黄浦江流域典型污水中不同粒径胶体的三维荧光光谱特征

基于切向流超滤系统及三维荧光光谱技术,对黄浦江流域典型污水(即生活污水及农业污水)中的胶体进行粒径分级及三维荧光光谱特性分析.结果表明,所选水样的胶体质量浓度及胶体态有机碳质量浓度分别为9.60~32.50 mg·L~(-1)和0.03~6.25 mg·L~(-1),二者均随粒径的增加而呈递增趋势.不同粒径分级胶体的三维荧光图谱表现为类蛋白荧光峰(峰D和峰T)及类腐殖质荧光峰(峰C和峰A)这4个荧光峰,其中类蛋白荧光峰主要存在于M_r1×10~3~5×10~3分级胶体中,类腐殖质荧光峰主要存在于M_r10×10~3~300×10~3分级胶体中.同时,通过表征胶体荧光光谱特性的荧光指数,包括FI值、腐殖化指数HIX及生源指数BIX,分析了所选胶体的来源及光谱特性.结果表明,小粒径胶体主要为陆源来源,芳香性及腐殖化程度较高;而大粒径胶体自生源比重大,类蛋白物质是其主要成分.     

利用PARAFAC及SOM研究不同来源及粒径胶体的三维荧光光谱特征

利用三维荧光光谱法(3D-EEM)结合平行因子分析(PARAFAC)和自组织神经网络分析(SOM),解析了不同来源水体中不同粒径胶体的荧光特性,同时与挑峰法进行比较,以期寻找一种更好的分析天然胶体来源、粒径、荧光特性间关系的方法.基于PARAFAC模型,研究区水体中不同粒径胶体共解析出2个类腐殖质荧光峰(C1和C3)及3个类蛋白荧光峰(C2、C4和C5).其中,300 k Da~1μm分级胶体荧光强度最高,C1、C2、C3组分的荧光强度随粒径增大而增强,C4、C5组分的荧光强度随粒径增大而减弱.不同来源胶体(生活污水:进水和出水;农业污水:大盈和天恩桥;天然水体:吴淞口)的荧光强度变化大致规律为:吴淞口进水大盈天恩桥出水.SOM分析结果与PARAFAC一致,且可视化程度更高,但EEM-SOM模型存在输入变量多、兼具挑峰法缺点的问题.而PARAFAC-SOM模型不仅兼具了前两者的优点,还具有输入变量少、运行时间短、可靠性高等优点.同时,该模型还成功应用于胶体其他理化参数的分析(Parameters-SOM模型),使得前期工作结果系统性更强、更直观.因此,PARAFAC-SOM模型是相对较好的分析天然胶体来源、粒径、荧光特性间关系的方法.     

浑太水系水体中不同粒径有机胶体荧光光谱特性

将超滤系统与孔径(相对分子质量)为100×103和1×103超滤膜结合,对浑太水体中总溶解有机质(DOM)进行分级,并运用三维荧光光谱技术对不同级有机质的荧光光谱特性进行了对比分析.结果表明,浑太水系水体的荧光图谱表现为紫外光区类腐殖质、可见光区类腐殖质、类色氨酸(短波和长波激发峰)4个荧光峰,其中,类腐殖质荧光物质主要赋存于胶体形态(相对分子质量<100×103)和真溶解态(相对分子质量<1×103)中,由于类蛋白物质与水体中胶体的相互作用,使得胶态类蛋白荧光物质也占有相当大的比例.峰、枯两水期相比,丰水期由于陆源汇流的冲击作用,阻止了胶体颗粒的凝聚,使DOM中小胶态和真溶解态有机质所占的质量分数较高.通过比较不同粒径有机质的荧光指数、生物源指数、腐殖化指数以及DOM与荧光强度的相关性分析可以得出,真溶解态中腐殖质主要源自于内源作用,而胶态腐殖质具有陆源特征,新产生的有机质在真溶解态中占有更大的比例,水体中类腐殖质是溶解有机碳(DOC)的主要来源,但由于浑太水系各采样断面存在不同程度的污染,类蛋白物质对DOC的贡献也不能忽略.     

不同年限露天煤矿排土场土壤剖面溶解性有机质荧光和吸光特征

露天煤矿开采对土壤剖面各土层溶解性有机质（DOM）组分含量影响巨大.该研究采用三维荧光光谱（3D-EEM）和紫外-可见光谱（UV-vis）对锡林浩特露天煤矿1~7年排土场土壤剖面（0~100 cm）DOM荧光和吸光特征深入分析,解析排土场生态演替过程中土壤剖面DOM组分及来源时空变化.结果表明:①露天煤矿排土场土壤剖面各土层w（DOC）在102.70~475.80 mg/kg之间,荧光组分中蛋白质类组分占比（29.97%~60.39%）最高,类腐殖酸组分占比（16.09%~44.27%）次之.土壤剖面DOM主要来源于微生物代谢产物,芳香性、腐殖化程度较低,且随排土场年限增加,各土层DOM紫外吸光组分芳香环中羰基、羧基、羟基、酯类含量增加,类腐殖酸组分占比先降后增,蛋白质类组分占比先增后降,类富里酸组分占比呈下降趋势.②随土壤深度增加,DOM含量呈上升趋势,DOM自生源特征及土壤微生物活性减弱,次表层（20~40 cm）出现明显波峰.随排土场年限增加,深层土壤DOM荧光组分中蛋白质类组分占比呈下降趋势,类富里酸组合占比垂向变化较小,类腐殖酸组分占比呈增加趋势.随着地表植被由无到有,DOM自生源特征降低,腐殖化程度增强.③排土场土壤剖面pH可作为评估DOM腐殖化程度的良好指标,总氮（TN）含量可作为指示DOM分子量重要指标.研究显示,不同年限露天煤矿排土场土壤剖面DOM荧光和吸光特征能够作为露天煤矿环境治理与生态恢复的评价指标.      

污泥好氧堆肥过程中亲水性组分的光谱和电化学特征

为了探讨污泥堆肥过程中亲水性组分(hydrophilic fraction,HyI)的结构组成和电子转移能力的变化规律和机理,本研究以污泥堆肥过程中的HyI为研究对象,采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、三维荧光光谱(3D-EEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、二维相关光谱(2D-COS)和电化学方法,对其结构组成和电子转移能力的变化进行了系统研究.光谱分析显示,随着堆肥的进行,HyI中芳香族化合物含量增加,醌基含量增加,类蛋白物质含量降低,类胡敏酸物质和类富里酸物质含量增加,芳构化程度和腐殖化程度增强.酰胺和多糖类物质在HyI中占据主导地位,HyI中的羧基含量增加,而酚类含量降低.电化学分析显示,在堆肥过程中,HyI的电子供给能力(electron donating capacity,EDC)呈现先增加后减少的趋势;HyI的电子接受能力(electron accepting capacity,EAC)呈现先减少后增加的趋势.总体上,HyI的电子转移能力(electron transfer capacities,ETC)呈现上升的趋势,表明堆肥过程提高了HyI的氧化还原能力.相关性...     

不同离子条件对提取沉积物中水溶性有机质光谱特性的影响

水溶性有机质(WSOM)是环境中溶解性有机质(DOM)的重要组成部分,对WSOM化学特性的研究有助于了解环境中DOM对污染物环境归趋的作用.本文利用紫外-可见吸收光谱法(UV-vis)及三维荧光光谱法(3D-EEM)分析了3种不同来源沉积物的WSOM在不同种类及浓度离子浸提液中的光谱特性差异,以揭示天然水化学离子种类及浓度对提取沉积物中WSOM光谱特性的影响.UV-vis光谱分析结果表明:①WSOM在SO■及K~+浸提液中的溶解性有机碳(DOC)含量及其芳香度较高,在Cl~-及K~+浸提液中的有色溶解性有机质(CDOM)丰度高,在NO~-_3、Na~+浸提液中的富里酸含量较高、分子量较小;②浸提液中WSOM的DOC含量及其芳香度、CDOM丰度随离子浓度增加呈先增后减的趋势,同时大颗粒WSOM比例逐渐增加.通过3D-EEM光谱数据结合平行因子分析法发现,沉积物(城市内湖)中WSOM主要由4种荧光组分组成,即可见腐殖酸(C1)、土壤富里酸(C2和C3)、微生物源类腐殖质(C4).4种荧光组分在SO■、K~+浸提液中的荧光强度较高,且随离子浓度增加WSOM的荧光强度、类蛋白物质及类腐殖物质浓度均表现为高浓度受抑制的现象,这一点与吸收光谱数据一致.     

新疆奎屯地区高砷地下水DOM三维荧光特征

新疆奎屯地区是中国大陆第一个地方性砷（As）中毒病区,为了解析该地区高As地下水中溶解性有机物（DOM）的组分和来源,探索其在As迁移转化过程中的作用,利用三维荧光光谱结合平行因子分析法对奎屯地区水样进行研究.结果表明：该地区地下水As含量范围在1.30~400.68μg/L,平均值为61.18μg/L,有68.99%的地下水为高As地下水.地下水中DOM含有3种组分：类腐殖质C1（260（325） nm/425nm）,占2.78%;类色氨酸C2（275nm/350nm）,占18.74%;微生物源的还原性醌类C3（260（375） nm/475nm）,占54.12%.研究区水体DOM的荧光指数在1.2~1.52之间,均值为1.36,水中DOM以陆源为主.该地区地下水整体呈现还原-弱碱性环境,地下水中As的释放过程主要有铁氧化物矿物还原和脱硫酸作用,水中的DOM参与了铁、硫酸盐的还原反应过程,类色氨酸C2主要在微生物呼吸过程中充当电子供体角色,还原性醌类C3担任了电子飞行过程中的电子穿梭体,增强了As从含水层沉积物中释放到地下水的迁移性能.     

新疆奎屯地区高砷地下水DOM三维荧光特征

新疆奎屯地区是中国大陆第一个地方性砷（As）中毒病区,为了解析该地区高As地下水中溶解性有机物（DOM）的组分和来源,探索其在As迁移转化过程中的作用,利用三维荧光光谱结合平行因子分析法对奎屯地区水样进行研究.结果表明：该地区地下水As含量范围在1.30~400.68μg/L,平均值为61.18μg/L,有68.99%的地下水为高As地下水.地下水中DOM含有3种组分：类腐殖质C1（260（325） nm/425nm）,占2.78%;类色氨酸C2（275nm/350nm）,占18.74%;微生物源的还原性醌类C3（260（375） nm/475nm）,占54.12%.研究区水体DOM的荧光指数在1.2~1.52之间,均值为1.36,水中DOM以陆源为主.该地区地下水整体呈现还原-弱碱性环境,地下水中As的释放过程主要有铁氧化物矿物还原和脱硫酸作用,水中的DOM参与了铁、硫酸盐的还原反应过程,类色氨酸C2主要在微生物呼吸过程中充当电子供体角色,还原性醌类C3担任了电子飞行过程中的电子穿梭体,增强了As从含水层沉积物中释放到地下水的迁移性能.     

白洋淀水体溶解性有机质荧光光谱特征研究

利用三维荧光光谱以及平行因子分析法对白洋淀荧光溶解性有机物(FDOM)的结构组分、空间分布特征和来源做了分析,并探讨了FDOM与水质指标的相关性;结果表明,白洋淀FDOM由3种类蛋白质组分(89.75%)和1种类腐殖酸组分(10.25%)组成;荧光指数、生物源指数和腐殖化指数均显示水体中FDOM的来源主要是自生的微生物、水生植物的自生源;相关性分析表明,白洋淀水质变化与腐殖化过程有较大的联系,而淀内大范围的水生植物的腐解和养殖区内细菌、微生物的作用在这一过程中应该贡献较大。     

三峡库区消落带水体DOM不同分子量组分三维荧光特征

本研究利用超滤技术和三维荧光光谱,以三峡库区典型消落带水体溶解性有机质(DOM)不同分子量组分为对象,分析和讨论了不同分子量级分的组成差异和输入来源.结果表明,该区域DOM分子量分布情况较为分散,但胶体(M_r1×10~3~0.22μm)和真溶态组分(M_r1×10~3)均对DOC总质量贡献相当.不同分子量级分中均存在A、C、B、T峰,其相对含量分配均呈现出一致趋势,即真溶态(M_r1×10~3)低分子量组分(M_r1×10~3~10×10~3)中分子量组分(M_r10×10~3~30×10~3)高分子量组分(M_r30×10~3~0.22μm).另外,DOM随超滤分子量等级降低,FI和BIX值增加,"内源"输入特征增强;腐殖化程度降低(HIX值下降).陆源输入主要影响高、中分子组分,而内源输入主要影响低分子及真溶态部分.同时,沿岸不同土地利用类型对水体DOM性质和组成影响明显.土地利用类型多样性、生态景观结构复杂程度越高,水体DOM不同分子量等级中各荧光组分也越复杂.     

南昌市灰尘中可淋溶态DOM的光谱特性

灰尘中可淋溶态DOM(LDOM)是城市雨水径流中有机质及污染物的重要来源.本文采集南昌市不同功能区及公交站台灰尘样品,利用紫外-可见吸收光谱法及三维荧光光谱法分析了灰尘中LDOM的光谱特性,以期为城市雨水径流污染防治提供数据支持.研究表明:南昌市灰尘总有机碳浓度及有色溶解性有机质(CDOM)浓度均值分别为30.3 g·kg~(-1)和17.67 m~(-1),二者以东西向主干道及赣江沿岸为高值中心向两侧递减.荧光溶解性有机物中的类腐殖物质、紫外-可见吸收光谱参数中的UV_(254)、S_R、UV_(250)/UV_(365)、UV_(240)/UV_(420)均以昌南(近高速路附近)地区较高,说明这些地区灰尘LDOM的分子量小、有机质腐殖化程度高.而类蛋白物质及UV_(253)/UV_(203)均以市区值较高,说明市区灰尘LDOM的自生源特性较高、芳环结构复杂.荧光指数分析结果表明,公园绿地灰尘LDOM的内源及自生源可能性大、腐殖化程度低,而文教区灰尘LDOM的陆源来源可能性大、腐殖化程度高.主成分分析结果表明,以陆源来源为主LDOM的腐殖化程度高、有机质结构复杂、分子量小(如文教区空调灰尘LDOM),以内源自生源为主LDOM的腐殖化程度低、结构中脂肪碳多、分子量大(如公园绿地灰尘LDOM).     

南昌市湖泊丰水期浮游细菌群落结构及影响因素

浮游细菌群落对城市湖泊中的营养元素循环及有机质分解发挥着重要作用.基于高通量测序技术,对南昌市湖泊浮游细菌群落结构的时间(4、6和8月)和城郊差异及其影响因素进行了研究.结果表明：(1)南昌湖泊浮游细菌优势类群为放线菌门(Actinobacteria, 41.60%)、变形菌门(Proteobacteria, 22.29%)、蓝藻菌门(Cyanobacteria, 16.21%)和拟杆菌门(Bacteroidota, 10.17%).(2)南昌湖泊细菌群落结构在4、6和8月间存在显著差异,但在城区湖泊与郊区湖泊间不存在显著差异;以Proteobacteria(4月>6月>8月)和Cyanobacteria(6月>8月>4月)为主的10种菌门的丰度在3个月份间存在显著差异;6月菌群结构的相似性会随地理距离的增加产生明显的减小趋势,4月和8月的减小趋势不明显.(3)在降水偏多的6月,湖泊非淡水细菌的占比显著高于4月和8月,城区湖泊与郊区湖泊的非淡水细菌占比没有显著差异.(4)确定性过程主导了湖泊细菌群落的构建,随机过程对湖泊菌群构建的贡献较低;水温是影响南昌湖泊细菌...     

南昌市大气降水化学特征及来源分析

为分析南昌市大气降水离子来源和源区,对南昌市2016年4—9月大气降水样品主要阴阳离子的组成进行了测定分析,并运用PMF（正定矩阵因子分解）模型分析来源和TrajStat软件模拟后向轨迹.结果表明:NH₄+和Ca2+是南昌市大气降水中的主要阳离子,加权平均浓度为65.3和23.9 μmol/L,分别占阳离子总量的57%和21%;SO₄2-和NO₃-是主要阴离子,加权平均浓度为60.4和25.3 μmol/L,分别占阴离子总量的56%和23%.c（NH₄+）、c（Ca2+）、c（K+）、c（Mg2+）、c（Na+）、c（Cl-）、c（NO₃-）之间均存在着较为显著的相关性,说明它们之间可能有相似的来源或形成化合物共同存在.结合PMF模型分析结果表明,Na+、Cl-很明显受到了海盐的影响,也部分受土壤和二次污染影响;K+、Mg2+、Ca2+大部分来自于土壤,海盐、二次污染也贡献了一部分的K+;SO₄2-、NH₄+和NO₃-是组成大气二次颗粒物的主要成分,主要由二次污染源贡献;煤燃烧贡献了主要的F-和部分SO₄2-.后向轨迹模型分析表明,南昌市大气降水主要受局地降雨气团影响,5月、8月、9月受陆源及人为影响较大,海源性离子经过内陆上空时被稀释或沉降,导致6月、7月来自于海洋上空的降雨气团对南昌影响不大.研究显示,SO₄2-对南昌市大气降水的影响逐渐增大导致降雨类型逐渐由混合型向硫酸型转化,人为影响是造成大气污染的主要原因.      

南昌城市湖泊浮游真菌群落组成、共生模式及影响因素

为探明南昌湖泊浮游真菌群落特征和环境胁迫对浮游真菌群落的影响机制,分别于枯水期（2月、12月）、平水期（4月、10月）和丰水期（6月、8月）采集了均匀分布于南昌市不同县级区划下的7个主要城市湖泊表层水样.测定了WT、DO、NH₄⁺-N和NO₃^--N等环境胁迫因子指标,基于高通量测序研究浮游真菌群落特征,运用网络分析等方法阐明浮游真菌群落的共生模式,并揭示影响浮游真菌群落结构和共生模式的环境胁迫因子.结果表明：①南昌湖泊浮游真菌群落组成在水期间具显著差异,在各湖泊间差异不显著.WT、DO、pH和NH₄⁺-N是影响浮游真菌群落组成的显著环境胁迫因子.②浮游真菌群落优势门为Chytridiomycota （9.55%~33.14%）、Basidiomycota （0.48%~4.25%）和Ascomycota （1.29%~3.19%）,优势菌门数量大小为：丰水期>平水期>枯水期,Chytridiomycota相对丰度在丰水期显著高于平水期和枯水期,Basidiomycota相对丰度在枯水期显著低于平水期和丰水期,Ascomycota水期差异不显著.③南昌湖泊浮游真菌群落共生网络稳定性大小为：丰水期>平水期>枯水期,WT是影响浮游真菌群落共生模式的最佳环境胁迫因子.研究可为湖泊的综合评价和治理研究提供理论依据,并为长江中下游地区湖泊生态系统保护提供指导.     

南昌市固定燃烧点源大气污染物排放清单及特征

大气污染物排放清单是了解区域污染物排放特征、准确模拟空气质量的重要资料,而工业点源是大气污染的重点排放源.通过收集相关活动水平信息和合理的排放因子,采用"自下而上"的方法建立了南昌市2014年点源大气污染物排放清单.结果表明,SO_2、NO_x、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和VOC排放总量分别为29576.2、17115.1、25946.6、4689.4、922.9和1190.4 t,其中,金属炼制行业对SO_2、CO和VOC的贡献最高,分别占37.75%、30.59%和38.45%;火电行业是NO_x的主要来源,其贡献率为47%;水泥等建材制造行业对PM_(10)和PM_(2.5)排放贡献最高,分别为26%和25%.根据排放源污染物排放量及地理坐标信息,建立了0.4 km×0.4 km的污染物排放量空间分布特征图,结果表明,南昌市大气污染物排放较为集中,青山湖区北部和新建区北部是SO_2、NO_x、CO和VOC的主要排放区,而PM_(10)和PM_(2.5)的排放量相对分散,并在安义县出现排放高值区.通过将计算结果与统计数据结果进行对比,了解所估算清单的准确程度.对SO_2和NO_x的计算值和统计值进行统计分析,结果显示,NMB(标准化平均偏差)和NME(标准化平均误差)值均小于50%,清单计算精度较高.同时,为了解清单数据质量,对清单的不确定性进行定量分析,结果显示,SO_2和VOC不确定性较低而PM_(10)和PM_(2.5)的不确定性相对较高,清单整体不确定性与其他研究结果相差不大.建议后期研究可以从提升基础数据质量和建立具有区域代表性的排放因子数据库着手,从而减小排放量的不确定性,获得精准可靠的大气污染物清单并应用于空气质量模型预报等更深入的研究.     

Prediction of the concentration of chlorophyll-a for Liuhai urban lakes in Beijing City

The weekly water quality monitor data of Liuhai lakes between April 2003 and November 2004 in Beijing City were used as an example to build an artificial neural networks （ANN） model and a multi-varieties regression model respectively for predicting the fresh water algae bloom. The different predicted abilities of the two methods in Liuhai lakes were compared. A principle analysis method was first used to select the input variables of the models to avoid the phenomenon of collinearity in the data. The results showed that the input variables for the artificial neural networks were T, TP, transparency（SD）, DO, chlorophyll-a （Chl-a）,pH and the output variable was Chl-a. A three layer Levenberg-Marguardt feed forward leaming algorithm in ANN was used to model the eutrophication process of Liuhai lakes. 20 nodes in hidden layer and 1 node of output for the ANN model had been optimized by trial and error method. A sensitivity analysis of the input variables was performed to evaluate their relative significance in determining the predicted values. The correlation coefficient between predicted value and observed value in all data and in test data were 0.717 and 0.816 respectively in the artificial neural networks. The stepwise regression method was used to simulate the linear relation between Chl-a and temperature, of which the correlation coefficient was 0.213. By comparing the results of the two models, it was found that neural network models were able to simulate non-linear behavior in the water eutrophication process of Liuhai lakes reasonably and could successfully estimate some extreme values from calibration and test data sets.     

南昌市移动源排放清单研究

根据收集的南昌市移动源活动水平数据,采用合适的估算方法、排放因子和GIS技术,建立了南昌市2007—2014年移动源排放清单,并对2014年移动源清单进行了空间化处理与分析,空间分辨率为1 km×1 km.结果表明,2007—2014年南昌市移动源共向大气排放CO、HC、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2分别为18.26×10~4、5.07×10~4、18.46×10~4、0.99×10~4、1.08×10~4、3.31×10~4t.其中,2014年移动源向大气中排放的这6种污染物总量分别为2.14×10~4、0.76×10~4、1.97×10~4、0.08×10~4、0.09×10~4、0.55×10~4t.道路移动源中,汽油小型客车是CO、HC和SO_2最大的贡献源,排放量分别占机动车排放总量的55.1%、78.5%和56.1%;柴油重型货车是NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)排放贡献率最大的车型,分别占43.2%、40%和40%.非道路移动源中,小型拖拉机对CO、HC、NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)的贡献率均较大,分别占非道路移动源排放总量的29.9%、26.9%、23.4%、29.5%和29.8%;SO_2排放主要来源于船舶,占非道路移动源SO_2排放总量的45.1%.高污染排放集中的区域,主要是青山湖区、西湖区和东湖区.     

南昌市土壤风沙尘PM2.5中水溶性离子分布特征及来源初探

为了解南昌市土壤风沙尘PM_(2.5)中水溶性离子的分布特征,利用颗粒物再悬浮采样器采集土壤风沙尘的PM_(2.5)样品,并采用离子色谱仪分析了9种水溶性离子的含量。结果表明,土壤风沙尘PM_(2.5)中9种水溶性离子的含量之和为11. 126±2. 703 mg/g,阳离子中平均含量最高的是Ca~(2+)(1. 684±0. 545 mg/g),阴离子中最高的是SO_4~(2-)(3. 568±1. 553 mg/g)。SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)和Cl~-是土壤尘PM_(2.5)中的主要离子组成,占总离子浓度的80. 60%。与其他城市对比,南昌市土壤风沙尘PM_(2.5)中离子基本处于较低水平。阴阳离子当量浓度比值为1. 26,表明土壤风沙尘的PM_(2.5)颗粒为弱酸性。空间插值分析表明南昌市西南部土壤尘PM_(2.5)中的离子含量分布相对较高,而东部及北部多处于较低水平。相关性分析表明Na~+、F~-和NH_4~+具有同源性,K~+与其他离子都不相关。NO_3~-/SO_4~(2-)的比值介于0. 26～0. 97间,整体上反映出固定源对土壤风沙尘PM_(2.5)的影响更显著。