Ti/Ru/SnO_2+Sb_2O_5电极的制备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化

通过实验探究了不同Ru掺杂量对Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极电化学性能及表面结构的影响。结果表明:Sb含量10%,溶胶涂覆6层,煅烧温度600℃,煅烧时间1 h条件下,Ru掺杂量为10%的涂层电极的加速寿命最长,为50 min;该条件下制备的电极涂层表面金属氧化物SnO_2的特征峰强度较大,峰形窄;涂层表面光滑,无裂缝。同时用Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极处理垃圾渗滤液MBR出水,Ru掺杂为10%的电极对废水COD去除率最高,为93.33%,电解出水芳香化程度大幅降低,对腐殖质和芳香族化合物的去除效果良好。研究对Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极在实际工业生产中的应用具有指导意义。     

修饰型TiO2锡锑电极的制备及其在钻井废水处理中的应用

为了解决传统锡锑电极电催化氧化效果偏低、涂层易脱落的问题,使用阳极氧化法,在钛基底表面制备垂直生长的二氧化钛纳米管(TiO_2-NTs),然后在此基底上采用电沉积法制备出锡锑电极(TiO2-NTs/SnO_2-Sb)。结果表明,相比没有二氧化钛纳米管的锡锑电极(Ti/SnO_2-Sb),TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的析氧电位从1.9 V增加到2.03 V,电极具有较高的羟基自由基生成能力和更高的电流效率,促进了苯酚的矿化。TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极对实际钻井废水具有较好的脱色效果,COD去除率高达81.4%,且能够有效地改善阳极的"中毒效应"。     

溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2电催化电极的实验研究

本实验采用溶胶-凝胶法,以无机盐SnCl4·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土(Gd)掺杂Sn、Sb溶胶,以钛电极为基材利用该溶胶制备稀土(Gd)掺杂SnO2涂层电极.优化了溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2涂层电极的实验条件,研究了在不同加水量、柠檬酸量、pH值等条件下所制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,对所获得的电极进行了TOC测试及SEM、XRD和XPS等表征,分析并讨论了稀土掺杂对SnO2电极性能的影响机理.结果表明,溶胶-凝胶法制备稀土掺杂SnO2涂层电极是可行的,稀土Gd的掺杂有利于SnO2电极电催化性能的提高,而且不同的加水量、柠檬酸量、pH值对电极性能有一定的影响.本实验条件下,加水量(水与前驱体总量摩尔比)R为36、柠檬酸加入量(柠檬酸与前驱体总量之摩尔比)N为1.0、溶胶pH值为2时所制备的电极降解效果最好,电极最稳定.所获得的电极为纳米涂层电极,其表面涂层中SnO2、Gd2O3等催化活性物质的含量均较高,对苯酚的降解有较好的效果.     

Ti/SnO_2-F新型电极氧化降解全氟辛酸

采用溶胶-凝胶法制备F掺杂的Ti/SnO_2电极,用于水相中全氟辛酸(PFOA)的电氧化降解,实验考察了F或Sb掺杂、煅烧温度、氟掺杂量、老化时间及涂覆次数对PFOA降解效率的影响。结果表明,在煅烧温度为500℃,掺杂比Sn∶F=9∶0.25,老化时间10 d,涂覆20次的条件下,F掺杂的Ti/SnO_2电极性能最好,反应30 min对PFOA的降解率达98%;而在相同电解条件下,Sb掺杂Ti/SnO_2电极降解PFOA效率仅61.7%。因此,F掺杂可有效提高SnO_2电极性能,有效氧化降解PFOA。     

Nd-碳纳米管-PbO2/SnO2-Sb/Ti电极的制备及性能研究

采用热刷涂层法制备了钛载SnO_2-Sb中间层,通过电沉积法得到Nd-碳纳米管(CNTs)-PbO_2/SnO_2-Sb/Ti电极。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对电极的组成、形貌进行了表征,采用接触角分析和电化学方法考察了电极的电化学性能。结果表明,稀土金属掺杂于SnO_2-Sb/Ti中间层可阻隔氧和基体的接触而有效保护钛基,提高电极材料的稳定性、析氧电位和电化学降解苯酚的能力。另外,Nd-CNTs-PbO_2/SnO_2-Sb/Ti可增加阳极材料的憎水性,有利于提高电极的电化学降解效率。     

F掺杂改性及其制备方法优化对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂低温SCR脱硝性能的影响

为提高SCR脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用正交实验的方法制备了一系列氟(F)掺杂V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,并对其进行活性分析,考察了不同氟元素来源(氟钛酸铵、氟化铵)、不同钒元素(V)前驱体(乙酰丙酮氧钒、偏钒酸铵)、钨元素(W)的不同添加方式(W做助剂、W既做载体又充当助剂)、不同载体制备方式(溶胶凝胶法、浸渍法)对催化剂脱硝性能的影响。结果表明,F掺杂改性显著增强了催化剂在200～350℃温度范围内的脱硝性能,其中以乙酰丙酮氧钒为V前驱体,以氟化铵为F源,W既充当载体又做助剂的方式制备出的F掺杂V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂具有最优的脱硝效果,其在空速为10 000 h-1的情况下,在200～350℃的温度反应区间,活性能稳定维持在98%以上。同时采用XPS、BET、TGA、SEM、XRD、Raman一系列表征手段对催化剂的理化性质进行了分析,表征结果表明F元素掺杂提高了活性组分在载体表面的分散度,同时促使了催化剂表面的电荷发生转移,增强了催化剂表面的氧化还原能力,促进了催化剂表面化学吸附氧的生成,增加了还原态V物种与还原态W物种的数量。     

高性能二氧化铅电极制备及降解邻甲酚

为了处理难生物降解有机污染物,制备了聚乙二醇(PEG)改性Ti/Sb-Sn O_2/PEG-Pb O_2电极,分别用线性伏安扫描(LSV)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、计时电流、电极加速寿命等方法对电极性能进行了表征,并以邻甲酚为目标污染物,考察了PEG改性Pb O2电极的电催化氧化性能。研究结果表明,掺杂PEG后,电极的电催化活性以及稳定性均得到提高,PEG最佳掺杂量为9 g/L。在此条件下制备的Pb O_2电极,其析氧电位为2.48 V,强化电极寿命为114 h,是未修饰电极的3.35倍。利用该电极降解邻甲酚模拟废水,邻甲酚去除率随着其初始浓度增加而下降,当初始邻甲酚浓度为100mg/L、溶液初始p H=10、电流密度为10 m A/cm~2时,1.5 h邻甲酚去除率为100%。邻甲酚的降解反应是·OH参与的间接氧化反应,且遵循一级动力学规律。     

不同咪唑基离子液体改性PbO_2电极降解苯酚废水

以5种不同结构的咪唑基离子液体为电沉积溶液的添加剂,采用电沉积法制备了改性钛基PbO_2电极。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)对电极表面形貌、晶体结构进行表征。以苯酚为电催化目标降解物,对不同电极氧化去除苯酚及COD的活性进行考察比较;同时,以水杨酸为捕捉剂,通过高效液相色谱(HPLC)分析技术对不同电极体系中羟自由基(·OH)的生成量进行检测。结果表明,阳离子烷基支链长度及阴离子的改变均会对PbO_2电极的表面形貌、结晶取向及电催化活性产生一定影响,且后者的影响作用较前者更为突出。[Emim]Br和[Emim]PF_6改性电极的电催化活性比较相近,均明显低于[Emim]BF_4改性电极。固定阴离子为BF_4~-,3种不同烷基支链长度离子液体对PbO_2电极活性的改进效果顺序为[Bmim]BF_4[Emim]BF_4[Hmim]BF_4。此外,不同改性电极对苯酚废水COD去除率的高低与·OH的生成量多少一致,表明苯酚的电化学氧化降解主要是由·OH间接氧化引起的。     

TiO_2改性钛基SnO_2电极的制备及性能研究

采用热分解法制备了钛基SnO2(Ti/SnO2)电极和TiO2改性钛基SnO2(Ti/SnO2-TiO2)电极。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)仪,极化曲线和循环伏安测试等方法对改性前后的电极进行表征,并考察电极的电催化氧化能力。结果表明,Ti/SnO2-TiO2电极膜层中存在锐钛矿型TiO2粒子,引入的TiO2使Ti/SnO2-TiO2电极具有比Ti/SnO2电极更粗糙的表面和更大的比表面积,且使电极的析氧过电位由1.7V提高至2.0V。循环伏安测试结果和电催化氧化4-氯苯酚(4-CP)过程均表明,Ti/SnO2-TiO2电极具有比Ti/SnO2电极更高的电催化氧化能力。     

改性Ti4O7阳极对氯霉素的高效电氧化降解

针对传统电化学氧化中阳极是污染物催化氧化的核心,寻找一种具有高析氧电位,高反应活性面积,优良催化活性的阳极是当下亟待解决的问题。为此,选取了亚氧化钛(Ti₄O₇)电极作为基础电极且对其进行过渡金属元素掺杂改性。通过各种表征及降解性能研究发现,所制备改性电极相对于纯Ti₄O₇电极催化性能有所提高。其中,锆(zirconium, Zr)元素掺杂后使得改性电极具有更高的析氧电位和更好的电催化活性。在电流密度为30 mA·cm^-2,初始pH为6.1,电解质为100 mmol·L^-1 Na₂SO₄和10 mmol·L^-1 NaCl的最优条件下,氯霉素的去除率为97.4%。并且该电极具有很好的抗干扰性和稳定性,在不同pH干扰下对氯霉素依然具有较高的降解率(均高于81.1%)。此外,Zr元素掺杂的Ti₄O₇改性电极对氟苯尼考和双氯芬酸钠等药物也具有很好的降解效果...     

沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti涂层阳极性能的影响

实验采用共沉淀法,以无机盐SnC14·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土Gd掺杂SnO2/Ti多组分涂层阳极.研究了用不同沉淀剂制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,以考察沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti阳极性能的影响;并对所制备的涂层阳极进行了SEM、XRD、XPS等表征及阳极极化曲线、循环伏安曲线测试,分析并讨论了沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti阳极性能的影响机理.结果表明,沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti电极性能有较大的影响,在本实验条件,以氨水为沉淀剂所制备的电极电催化性能较好,稳定性能较高.     

La掺杂SnO2/Ti电极电催化降解邻硝基苯酚

采用凝胶一溶胶法制备了La掺杂SnO2/Ti电极并用于邻硝基苯酚废水的电解研究.分析了电流密度、电极距离、溶液初始pH对邻硝基苯酚电解效果的影响,确定了最佳电解条件.结果表明,La/Sn(摩尔比)为0.03,热处理温度为450℃下制备的La掺杂SnO2/Ti电极对邻硝基苯酚的降解效果最好.当电流密度为20 mA/cm2,电极距离为2 cm,溶液初始pH为6～7时,电解180 min后的邻硝基苯酚的降解率可达95.1%.利用液相色谱和离子色谱检测了邻硝基苯酚电解产物,并初步分析了邻硝基苯酚的降解途径.     

Sb、Ce共掺杂SnO2/C/Ti电极对含酚废水的电催化性能研究

采用溶胶-凝胶法合成Sb、Ce共掺杂SnO2/C/Ti电极,经XC-72R炭黑吸附后得到钛基炭载金属氧化物SnO2-Sb(2.5%(质量分数,下同))-Ce(2.5%)/C/Ti电极,利用电化学交流阻抗法(EIS)测试电极的交流阻抗值随电位和不同浓度苯酚的变化情况。结果表明,在不同电位(0.10、0.95、1.01V)时,SnO2-Sb(2.5%)-Ce(2.5%)/C/Ti电极的膜电阻、电化学电阻、总电阻和苯酚氧化阻力随着电位的增加而减小;此外,在恒电位(0.95V)、不同质量浓度(100、200、300mg/L)苯酚溶液的条件下,电极的膜电阻、电化学电阻、总电阻和苯酚氧化阻力随着苯酚浓度的增加而增大。电极在反应过程中表现良好的活性,对苯酚的催化氧化较彻底。     

不同电极降解2-氯苯酚

采用电沉积法制备了4种钛基二氧化铅电极,并与商业化的钛基RuO2电极进行了对比。分别用XRD和阳极极化曲线对电极性能进行了表征,并以2-氯苯酚为目标污染物,考察了6种电极的电催化氧化性能。研究结果表明,以钛板为基体的系列电极的综合性能优于以钛网为基体的相应电极。以β-PbO2为活性外层的二氧化铅电极的综合性能优于以RuO2为活性外层的电极。6种电极对2-氯苯酚降解反应均遵循一级反应动力学规律。其中Ti/α-PbO2/β-PbO2电极析氧电位最高,电催化性能最好,对2-氯苯酚的去除率可达99.3%。     

掺杂改性对Mn-Ce/TiO_2低温SCR催化剂性能的影响

分别掺杂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、Al_2O_3和Si O_2对Mn-Ce/Ti O_2催化剂进行改性,并运用XRD、BET和SEM对改性前后的催化剂进行表征。结果表明,掺杂CTAB改性效果最为明显,在140℃时NOx去除率即达到84%。掺杂Al2O3也有一定的优化效果,而掺杂Si O_2改性效果不明显。BET表征显示,CTAB能明显增大催化剂的比表面积和总孔容。XRD和SEM表征发现,掺杂CTAB未改变催化剂晶相结构和表面形态。     

表面活性剂对钒-氮共掺杂TiO_2的结构及光催化性能的影响

采用不同类型的表面活性剂改性钒-氮(V-N)共掺杂TiO2光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积分析、透射电子显微镜(TEM)、激光粒度分析等多种表征手段,探讨了不同表面活性剂对V-N共掺杂TiO2的晶相结构、形貌、比表面积、孔径分布、团聚指数以及光催化活性的影响。结果表明,使用的几种不同类型的表面活性剂能有效改善V-N共掺杂TiO2的团聚情况,而非离子表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)对V-N共掺杂TiO2团聚的改善能力比离子型表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基苯磺酸钠(DBS))小;使用的几种表面活性剂均能提高V-N共掺杂TiO2的光催化活性,而阳离子表面活性剂(CTAB)改性使得V-N共掺杂TiO2降解苯酚的性能得以显著提高。     

有毒难降解有机物高级氧化电催化电极

在电催化电极的作用下 ,电化学反应和化学催化作用结合 ,导致有机分子的电催化降解。在分析中 ,综述了电催化高级氧化电极研究现状 ,阐述与评价了过渡金属涂层电极、金属氧化物涂层电极、含掺杂半导体涂层电极、金刚石膜电极、三维电极等几个主要方面的研究成果 ,并对今后工作的重点提出了一些意见。     

RuO_2-IrO_2/Ti修饰阳极的制备及电催化降解苯酚的研究

采用涂刷法制备铱、钌摩尔比(Ir∶Ru)分别为1∶2、1∶1和2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极。5g/L苯酚溶液中循环伏安(CV)曲线测试结果表明,Ir∶Ru为1∶2的RuO2-IrO2/Ti修饰电极没有出现明显的氧化峰,而Ir∶Ru分别为1∶1、2∶1的RuO2-IrO2/Ti修饰电极分别在0.83、0.90V处出现明显的氧化峰。0.5mol/L硫酸溶液中的极化曲线测试结果表明,Ir∶Ru分别为1∶2、1∶1、2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极的析氧电位分别为1.20、1.25、1.35V。一定条件下的苯酚降解试验结果表明,160min后Ir∶Ru分别为1∶2、1∶1、2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极的苯酚去除率分别达到74.3%、82.3%和94.6%。可见,Ir∶Ru为2∶1的RuO2-IrO2/Ti修饰电极的析氧电位最高,苯酚去除率最高,电催化效果最好。     

稀土Ce掺杂SnSb复合涂层电极的实验研究

采用涂刷热分解氧化法,把无机盐SnCl4·5H2O、SbCl3和Ce(NO3)3·6H2O以一定的配比溶解在有机溶剂异丙醇中制备涂层液,以钛板为基体,制备多组分的涂层电极.考察了不同掺杂量下制备的电极对生活污水的处理效果,并对稀土Ce掺杂SnSb涂层进行了SEM表征,结果表明,在热处理温度为500℃、稀土掺杂量(原子质量比)为Sn∶Sb∶Ce=100∶10∶1的电极降解效果最好;稀土Ce的掺杂有利于锡锑金属氧化物涂层电极的电化学性能的提高.     

Ce掺杂TiO2-V2O5-WO3催化剂在水泥窑脱硝中的应用

以经Ce掺杂后的TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂为材料,在新型干法水泥生产线窑尾布袋除尘器后进行了低温选择性催化还原(SCR)脱硝中试试验。结果表明,掺杂Ce降低了TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂的起活温度。当烟气流量为10 000m~3/h(空速约5 000h~(-1))、氨水流量为5L/h、烟气温度超过150℃时,脱硝效率可达50%以上。SCR脱硝系统中,5 000h~(-1)空速设计是可行的。Ce适宜作为TiO_2-V_2O_5-WO_3催化剂低温改性助剂。