高65.60%与64.74%.本研究结果可为化学合成施氏矿物改性并将其应用于地下水除砷领域提供必要的参数支撑.     

预处理后生物成因施氏矿物的矿物学特征及对As(Ⅲ)吸附的影响

生物成因施氏矿物虽然在吸附As(Ⅲ)能力上表现出较其它吸附剂更为优越的吸附性能,但其制备过程中细菌分泌的多糖类物质使得矿物颗粒间存在明显的团聚现象.本研究通过比较不同预处理方法对施氏矿物矿物学特征及吸附性能的影响,寻求一种最佳的矿物预处理方法,以期进一步改善矿物颗粒团聚现象和提高对As(Ⅲ)吸附能力.采用NaOH、NaCl、200℃灼烧及乙醇-超声方法对施氏矿物进行预处理,结果表明,处理后矿物的矿相均未发生变化,但其理化性质随处理方式的不同差异较大,矿物比表面积、Fe/S摩尔比、SEM图谱、As(Ⅲ)吸附性能与原始矿物相比均发生了明显的变化.经pH 12NaOH处理后矿物的吸附性能最佳,在室温下最大吸附量从原来的101.9 mg.g-1增加到143.3 mg.g-1,比表面积从原来的45.63 m2.g-1增加到325.18 m2.g-1,矿物干燥时团聚现象明显减弱.     

生物与化学成因施氏矿物吸附去除水中As(Ⅲ)效果的比较研究

施氏矿物作为一种具有良好应用前景的高砷吸附材料已倍受人们关注.采用静态吸附实验对生物、化学成因施氏矿物去除模拟地下水中As(Ⅲ)进行了研究.结果表明,在25℃,初始As(Ⅲ)浓度为0.2 mg·L-1,施氏矿物投加量为0.25 g·L-1时,生物成因施氏矿物吸附3 h后溶液中As(Ⅲ)含量降低到10μg·L-1以下(地...     

粉煤灰对含铬废水的吸附研究

通过静态吸附实验,研究原状粉煤灰与粉煤灰滤料对Cr(Ⅵ)的吸附效果的影响,并通过正交实验进行实验结果对比。实验确定粉煤灰滤料的吸附平衡时间为90 min,在pH为3的条件下适于进行吸附实验;同时,粉煤灰滤料的吸附性能优于原状粉煤灰,六价铬溶液的初始浓度、滤料的投加量以及温度的改变对吸附性能具有显著影响,且粉煤灰滤料吸附时所受影响更为明显。     

Cr(Ⅵ)对两种黏土矿物在单一及复合溶液中Cu(Ⅱ)吸附的影响

采用批量吸附实验研究了高岭石和蒙脱石两种黏土矿物对Cu(Ⅱ)的吸附,利用各种吸附模型分析了两种黏土矿物对单一Cu(Ⅱ)溶液及Cu(Ⅱ)-Cr(Ⅵ)复合溶液中Cu(Ⅱ)的吸附机制,同时探讨了pH对两种黏土矿物Cu(Ⅱ)吸附的影响,旨在搞清土壤中重金属的环境化学行为并为土壤中重金属复合污染的修复提供依据.结果表明,高岭石和蒙脱石对单一及复合溶液中Cu(Ⅱ)的吸附是一个先快后慢的过程,120 min基本达到吸附平衡;二级动力学方程为描述两种黏土矿物Cu(Ⅱ)吸附的最佳动力学模型(R2>0.983),其次是内表面扩散模型和一级动力学模型.内表面扩散模型和Boyd模型拟合结果均说明发生在矿物边缘和表面的膜扩散作用是影响吸附的限速步骤.高岭石对Cu(Ⅱ)的吸附符合Freundlich方程(R2>0.971),说明高岭石表面有多种能量不一致的吸附位点,即为不均匀表面;而蒙脱石对Cu(Ⅱ)的吸附符合Langmuir方程(R2>0.983),说明其为单层分子吸附,即化学吸附.两种黏土矿物对Cu(Ⅱ)的吸附均随pH的升高呈先升高后下降的趋势,在pH=5.0时达到最大吸附量;且以Q蒙脱石>Q高岭石,Q单一Cu>Q Cu-Cr复合.Cr(Ⅵ)存在会降低Cu(Ⅱ)的吸附,以pH=6.0时Cr(Ⅵ)对Cu(Ⅱ)的吸附影响最小.     

生物成因与化学成因施氏矿物的合成、表征及其对As(Ⅲ)的吸附

羟基硫酸铁矿物Schwertmannite(简称施氏矿物)作为一种新型环境矿物材料对重金属的迁移和钝化有重要作用.借助X射线衍射(XRD)、电镜扫描(SEM)、离子色谱(Ic)及比表面积测定仪(BET)等方法对H2O2氧化亚铁(化学法)和氧化亚铁硫杆菌氧化亚铁(生物法)合成的矿物成分、结构和比表面积进行了分析与表征,同...     

嗜酸性氧化亚铁硫杆菌休止细胞保存时间及循环利用对施氏矿物生物合成的影响

利用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,简称A.ferrooxidans)休止细胞促进FeSO4形成的施氏矿物具有纯度高比表面积大的特点,对去除水环境中有毒重(类)金属有重要作用.为提供施氏矿物规模化生产优化参数,本研究通过摇瓶试验探讨了休止细胞保存时间对其活力的影响,以...     

Citrobacter sp.EBS8对施氏矿物和黄钾铁矾的还原溶解及相转化行为的影响

铁硫酸盐次生矿物广泛存在于酸性矿山废水（AMD）污染流域沉积物中,是多种有毒有害重金属的沉淀库.硫酸盐还原菌对矿物的还原作用可破坏矿物的稳定性从而引起共沉淀重金属的释放.在前期研究中发现柠檬酸杆菌Citrobacter sp.存在于AMD流域沉积物中,且在还原条件下具有较强的硫酸盐还原能力.因此,探究其对铁硫次生矿物的还原溶解及矿物晶相转化行为的影响尤为重要.本研究选取矿区沉积物中典型的铁硫次生矿物施氏矿物和黄钾铁矾为研究对象,在实验室条件下考察了从AMD污染沉积物中筛选到的菌株Citrobacter sp.EBS8对矿物的还原溶解及相转化的影响.结果表明,在缺氧、中性pH及电子供体足量时,在EBS8的作用下施氏矿物和黄钾铁矾均出现了明显的还原溶解现象.菌株EBS8可利用乳酸盐作为电子供体还原SO₄^2-和Fe（III）.SEM结果显示,施氏矿物在反应初期出现表面毛刺不平现象,黄钾铁矾发生由外向内的逐层溶解,矿物转化过程中都出现空壳形貌.XRD检测到施氏矿物组的主要转化产物为菱铁矿和蓝铁矿,黄钾铁矾体系中主要是蓝铁矿和马基诺矿.这些结果有助于了解AMD污染沉积物中铁硫酸盐矿物的转化行为及为AMD污染治理提供理论支撑.     

混合硫酸盐还原菌与Cu/Fe颗粒协同处理含铬废水的研究

利用化学沉淀法制备Cu/Fe双金属颗粒,并从工业污泥中驯化得耐Cr（Ⅵ）硫酸盐还原菌厌氧混合菌群（SRB）,将两者协同处理含Cr（Ⅵ）废水.研究比较了SRB-Cu/Fe体系与传统SRB体系、Cu/Fe体系处理废水的效果,并探讨了不同QCu/Fe、pH值对SRB-Cu/Fe体系处理效果的影响.结果表明,SRB-Cu/Fe...     

钢渣对酸性含Ni(Ⅱ)废水的吸附-中和作用

以碱性钢渣为水处理材料,研究了其吸附、中和酸性含Ni(Ⅱ)废水的工艺过程和机理。结果表明:在钢渣粒度小于2 mm、用量10 g/L、温度25℃、搅拌强度100 r/min条件下钢渣与Ni(Ⅱ)浓度200 mg/L、pH值4.8的废水反应8 min,可使废水中Ni(Ⅱ)浓度降低到0.25 mg/L,pH值升高到7.2,达到GB8978-1996《污水综合排放标准》的要求。钢渣对酸性废水中Ni(Ⅱ)的吸附符合Langmuir等温吸附式,其饱和吸附量达37 mg/g,反应包括钢渣中碱性物质的水解、Ni(Ⅱ)生成Ni(OH)2沉淀、生成的Ni(OH)2沉淀吸附于钢渣表面等几个过程。X射线衍射分析证明钢渣表面吸附了Ni(OH)2沉淀物。     

焙烧温度对铁覆膜砂IOCS吸附Cr(VI)的影响

采用序批试验研究了焙烧温度对铁覆膜砂(Iron Oxide Coated Sand,IOGS)吸附6价铬Cr(VI)的吸附平衡和吸附速率的影响.结果表明,铬在IOCS上的吸附平衡符合Langmuir吸附模型.低温制备IOCS具有较高吸附容量且对pH不敏感.110℃制备IOGS在pH 7的最大吸附容量(0.181 mg·g-1)远高于660℃制备10CS(0.023 m8·8-1).吸附过程符合准二级动力学模型.吸附速率随焙烧温度提高而下降.     

SBA-15表面修饰及其对水中Cu~(2+)的吸附行为

以3-氨基丙基三甲氧基硅烷为修饰剂,利用修饰方法,制备出氨基修饰SBA-15,并命名为N-SBA-15。采用XRD、FT-IR、N2吸附-脱附对样品进行表征,批量实验研究吸附剂对水中Cu2+的吸附性能,动力学实验数据采用拟一阶动力学方程、拟二阶动力学方程和内扩散方程进行分析。研究结果表明:N-SBA-15对Cu2+的吸附遵循液膜扩散和颗粒内扩散机理,且整个吸附过程更符合拟二阶动力学方程,45℃时Cu2+的最大吸附量达到0.812 mmol/g。Langmuir等温模型可较好地描述Cu2+在N-SBA-15上的吸附行为。热力学研究表明该吸附过程是一个自发、吸热过程,高温有利于吸附。     

西南喀斯特流域土地利用对河流溶解无机碳及其同位素的影响

河流溶解无机碳(DIC)作为流域碳循环的重要部分一直备受关注,其稳定同位素(δ13CDIC)能够反映DIC来源和转化过程,而其受土地利用变化的影响的研究还较为缺乏.为了研究喀斯特河流水体DIC和δ13CDIC的影响因素,在典型喀斯特流域赤水河进行了河水样品采集与分析.赤水河流域上游主要分布碳酸盐岩而下游分布硅酸盐岩,且...     

离子强度和pH对针铁矿吸附水溶液中Cd(Ⅱ)的影响

探讨了初始浓度、接触时间、pH、离子强度等因素对针铁矿对去除水溶液中Cd(Ⅱ)的影响。利用X射线粉末衍射仪(XRD)对针铁矿进行表征,并通过批量实验研究了针铁矿对Cd(Ⅱ)吸附动力学和等温吸附机理。结果表明:针铁矿比表面积为82. 36 m~2/g;准二级动力学和Langmuir等温吸附适用于针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附,相关系数分别为0. 9535和0. 9915;当25℃、pH为5时,用Langmuir等温线计算得到其最大吸附量为35. 29 mg/g;针铁矿吸附Cd(Ⅱ)能力随pH增大而增大;随着CaCl_2的浓度增大,针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附量减小,随着MgCl_2的浓度增大,针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附量先减小后上升,总体有抑制作用。