不同燃烧状态下农作物秸秆PM2.5排放因子及主要成分分析

运用自主设计的生物质燃烧系统,对水稻、小麦、大豆、玉米、花生和油菜6种农作物秸秆采用不同燃烧状态(阴燃和明燃)进行实验室模拟燃烧,分析PM_(2.5)的排放因子及其碳质组分和水溶性离子之间的差异.研究结果表明,不同燃烧状态对秸秆PM_(2.5)的排放因子、碳质组分和水溶性离子的排放均具有显著影响.不同农作物秸秆PM_(2.5)排放因子范围在阴燃和明燃时分别是11.45~23.84 g·kg~(-1)和4.51~12.15 g·kg~(-1).有机碳(OC)、元素碳(EC)的排放因子范围阴燃时分别是5.03~11.04 g·kg~(-1)和0.94~2.70 g·kg~(-1),明燃时分别是1.55~6.02 g·kg~(-1)·kg~(-1)和1.04~2.11 g·kg~(-1),阴明燃具有显著差异且阴燃高于明燃.此外,OC/EC、OC/PM_(2.5)和EC/PM_(2.5)在不同燃烧状态均具有显著差别,可作为区分阴明燃的指标.PM_(2.5)中水溶性离子的主要组分阴燃时为K+(1.011 g·kg~(-1))、Cl~-(0.712 g·kg~(-1))、F~-(0.182 g·kg~(-1)g)和SO_4~(2-)(0.166 g·kg~(-1)),明燃时为K+(0.457 g·kg~(-1))、Cl~-(0.271 g·kg~(-1))、SO_4~(2-)(0.086 g·kg~(-1))和F~-(0.048 g·kg~(-1)),且阴燃条件更有利于离子的排放.此外,水溶性离子的相关性也因燃烧状态的不同而有较大的差异.     

生物质燃烧排放PM2.5中无机离子及有机组分的分布特征

为探讨生物质在明火和阴燃两种不同条件下PM_(2.5)及主要成分的排放差异,选取了7种具有代表性的生物质样品(小麦、水稻、马尾松叶、马尾松枝、杂草、玉米、棉花)进行了燃烧实验,并对PM_(2.5)样品中的7种主要水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))及有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、有机酸和左旋葡聚糖(LG)等有机成分进行了分析.结果表明,明火和阴燃条件下PM_(2.5)的排放因子分别为2.82~7.74 mg·g~(-1)和3.24~22.56 mg·g~(-1),阴燃时的排放因子偏高,不同燃料类型也存在一定差异.燃烧排放PM_(2.5)中水溶性离子以Cl~-为最高,占总离子的比例为72%~94%,且与NH_4~+存在显著正相关关系,水溶性离子整体表现为明火条件下的浓度显著高于阴燃条件下的浓度.受阴燃条件下氧气不足的影响,PM_(2.5)中有机组分的浓度表现为阴燃高于明火,进而导致阴燃时PM_(2.5)的排放因子增加.水稻秸秆燃烧烟尘中3种来源特征比值(LG/PM_(2.5)、LG/OC和LG/WSOC)仅为小麦和玉米秸秆燃烧排放相应比值均值的0.34、0.24和0.27倍,表明在不同农作物的收获季节采用上述特征比值进行生物质燃烧来源估算时,应区别对待.     

电厂燃煤烟尘PM2.5中化学组分特征

采集了阳泉市具有代表性的燃煤电厂除尘器下载灰,测定了其PM_(2.5)中元素、离子及EC(元素碳)、OC(有机碳)的含量水平,对其化学组分特征进行了研究,并运用分歧系数法对阳泉与其他地区的燃煤烟尘PM_(2.5)成分谱之间的相似程度进行了比较.结果发现,阳泉市电厂燃煤锅炉排放的细颗粒物(PM_(2.5))中主要组分为SO_4~(2-)、Ca、NO_3~-、OC、EC、Al、Si、Na、Fe、Mg以及Cl~-,占PM_(2.5)总质量的57.22%;Pb在燃煤烟尘PM_(2.5)中相对富集系数最大,达到10.66~15.91,呈显著富集;无烟煤和劣质煤燃烧后烟尘的PM_(2.5)成分谱之间的分歧系数为0.072,认为这两个成分谱必定相似,与其他城市所建立的燃煤烟尘成分谱相比,阳泉市燃煤电厂PM_(2.5)的化学组分具有特异性,尤其是Ca含量明显高于国内其他地区燃煤烟尘Ca的排放.     

北京市典型排放源PM_(2.5)成分谱研究

为了建立和完善北京市PM_(2.5)本地化源谱,对北京市11类排放源PM_(2.5)进行采集,并测定其26种组分,分析了不同排放源源谱的组分特征.结果表明,在有组织排放源中,燃煤电厂PM_(2.5)中OC和Si含量很高,占PM_(2.5)的质量分数分别为8.56%和6.19%(平均值),而供热/工业锅炉排放PM_(2.5)中则是SO_4~(2-)(占48.38%)和OC(11.0%)比例最高,水泥窑炉PM_(2.5)中OC(7.12%)、Ca(4.81)和Si(4.41%)占有较大比例;垃圾焚烧排放的PM_(2.5)中Si、Ca、K和SO_4~(2-)均较高,分别占8.15%、9.36%、7.17%和6.79%,且Cl~-含量(2.5%)高于其他所有源,生物质燃烧源PM_(2.5)中OC(21.7%)、Si(6.75%)、Ca(6.15%)较为丰富,餐饮源PM_(2.5)中OC(19.44%)、SO_4~(2-)(5.76%)和K(3.11%)含量均较高;无组织开放源中,道路扬尘和土壤风沙PM_(2.5)化学组分含量变化较为一致,均是Si(分别为16.8%和9.3%)和OC(分别为8.89%和6.61%)最高,建筑水泥尘PM_(2.5)中Ca(17.46%)含量高于其他源;流动排放源PM_(2.5)中OC、EC比例最高,其中,重型柴油车的OC(29.79%)与EC(26.5%)排放比例相当,而轻型汽油车OC排放占有绝对优势(占75%).本文通过对比国内外部分排放源PM_(2.5)成分谱的差异,指出不同区域相同源类排放的PM_(2.5)化学组分差异较大,在应用受体模型中的化学质量平衡模型(CMB)判断受体颗粒物来源时,应基于本地的排放源成分谱,以避免较大的误差.     

高原城市昆明公路隧道大气中PM2.5理化特征分析

为研究高原地区机动车尾气排放特征,选取昆明市草海隧道内大气PM_(2.5)为研究对象,并对样品中的水溶性离子、碳组分、多环芳烃、无机元素进行分析.结果表明,隧道内PM_(2.5)质量浓度为225.65~312.84μg·m~(-3),是同期环境大气中PM_(2.5)浓度的11~14倍,PM_(2.5)中碳组分所占比重最高,约占总质量浓度的35.73%,其次无机元素占21.78%,离子组分在4.79%~5.52%之间,含量最低的是多环芳烃,占0.25%~0.32%;离子组分中Ca~(2+)和SO_4~(2-)含量较高,占总离子浓度的77.78%~80.17%,显示为地壳来源,其次是NH_4~+、NO_3~-的浓度也相对较高,主要来自机动车尾气源;草海隧道PM_(2.5)中以分子量相对较大、不易挥发的4、6环PAHs为主,机动车尾气对PM_(2.5)中多环芳烃的贡献十分显著,毒性最强的Ba P浓度是国家规定浓度限值的23~29倍,高原草海隧道大气中存在PM_(2.5)暴露健康风险;隧道大气PM_(2.5)中元素由PCA分析显示机动车尾气和道路扬尘来源占比约61.64%,其次机械磨损排放源占比约为17.49%,最后为轮胎磨损排放源,占比为9.11%;云贵高原大气低压低氧条件下,机动车发动机燃料不完全燃烧几率较高,导致机动车尾气PM_(2.5)中的OC以及PAHs排放量增加.     

廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究

为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征,于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM_(2.5)和PM_(10)采样,并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分(OC和EC)分析.结果表明,夜间PM_(2.5)和PM_(10)浓度比白天高,且下半夜出现大幅上升.PM_(2.5)/PM_(10)比值为0.49~0.62,下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等主要富集在PM_(2.5)中,而Ca、Al、Si、Mg~(2+)和Ca~(2+)等主要富集在PM_(10)中.通过昼夜颗粒物组分对比发现,夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl~-、NO_3~-和NH_4~+等浓度明显上升.同时,下半夜OC/EC比值明显变小,Cl-、NO_3~-和NH_4~+浓度明显增大,同时段CO和NO_2浓度上升,而SO_2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

沈阳市国三和国四排放标准不同车型柴油车PM2.5和PM10排放因子及碳组分源谱

柴油车是机动车排放的大气颗粒物的主要来源,为研究沈阳市柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子及其碳组分排放特征,采用检车线车载测试方法采集了15辆国三和国四排放标准的小型、中型、大型载客和轻型、中型、重型载货柴油车尾气样品,并对其中的碳组分进行化学分析.结果表明,国三柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 193±0. 092) g·km-1和(0. 338±0. 305) g·km-1,国四柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 085±0. 038) g·km-1和(0. 100±0. 042) g·km-1,随排放标准的提升PM_(2.5)和PM_(10)排放因子显著下降.同一排放标准下,排放因子随车型的增大而增大. TC为柴油车的主要组分,国四柴油车中TC的质量分数(23%～48%)明显低于国三柴油车(29%～70%).各车型柴油车元素碳(EC)的质量分数均大于有机碳(OC),OC/EC为0. 70±0. 29,且国四柴油车OC/EC值低于国三柴油车.因载客汽车总行驶里程明显高于载货汽车导致油耗较高,相同排放标准载客汽车OC和EC的质量分数高于载货汽车.国三、国四柴油车质量分数最高的碳组分均为EC2,可将EC2作为柴油车的标识组分.     

秸秆燃烧产生颗粒物化学组分及排放特征

收集玉米、水稻和小麦秸秆模拟露天燃烧排放的颗粒物,分析样品中碳质组分、水溶性离子(共9种)和无机元素(共17种),研究其排放因子及特征比值。结果表明:秸秆燃烧OC的排放因子远高于EC,二者范围分别为169~1 707和91~300 mg/kg。总水溶性离子排放因子范围为162~840 mg/kg。K~+、Na~+、NH_4~+和Cl~-是水溶性离子的主要组分,占水溶性离子总排放因子的80%~92%。K、Ca、P和Mg 4种生长元素排放因子之和占秸秆燃烧排放颗粒物中无机元素的98%~99%。Zn、Pb、Cu为秸秆燃烧排放颗粒物中排放因子较高的重金属元素,这些重金属对人体健康的影响不可忽视。此外,研究发现OC/EC可以用来区分秸秆燃烧与香烟燃烧、重型柴油车和草类燃烧源,K~+/OC可以用来区分秸秆燃烧与居民燃木取暖,K/Ca可以用来区分秸秆燃烧与交通污染源。     

城市生活垃圾露天焚烧排放PM2.5中重金属污染特征及其暴露健康风险

利用烟气稀释采样系统,针对不同功能区城市生活垃圾(MSW)样品,分别考虑桶内焚烧和自然堆积焚烧两种常见露天焚烧方式,对城市生活垃圾露天焚烧排放PM2. 5中重金属的污染特征及其居民暴露健康风险进行分析和评估.结果表明,5种不同组分垃圾焚烧排放的重金属中,锌(Zn)含量均为最高,可达1 324. 03～3 703. 12 mg·kg~(-1),镉(Cd)含量最低,为20. 25～63. 68 mg·kg~(-1);地累积指数结果显示,铅(Pb)、Zn、砷(As)和Cd的污染程度较高,自然堆积焚烧下均已达中度及以上污染水平,Cd的地累积污染指数远大于5;人体健康风险评估结果表明,8种重金属(Pb、Zn、Cu、Mn、As、Cd、Cr和Ni)经呼吸暴露的非致癌风险值均小于1,属于安全范围内;自然堆积焚烧下,As和Pb对儿童经皮肤接触的非致癌总风险值大于1,存在非致癌风险; 4种致癌元素(As、Cd、Cr和Ni)的致癌风险值均小于1. 0×10~(-4),但若长期处于这种环境下,会存在较低的潜在致癌风险.     

工程机械不同工况下PM_(2.5)排放及其碳质组分特征

我国工程机械排放控制起步较晚.为研究实际工况下工程机械的PM2.5排放特性及其碳质组分构成,采用便携式颗粒物稀释采样系统,对3台工程机械(2台挖掘机和1台装载机)在不同典型工况(行驶、作业和怠速)下的PM2.5及其碳质组分〔OC(有机碳)和EC(元素碳)〕的现场排放特征进行了测试.结果表明:沃尔沃挖掘机、山河智能挖掘机的PM2.5排放因子(基于燃油)分别为1.85~3.26和1.56~2.62 g/kg,厦工装载机的PM2.5排放因子为0.98~1.48 g/kg.不同工况对PM2.5排放因子影响较大,怠速工况下PM2.5排放因子是行驶工况下的1.49~1.76倍.工程机械排放的PM2.5中,碳质组分是最主要的成分,其质量分数高达71.0%~84.5%.其中,w(OC)为44.6%~72.0%,在怠速工况下最高;w(EC)则为8.6%~30.9%,在行驶工况下较高.测试工程机械的PM2.5排放水平较高,因此应尽快加强工程机械排放的污染防治.     

基于重庆本地碳成分谱的PM2.5碳组分来源分析

为了解重庆主城PM2.5中碳组分特征和来源,2012-05-02~2012-05-10日在商业区、工业区和居民区进行了PM2.5采样.利用TOR方法分析了8种碳组分,对3个不同功能区大气环境PM2.5以及燃煤尘、尾气尘(机动车尾气、船舶尾气、施工机械尾气)、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘这6类源PM2.5中的8种碳组分进行了特征分析.在源的碳成分谱基础上,利用化学质量平衡(CMB)模型得到重庆本地PM2.5的碳来源指示组分,利用因子分析法解析出各类源对不同功能区内PM2.5碳组分的贡献率.结果表明,重庆地区燃煤尘、机动车尾气尘、船舶尾气尘、施工机械尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘的OC/EC值分别为6.3、3.0、1.9、1.4、12.7和31.3.EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气排放,OC2、OC3、OC4、OPC的高载荷指示燃煤排放,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1指示汽油车尾气排放,OC3指示餐饮业排放,OPC指示生物质燃烧排放.商业区OC/PM2.5为17.4%,EC/PM2.5为6.9%,估算得到,二次有机碳(SOC)/OC为40.0%;工业区OC/PM2.5为15.5%,EC/PM2.5为6.6%,SOC/OC为37.4%;居民区OC/PM2.5为14.6%,EC/PM2.5为5.6%,SOC/OC为42.8%.工业区PM2.5中碳组分的主要来源为燃煤和汽油车尾气、柴油车尾气;商业区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、柴油车尾气和餐饮业油烟;居住区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、餐饮业油烟、柴油车尾气.     

福建省4种主要乔木枝叶燃烧含碳物质排放特性分析

森林可燃物燃烧释放的大量含碳物质对大气环境和生态系统碳平衡具有重要影响,揭示森林可燃物燃烧的含碳物质排放特性具有重要的科学意义.运用自主设计的生物质燃烧系统,模拟福建省4种主要乔木树种——马尾松、杉木、樟树、桉树的枝、叶燃烧,分析其在不同燃烧状态（阴燃、明燃）下含碳气体（CO、CO₂、C_xH_y）和PM_2.5的排放因子（分别以EF_CO2、EF_CO、EF_CxHy、EF_PM2.5表示）及PM_2.5中的碳质组分之间的差异性.结果表明,马尾松、杉木、樟树、桉树燃烧排放的含碳气体、PM_2.5的排放因子及PM_2.5的碳质组分在不同燃烧状态下差异较大,阴燃时EF_CO2、EF_CO、EF_CxHy、EF_PM2.5平均值在分别为（1 400.7±76.5）（297.6±16.2）（25.2±3.9）（23.9±4.3）g/kg,明燃时分别为（1 582.8±73.2）（253.6±16.1）（17.2±3.7）（8.4±2.8）g/kg,除CO₂外其他多为阴燃显著高于明燃.针叶树种（杉木、马尾松）枝、叶在阴燃时EF_PM2.5高于阔叶树种（樟树、桉树）,而明燃时差异相对较小.PM_2.5中OC（有机碳）、EC（元素碳）、TC（OC+EC）的质量分数阴燃时分别为45.6%、12.0%、57.6%,明燃时分别为42.9%、17.6%、60.5%.EF_OC/EF_PM2.5、EF_EC/EF_PM2.5、EF_OC/EF_EC在两种燃烧状态下具有不同的特征,其特征值可作为区分不同燃烧源或不同燃烧状态的指标;EF_OC/EF_PM2.5在明燃和阴燃时差异不大,平均值分别为0.49、0.46;EF_EC/EF_PM2.5明燃显著高于阴燃,平均值分别为0.18、0.12;4种乔木的枝、叶燃烧的EF_OC/EF_EC明燃低于阴燃,平均值分别为2.59和4.01.在两种燃烧状态下OC与PM_2.5的排放因子均呈显著相关.研究显示,不同燃烧条件以及不同燃料燃烧对排放含碳物质具有显著影响.      

内河船舶大气污染物排放特征实测研究

为获得内河船舶航行时的大气污染物排放特征,本研究基于船舶尾气测试系统测试了珠三角西江水域内航行的5艘内河船舶,识别了内河船舶气态污染物瞬时排放特征及基于燃油消耗量的排放因子,并探讨了船舶排放的PM_(2.5)化学组分特征及来源.结果表明:船舶在巡航行驶状态下气态污染物的排放浓度变化都较为平稳,货船污染物排放浓度明显高于快艇.CO_2、CO、NO、NO_2、NO_x、SO_2与PM_(2.5)的排放因子范围分别是3135.90～3149.90、3.10～12.03、30.87～41.18、3.90～7.43、36.36～48.61、0.08～5.50、0.32～4.17 g·kg~(-1).内河船舶排放的PM_(2.5)中碳组分、水溶性离子和金属元素的贡献占比分别为43.8%～64.2%、9.7%～39.0%和0.6%～3.4%,其中,有机碳/元素碳(OC/EC)比值范围为0.40～2.69,OC可能受船舶制动影响较大,润滑油损耗是重要来源.     

六类餐饮源排放PM2.5化学成分谱

大气颗粒物源成分谱可以表征源排放颗粒物的理化特征,为受体模型开展来源解析研究提供基础数据.餐饮油烟排放是室内外环境大气污染的来源之一,当前餐饮源排放PM_2.5的化学成分谱仍然缺乏.该研究分别在成都市、武汉市和天津市采集了29组6种餐饮源（居民烹饪、火锅店、烧烤店、职工食堂、中餐馆、商场综合餐饮）排放的PM_2.5样品,分析无机元素、离子、碳、多环芳烃（PAHs）等化学组分,并构建了餐饮源排放颗粒物化学成分谱.结果表明:①餐饮源排放PM_2.5化学成分中的主要组分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、Ca、Al、Fe、NH₄+、SO₄2-、NO₃-、Na+、K+、Mg2+和Cl-,其中w（OC）最高,为41.67%~57.91%.②餐饮源排放PM_2.5的PAHs中,3环和4环占比较高,其中芴（Flu）、菲（Phe）、荧蒽（Fla）、芘（Pyr）的质量分数相对其他物质较高.研究显示:餐饮源排放PM_2.5中OC/EC约为15.99~67.61,在一定程度上可以用来表征餐饮源排放;Fla/（Fla+Pyr）和InP/（InP+BghiP）多集中在0.45~0.55之间,或可作为标识餐饮源的特征比值.