氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

河流硝酸盐(NO^-₃)浓度及氮和氧同位素组成(δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃)可以辨识河水NO^-₃受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO^-₃来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO^-₃的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)、δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃,辨识不同土地利用方式影响下河水NO^-₃来源及...     

河南省部分市售农用化肥中溶解性离子浓度及同位素组成

农用化学肥料提供作物生长所需营养元素,不能被吸收的组分滞留在土壤中,对周围地表水和地下水水质构成潜在影响.农用化肥中元素含量以及稳定同位素组成常用来衡量和计算其对地表水和地下水硝酸盐和硫酸盐污染的贡献.但农用化肥种类繁多,其水溶性离子浓度及同位素组成尚不清楚.在收集河南省内部分市售农用化肥基础上,通过分析水溶态化肥(1 g农用化肥溶解于1 L纯水)离子浓度及溶解性硫酸盐(SO₄^2-)硫和氧同位素(δ³⁴S和δ¹⁸O)及固体化肥中总氮(TN)含量和氮同位素(δ¹⁵N),说明农用化肥元素和同位素组成特征.结果表明,化肥溶液pH值范围3.6～10.2,均值为6.7±1.5 (n=30,1σ),溶解态SO₄^2-和硝酸盐(NO^-₃)浓度范围分别为4.38～827.29 mg·L^-1和1.34～208.90 mg·L^-1,ρ(SO₄     

长三角城郊冬夏PM2.5中铵盐的形成过程及来源解析

气溶胶铵盐(p-NH⁺₄)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_2.5)中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物，在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NH_x(p-NH⁺₄和NH₃)各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_2.5样品，测定总氮(TN)和p-NH⁺₄的质量浓度及其δ¹⁵N同位素比值，并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟，定量解析了PM_2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明，在冬夏两季SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄均为主要的水溶性离子，占比总和超过70%.PM_2.5、 TN和p-NH⁺     

2020—2021年西安市大气PM2.5中水溶性离子变化特征

用离子色谱法对181份PM_2.5有效样品中NO^-₃、SO₄^2-、NH⁺₄、Cl^-和F^-等5种水溶性离子进行检测分析。结果表明,西安市PM_2.5的年均浓度为(71.04±51.80)μg·m^-3,季节变化特征表现为：冬季>春季>秋季>夏季。五种水溶性离子的年均浓度为(28.24±31.79)μg·m^-3,季节变化特征表现为：冬季>春季>秋季>夏季。各水溶性离子的年均浓度由大到小依次为：NO^-₃>SO₄^2->NH⁺₄>Cl^->F^-。NO^-₃在冬、春、秋三季...     

南京亚微米级颗粒物化学组成的季节变化、粒径分布和来源

于2016～2017年不同季节在南京大学仙林校区采集分粒径的颗粒物样品,分析了粒径≤1.1μm颗粒物(PM_1.1;<0.4、0.4～0.7和0.7～1.1μm)中水溶性离子、碳质组分和元素的浓度.结果表明,受当地扩散条件以及热不稳定组分在高温下挥发分解的影响,PM_1.1、 OC、 NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄浓度均表现出秋冬高、春夏低的特点.而元素碳在春季因工业和道路扬尘贡献的升高达到最大浓度[(1.87±0.98)μg·m^-3].根据丰量组分间的特征比值,南京PM_1.1中的阴离子由NO^-₃、 SO₄^2-和Cl^-主导,碳质组分主要来自化石燃料燃烧及老化过程.随着温度的升高,热不稳定组分NH⁺₄、 NO     

CO2与NO-2/NO-3电催化合成尿素研究进展

CO₂的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一，严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中，通过电催化方法将CO₂转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力，提高碳资源的利用率，助力实现碳中和目标。相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成，电催化共还原CO₂与NO^-₂/NO^-₃生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小，是一种具有工业化应用前景的CO₂利用方式。本论文综述了CO₂与NO^-₂/NO^-₃电催化合成尿素的研究进展，重点从催化剂的设计合成以及C—N耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。设计可以共吸附并还原CO₂与NO^-₃/NO^-₂的材料...     

改进型A2NSBR工艺参数及其除磷脱氮特性

以模拟生活污水为处理对象,在常规A₂NSBR工艺厌氧释磷后插入一段曝气吸磷过程,通过运行条件的优化,寻求解决后续缺氧段中硝酸盐与磷酸盐浓度的匹配问题,并在此基础上研究了改进后A₂NSBR工艺的除磷脱氮特性及其缺氧段的运行控制问题。结果表明：在厌氧释磷后插入一段曝气吸磷过程,控制后续的缺氧搅拌初始ρ(NO^-₃-N)/ρ(PO^3-₄-P)为1.15～1.3时,可以提高系统反硝化除磷过程的稳定性,可避免因ρ(NO^-₃-N)/ρ(PO^3-₄-P)过低而出现“二次无效释磷”现象,并可将pH在线参数由上升转为下降的峰值点,作为在线控制缺氧段反硝化除磷过程结束的依据;取SBR池的充排水比为0.67时,系统能为其缺氧段初提供的NO^-₃-N量仅约为进水NH⁺₄-N的40%;优化后改进型A_2<...     

红枫湖流域农业面源污染治理的生物地球化学垒体系构建初探

在点源污染得到有效控制后,流域内农业面源污染逐渐成为了湖库氮、磷等营养物质外源输入的主要贡献者。本研究选取红枫湖流域农田土壤为研究对象,对其添加改良剂并种植植物来构建生物地球化学垒,并对其氮、磷拦截效应进行了综合评估。研究结果表明,添加Al₂(SO₄)₃、CaCl₂与钠基膨润土显著提高了土壤对NH⁺₄-N、NO^-₃-N和磷的拦截率,降低其流失程度。其中,对土壤添加CaCl₂改性钠基膨润土并种植植被构建的生物地球化学垒,对NH⁺₄-N、NO^-₃-N和磷的综合拦截效果最佳,截留率分别为87%、95%、93%。而添加了FeSO₄的土壤,NO^-₃-N的淋失程度增强,不宜选取。种植植物后,植物生长对土壤中氮和磷有一定的活化作用,导致模拟径流中NH     

遵义市秋、冬季PM2.5中水溶性离子的昼夜变化特征及来源解析

为探究遵义市秋、冬季PM_2.5中水溶性离子的昼夜污染特征及来源,于2020年10月～2021年1月昼(8:00～19:30)和夜(20:00～次日7:30)连续采集遵义市PM_2.5样品,对样品中8种水溶性离子含量进行检测,分析其昼夜浓度变化特征,并利用主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型解析其来源。结果表明：采样期间遵义市水溶性离子的平均浓度为16.89±9.29μg/m³,呈冬季高、秋季低的季节变化特征。NO^-₃、NH⁺₄、K⁺和Cl^-的浓度夜晚高于白天,而SO₄^2-、Ca²⁺和Mg²⁺的浓度则在白天较高。二次离子(NH⁺₄、NO^-₃、SO₄^2-)是遵义市主要水溶...     

沉积物磷酸盐氧同位素技术研究进展与发展前景

磷酸盐氧同位素(δ¹⁸O_P)技术是识别磷来源及迁移转化过程的有效工具。为加深对δ¹⁸O_P技术及其在沉积物领域应用的认识,提高δ¹⁸O_P技术在沉积物领域的应用水平,文章综述了δ¹⁸O_P技术在沉积物中应用的研究进展并展望了发展前景。在沉积物样品δ¹⁸O_P比值测定方法方面,沉积物磷形态分级方法的不统一以及沉积物中大量存在的有机物及杂质离子干扰是制约现阶段沉积物δ¹⁸O_P比值测定的主要瓶颈。在沉积物磷源识别及迁移转化过程探究方面,δ¹⁸O_P技术发挥了独特的技术优势,在磷源定量识别及微生物作用下的磷迁移转化过程方面发挥了重要的工具价值,但仍面临应用基础争议以及应用范围受限等问题。未来沉积物δ¹⁸O_P技术的应用在多环境介质δ¹⁸O...     

辽河盘锦段与河口海域水体氮素分布特征及其与溶解氧的关系

选取辽河盘锦段至河口近岸海域区域进行研究水体中氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮的分布特征及其与溶解氧的关系进行研究。结果表明水中氮素含量高于海水,且氨氮表现尤为突出,可能与水体中溶解氧含量和微生物环境、海水的稀释和迁移有很大关系;河水中氮素与溶解氧的呈显著负相关,而海水中氮素与溶解氧的关系不明显。这可能与海水的质化作用有关。     

林下凋落物去除与施氮对针叶林和阔叶林土壤氮的影响

通过野外模拟试验,选择中亚热带针叶林(杉木林)和阔叶林(浙江桂林和罗浮栲林)森林生态系统,设3个施氮水平CK(对照)、低氮〔30kg/(hm2·a) 〕和高氮〔100kg/(hm2·a)〕及2个凋落物处理,研究施氮对土壤主要形态氮质量分数的影响、动态变化及凋落物在其中的作用. 结果表明:与CK相比,高氮处理可瞬时(3d)提高森林土壤氮质量分数,但施氮后持续效应的影响降低. 与保留凋落物相比,去除凋落物在施氮的持续效应中,可降低阔叶林土壤w(铵态氮)18.2%,而杉木林土壤的氮质量分数则略有升高.去除凋落物下施氮的持续和瞬时效应可增加各种林下土壤的w(硝态氮),其中浙江桂林土壤w(硝态氮)分别增加58.9%和38.2%,罗浮栲林土壤分别增加7.0%和30.0%,杉木林土壤分别增加-17.1%和9.0%. 可见凋落物在施氮连续事件中存在复杂的短期和长期相互影响. 阔叶林土壤w(SON)(SON为可溶性有机氮)较高,并且其微生物w(SON)及其占微生物w(TN)的比例高于杉木林土壤,而杉木林土壤微生物w(铵态氮)及其占微生物w(TN)的比例高于阔叶林土壤.      

废水中氨氮和总氮的相关性分析研究

为了解废水中氨氮和总氮之间的关系,通过近三年濮阳市6个点位废水中的氨氮和总氮的监测数据,分析了氨氮和总氮之间的线性相关性,得出两者之间的线性系数.结果表明:废水中氨氮和总氮的相关关系较好,相关系数为0.927 0,秋季废水中氨氮和总氮的相关关系最好,其次是春季和冬季,夏季两者的相关性稍差,不同的废水监测点位,氨氮和总氮之间的线性关系有一定差别.     

生物炭添加比例及冻融对沟渠土壤氮素淋失的影响

三江平原大规模集约化农业生产活动破坏了土壤养分平衡,加快了营养物质输移过程,而沟渠土壤中高有机物含量有利于营养元素的化学循环.为了研究冻融过程及添加不同比例生物炭对沟渠土壤氮素淋失的影响效果,本研究采用室内土柱模拟淋溶方法,探究了冻融过程及添加不同比例生物炭土壤对淋溶液中铵态氮(NH~+_4-N)和硝态氮(NO~-_3-N)淋失量的影响规律.实验采用400℃烧制的玉米秸秆生物炭,分别按照炭土质量比0、0.75%、1.50%、3.00%的比例施用于沟渠土壤中.结果表明:施加生物炭加快了溶液的淋溶速率;施加生物炭能够增加土壤对氮素的固持,且不同配比生物炭的土壤对铵态氮的固持能力优于硝态氮,添加0.75%生物炭的土壤对硝态氮表现出较好的固持能力;冻融条件下土壤氮素的淋失有所增加,生物炭对氮素的固持能力随着冻融次数的增加也有所降低,在本实验中,当冻融频次为1时,冻融过程对生物炭固持土壤氮素能力的抵消作用最大.     

蚯蚓粪施用对土壤氮含量及形态的影响

采用盆栽试验,研究蚯蚓粪施用量为0 t/hm²(CK)、15 t/hm²(A1)、30 t/hm²(A2)、45 t/hm²(A3)、60 t/hm²(A4)五种处理对土壤氮含量及形态的影响。结果表明,与CK相比,施用蚯蚓粪后土壤有机质、电导率增加,土壤全氮(TN)含量也显著增加,TN含量在2.06~2.56 g/kg之间,平均含量为2.23 g/kg。A2的TN含量(2.56 g/kg)比CK(1.75 g/kg)提高了46.28%。非可转化态氮(NTF-N)含量较高,占TN的89.43%~91.46%,可转化态氮(TF-N)占TN的10.57%~13.54%。不同形态氮含量依次为:有机态及硫化物结合态氮(OSF-N)>铁锰氧化态氮(IMOF-N)>碳酸盐结合态氮(CF-N)>离子交换态氮(IEF-N)。随着蚯蚓粪用量的增加,OSF-N含量呈逐渐增加的趋势,IEF-N、CF-N含量呈先降低后增加的趋势,IMOF-N含量呈先增加后降低的趋势。OSF-N在TF-N中含量最高,是主要的赋存形态,说明可转化态氮的活性比较稳定,不易流失造成土壤-水体体系污染。TN和NTF-N含量之间呈显著正相关,说明NTF-N是TN的主要组成部分,NTF-N对TN贡献较大。本研究表明蚯蚓粪施用对土壤氮含量及形态影响较大。     

利用石生苔藓氮含量与氮同位素探讨江西省大气氮沉降量和来源

2009～2010年在江西省“R>”型酸控区11个地区采集了107个石生细叶小羽藓样品. 通过分析苔藓氮含量和氮同位素组成,以反映大气氮沉降强度和空间分布特征,并甄别大气氮的主要来源. 结果表明,江西省不同地区苔藓平均氮含量变化范围为2.46%～3.48%. 整体上呈现赣西北偏高、赣东南偏低的特点,反映出江西省大气氮沉降水平由北向南逐渐递减的空间分布特征. 江西省城市市区苔藓氮含量（2.79%～3.48%）明显高于郊区氮含量（2.46%～2.74%）,说明市区大气氮沉降量高于郊区氮沉降量. 苔藓平均氮同位素均为负值［(-1.96±1.30) ‰～(-9.74±0.25)‰］,并且市区比郊区明显偏负. 市区苔藓偏负的氮同位素值（-5.51‰～-9.74‰）指示了城市污水和人畜排泄物为主要的氨源,而郊区氮同位素值（-4.81‰～-1.96‰）反映出农业活动氨源的贡献. 本研究为大气氮沉降的生态环境效应提供基础资料.     

环境样品保存过程中氮的转化规律

通过对环境样品保存过程中NH3-N、NO2-N、NO3-N及总氮的测定来研究水样中氮转化规律,找出三氯在一定条件下相互转化规律关系,提高环境样品中三个分析项目的分析准确性,正确反应环境样品中的真实情况。对于认识水体中氮的循环,防止水体污染,保护水域环境,充分利用开发水资源有着十分重要的意义。     

农田施用水葫芦对水稻氮素吸收利用的影响

以粳稻品种运2645为供试材料,设计农田施用水葫芦(将晒干水葫芦按4 500 kg·hm-2农田施用)、不施用水葫芦处理和施N量为120 kg·hm-2(LN)、240 kg·hm-2(NN)处理,研究其对水稻不同生育时期N素含量、N素吸收、N素分配和N素利用效率的影响.结果表明:①农田施用水葫芦使水稻不同生育时期植株...     

苏州河网区河道上覆水与底泥中氮素形态分布特征

以苏州河网区河道为研究对象,分布式采集10个采样点,分析水质状况和底泥中氮素形态与含量及其剖面分布,以探讨上覆水和底泥中各形态氮的相关性. 结果表明:上覆水中ρ(总氮),ρ(总磷)及ρ(COD_Cr)均超标,水质呈弱碱性,ρ(硝态氮)(1.10～2.39 mg/L)均高于ρ(铵态氮)(0.30～1.70 mg/L),80%的采样点水质为劣Ⅴ类,水质污染严重,且以氮污染为主;底泥中w(总氮)为2.78～6.30 g/kg,其随沉积深度的增加而减少,说明河道污染负荷有逐年加重的趋势;底泥中w(铵态氮)为37.2～228.0 mg/kg,其随沉积深度的增加而增加,说明铵态氮的沉积量在逐年减少;底泥中w(硝态氮)为13.1～69.4 mg/kg,其在各点的剖面变化趋势不尽相同,这可能与河道水体流动性较大有关. 相关性分析和空间关系分析显示,虽然上覆水中各形态氮含量和底泥表层中各形态氮含量点位对应的关系不显著,但在空间上存在一定的关联性,即由于水体的流动性,使得底泥到上覆水的氮含量高值区有从东向西迁移的趋势.      

脱甲河农业流域土壤沉积物氮素时空分布与N2O释放

为研究脱甲河农业小流域氮素输出特性,运用流动注射仪法和顶空平衡-气相色谱法于2015年4月—2016年1月对流域内4级河段(S1、S2、S3和S4)稻田-岸坡-河底沉积物土壤铵态氮(NH_4~+-N)、硝态氮(NO_3~--N)及水体溶存氧化亚氮(N_2O)浓度进行了连续10个月的监测,并利用双层扩散模型法对水系N_2O排放通量进行了估算.结果表明:脱甲河流域稻田-岸坡-河底沉积物NH_4~+-N含量逐渐升高,NO_3~--N含量逐渐降低,其中,岸坡及河底沉积物土壤中的氮主要以NH_4~+-N形式为主,均值分别为(7.38±0.62)mg·kg-1和(16.49±1.70)mg·kg~(-1);稻田土壤和脱甲河水体中的氮主要以NO_3~--N为主,均值分别为(7.40±0.81)mg·kg~(-1)和(1.55±0.03)mg·L~(-1).水体溶存N_2O浓度范围在0.005~7.37μmol·L~(-1)之间,均值为(0.54±0.05)μmol·L~(-1);扩散通量在-1.11~1811.29μg·m~(-2)·h~(-1)之间,均值为(130.10±12.04)μg·m~(-2)·h~(-1),每年向大气输出的N_2O量为11.40 kg·hm-2.其中,在早稻生长初期和早晚稻收割、栽种交替时段N_2O输出量达到高峰.空间上,N_2O扩散通量表现为S1S4S3S2,S1级河段显著低于其他3级河段(p0.01).相关分析表明,脱甲河表层水体N_2O扩散通量与NH_4~+-N(r=0.87,p0.01)、NO_3~--N(r=0.80,p0.01)和水温(r=0.57,p0.01)呈显著正相关,流域内稻田-岸坡-河底沉积物及水体NH_4~+-N和NO_3~--N浓度间相关性不显著.脱甲河农业小流域氮素流失主要包括稻田-岸坡-河底沉积物中铵态氮、硝态氮及水体中N_2O,在水稻栽种期间出现高峰,存在较大氮素流失风险,因此,开展农业小流域氮素流失研究对区域氮素周转及农业生产活动具有重要的指导意义.