氮和氧同位素示踪云台山地表水硝酸盐来源

多年监测发现,5A级风景旅游区云台山水中总氮超标.为了摸清其不同形态氮含量水平并识别氮污染来源,本研究分别于丰水期(2021年9月、2022年6、7月)、平水期(2021年11月)和枯水期(2021年12月、2022年2月)采集云台山马鞍石水库表层和深层水及其上游河流表层水样品共58个,测定并分析了水化学参数(TN、NO3--N、NH4+-N和Cl-)的浓度和硝酸盐氮氧稳定同位素(δ15N-NO3-、δ18O-NO3-),同时利用SIAR同位素模型定量解析了水库及其上游河流中NO3-源的贡献.结果表明,马鞍石水库及其上游河流水中ρ(TN)、ρ(NO3--N)、ρ(NH4+-N)变化范围分别为 1.86～6.4、1.40～4.19、0～0.45 mg·L-1,ρ(NO3--N)/ρ(TN)变化范围为 44.08％～99.3％,均值为 79.84％,硝态氮是氮的主要存在形态.δ15N-NO3-和 δ18O-NO3-变化范围分别为-9.12‰～8.49‰和-0.58‰～13.62％o,水库 δ15N-NO3-和 δ18O-NO3-值在平水期最高.δ15N-NO3-、δ180-NO3-值和n(NO3-)/n(Cl-)与Cl-物质的量浓度的关系指示水库及其上游河流NO3-主要来源于化肥和土壤氮.SIAR同位素模型结果表明,丰水期、平水期和枯水期土壤氮的贡献分别为48.5％、41.5％和22.4％,化肥的贡献分别为25.8％、22.9％和62.7％.     

无定河流域地表水硝酸盐浓度的时空分布特征及来源解析

无定河流域作为黄河的一级支流,其水生态环境质量深刻影响着黄河流域生态保护与高质量发展.为识别无定河流域硝酸盐污染来源,对2019～2021年期间无定河的地表水样品进行了采集,探究了流域地表水体硝酸盐浓度的时空分布特征及影响因素,借助水化学方法、氮氧同位素示踪技术以及MixSIAR模型定性和定量地确定了地表水硝酸盐各来源及其贡献率.结果表明,无定河流域硝酸盐浓度存在显著时空差异.时间上,丰水期地表水NO^-₃-N浓度均值高于平水期;空间上,下游地表水NO^-₃-N浓度均值高于上游.地表水硝酸盐浓度的时空差异主要受降雨径流、土壤类型以及土地利用类型的影响.无定河流域地表水丰水期硝酸盐的主要来源是生活污水及粪肥、化学肥料和土壤有机氮,其贡献率分别为43.3%、 27.6%和22.1%,降水的贡献率仅占7.0%.不同河段地表水硝酸盐污染源贡献率存在差异,上游土壤氮贡献率明显高于下游,为26.5%;而下游生活污水及粪肥的贡献率明显高于上游,为48.9%.可为无定河乃至干旱及半干旱地区的河流硝酸盐来源解析和污染治理...     

基于氮氧同位素的入海河流硝酸盐来源差异化分析

陆域氮通量输入是河口氮负荷的首要来源,引发富营养化和低氧等生态环境问题,系统识别入海河流的氮来源是河口氮管控的前提. 基于对环渤海辽宁省、河北省的12条入海河流179个点位的氮氧同位素特征分析,系统识别了河流的硝酸盐来源,并结合稳定同位素（SIAR）模型定量计算各污染源对河流硝酸盐的贡献率. 结果表明,研究区硝酸盐的转化主要以硝化作用为主. 对12条河流,动物粪便及污水的贡献率范围为13.9%~90.1%,土壤氮的贡献率范围为4.3%~54.0%. 此外,沧州市廖家洼河、宣惠河和南排河的农业化肥贡献率较高,为25.2%~64.4%. 总体而言,这12条河流的氮通量受人类活动干扰强度大,且不同河流的硝酸盐主要来源存在差异,应有针对性地采取差异化的氮污染源管控措施.     

滇池流域硝酸盐污染的氮氧同位素示踪

滇池流域硝酸盐污染严重,厘清其来源对硝酸盐污染治理至关重要。本研究在滇池流域收集河水、湖水、井水、雨水样品,分析了无机氮浓度和硝酸根氮、氧同位素比值。总体上,硝酸盐浓度变化范围较大,从低于检测限到高达13.44mg-N/L,显示流域硝酸盐污染存在较大的空间差异。最高浓度出现在流域南部农田区的井水中,井水样品的氮、氧同位素数据大部分落在化学肥料和大气干湿沉降区,表明农业面源和大气输入对流域浅层地下水产生了污染,污染的浅层地下水又是湖泊水体的一个潜在污染源。流域内河流硝酸盐浓度变化范围较大,总体污染程度高于滇池湖泊水体,氮、氧同位素组成表明大部分河流中硝酸盐来自生活污水和人畜粪便。滇池水体的硝酸盐氮、氧同位素组成和河流的相似,说明人畜粪便和生活污水是主要来源。湖泊水体硝酸盐浓度从南向北有逐渐增加的趋势,这与滇池北部紧邻城区（生活污水）、流域南部主要为农田区（面源污染）的空间格局是一致的。总体上,滇池水体的硝酸盐主要来自城市生活污水,农业面源和大气输入。通过地下水途经进入湖泊主要发生在流域南部地区,具体的贡献份额还需要进一步的计算。     

氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸盐来源

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不同污染源的贡献率.结果表明:①硝态氮和氨氮是屈原垸平江河段地表水无机氮的主要赋存形态,时间上,硝态氮浓度在丰、枯水期间无显著差异(p>0.05),而丰水期氨氮浓度平均值高于枯水期;空间上,垸内硝态氮浓度显著低于垸外(p<0.01),而氨氮浓度显著高于垸外(p<0.01).②MixSIAR模型结果表明,化肥、土壤有机氮、水产养殖废水、粪肥和污水是研究区地表水硝酸盐的主要来源,对丰水期地表水中硝酸盐的贡献率分别为 33.0%、32.6%、19.4%和 11.7%,对枯水期的贡献率分别为 26.7%、31.2%、21.5%和 16.9%,而大气沉降对地表水中硝酸盐来源贡献较小,仅为 3.5%.③研究区地表水硝酸盐转化过程主要以硝化作用为主,未发生明显的反硝化过程.研究显示,研究区地表水硝酸盐污染主要受农业面源污染的影响,污染物主要来源于土壤有机氮、化肥及水产养殖废水,硝酸盐污染防治应考虑化肥使用效率和水产养殖废水处理.     

运用硫同位素、氮氧同位素示踪里湖地下河硫酸盐、硝酸盐来源

为揭示里湖地下水水质的时空变化规律,结合硫同位素及氮氧同位素分析水质变化原因,为开发和保护岩溶水资源提供科学依据.于2010年1月至12月,2014年5月、10月对里湖地下河进行监测,分析其常规水化学组成及δ34S-SO2-4、δ15NNO-3、δ18O-NO-3特征.结果表明:1地下河水化学类型为HCO3-Ca型,受到大气降水、人类活动等影响,各离子表现出明显的时空变化规律;2自污水处理厂运营以来,地下河中硫酸盐浓度略有降低,但仍然偏高,与2010年相比,硝酸盐污染加剧.受人类活动影响上游拉易洞、南丹河,中游凉风洞、甘田坝等地硫酸盐、硝酸盐浓度较高,下游小龙洞处浓度较低;3地下河δ34S-SO2-4值在-4.12‰~-0.93‰之间,通过与潜在硫源的δ34S比对,推断由工业和居民生活燃煤产生的大量硫氧化物引起雨水酸化,以酸雨的形式向当地地下水输入大量SO2-4;4δ15N-NO-3值在0.26‰~11.58‰之间,平均为7.61‰,δ18O-NO-3在-2.33‰~21.76‰之间,平均为9.38‰,结合硝酸盐氮氧同位素组成分析,认为土壤氮、人畜粪便和污水是研究区硝酸盐的主要贡献者,也是地下水中硝酸盐污染加剧的主要原因.     

基于水化学及稳定同位素的岩溶山区城镇水体硝酸盐来源示踪

由于岩溶水文系统的地球化学敏感性和脆弱性,岩溶地下水NO3-污染已成为世界范围普遍存在的环境问题,而岩溶山区地下水硝酸盐来源解析对于保障区域供水安全和人体健康具有重要意义.因此,本文选取贵州中部典型岩溶山区城镇主要供水流域地表水和地下水为研究对象,基于土地利用类型,联合水化学分析及δ15N-NO3-、δ18O-NO3-...     

碳氮氧同位素解析典型岩溶流域地下水中硝酸盐来源与归趋

利用多同位素(C、N和O)和水化学方法解析贵州八步地下河流域水体中硝酸盐(NO3-)来源与转化过程,利用SIAR模型定量计算NO3-不同输入端的贡献比例.结果表明,研究区地下水NO3-污染严重,近38％的地下水样品NO3-超过饮用水限值.地下水的δ15N-NO3值介于2.3‰～30.33‰,均值9.68‰,δ18O-N...     

基于硫酸盐硫同位素的伊洛河流域河水溶解性重金属来源

借助伊洛河河水硫酸盐硫同位素（δ³⁴S_SO4）和溶解性重金属含量水平,研究伊洛河流域不同形式人类活动对河水溶解性重金属的影响.结果表明：伊洛河流域上游干流和支流河水溶解组分受金属矿山开采废水影响较大,洛河河水中溶解性硫酸盐浓度（SO₄^2-）和δ³⁴S_SO4均值分别为（173±108）mg/L和（3.1±2.1）‰（n=8）,河水中Co、Fe、Mn、Ni、Zn、Mo、Cd、Pb和U等含量较高,伊河河水中SO₄^2-和δ³⁴S_SO4均值为（169±89）mg/L和（3.7±1.2）‰（n=6）,河水中Cr、Co、Fe、Ni、Zn、Mo、Cd、W、Hg、Pb和U等含量较高.伊洛河流域下游河水溶解性重金属受生活污水和工业废水影响较大,洛河河水中SO₄^2-和δ³⁴S_SO4均值分别为（121±30）mg/L和（9.4±0.8）‰（n=4）,河水中V、Cr、Ni、As、W和Hg等含量较高,伊河河水中SO₄^2-和δ³⁴S_SO4均值分别为（122±22）mg/L和（10.5±2.4）‰（n=3）,河水中V、U、Ni和As等含量较高.伊洛河流域源头河水溶解性重金属含量低,河水溶解组分来自大气降水,河水δ³⁴S_SO4值范围为（6.7‰~8.2‰）.伊洛河流域河水溶解性重金属含量以及δ³⁴S_SO4值具有一致的空间差异性,δ³⁴S_SO4可以很好地说明河水中溶解性重金属以及硫酸盐来源.     

渭河流域关中段地下水硝态氮来源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源及迁移转化特征,本文在水化学分析的基础上结合氮氧稳定同位素技术及SIAR模型对渭河流域关中段地下水补给来源、地下水中氮污染特征进行了判断.结果表明,渭河流域关中段地下水的主要水化学类型为HCO₃-Ca+Mg型,地下水由降水快速入渗补给和地表水入渗补给.地下水氮污染以硝态氮形式为主,在所采集的34个地下水水样中,硝态氮含量的变化范围为0.154~36.717mg/L,平均含量为6.17mg/L,其中硝态氮含量超过Ⅲ类地下水标准的采样点共有2个,超标率为5.9%.氮循环的主导作用为硝化作用.地下水δ¹⁵N-NO₃^-含量的变化范围为+6.08‰~+16.42‰,δ¹⁵O-NO₃^-含量的变化范围为+9.38‰~+12.514‰,硝态氮污染主要受到人类活动的影响,土壤有机氮、粪便及污废水和大气沉降是地下水硝态氮的主要贡献者,平均贡献率分别为44.65%、40.03%和15.32%.     

十堰城区地表水-地下水水化学特征及硝酸盐来源

水体硝酸盐污染是世界性的环境问题,识别硝酸盐来源对保障水资源可持续利用具有重要意义.利用多种水化学指标与硝酸盐氮氧同位素(δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-)对十堰水体水化学特征进行分析,识别水体中硝酸盐来源,并利用SIMMR模型计算水体硝酸盐不同污染来源的贡献率.结果表明,研究区地表水及地下水的水化学类型以HCO₃-Ca·Mg型为主,水体中硝酸盐的形成主要受硝化作用影响,反硝化作用不明显.水体中硝酸盐的主要来源为大气沉降、化肥、土壤氮、粪便和污水. SIMMR模型输出结果显示,粪便和污水、大气沉降、化肥和土壤氮对研究区地表水硝酸盐的贡献率分别为43.1%、2.2%、43.3%和11.4%,对地下水硝酸盐的贡献率分别为37.2%、9.4%、28.3%和25.1%,地表水硝酸盐的主要污染源是化肥、粪便和污水,地下水硝酸盐的主要污染源是粪便和污水.     

利用氮氧同位素解析赤水河流域水体硝酸盐来源及其时空变化特征

赤水河流域作为长江上游重要的水源涵养区,其生态环境状况及水环境质量备受关注。为了了解流域河水氮素来源,本次研究利用硝酸盐稳定同位素(~(15)N、~(18)O)示踪技术并结合流域土地利用类型空间分布分析了赤水河流域丰水期与枯水期干流及主要支流河水硝酸盐来源与转化过程。结果表明,流域水体NO_3~-浓度具有明显的时空变化,其中丰水期NO_3~-浓度要高于枯水期,喀斯特区域的NO_3~-浓度要高于非喀斯特区域。流域干、支流水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-季节性差异明显,丰水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较大,干流差异较小,而枯水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较小,干流差异较大。结合氮氧同位素和土地利用信息发现,丰水期支流NO_3~-受其土地利用方式的影响,其来源具有多样性;干流NO_3~-浓度则主要受支流混合作用影响。枯水期干流NO_3~-受流域人为活动影响较为显著,点源输入造成水体氮同位素分布范围较宽,主要来源表现为生活污水和土壤有机氮;而支流NO_3~-多表现为土壤有机氮来源,部分支流受流域内城镇影响,生活污水对河流NO_3~-贡献较大。流域水体氮污染控制应以农业面源氮流失为主,同时严格控制点源污染的输入。     

黄土高塬沟壑区典型城郊流域地表水硝酸盐来源示踪

随着工农业的快速发展,地表水硝酸盐污染已成为黄土高原地区严重的环境问题之一.以黄土高塬沟壑区典型城郊流域砚瓦川为研究区,采用水化学分析方法和氮氧双稳定同位素技术,并结合SIAR模型,定量识别旱季和雨季研究区地表水硝酸盐不同污染源的贡献率,阐明不同污染源季节性差异的主要原因.结果表明,流域地表水无机氮主要以NO₃^--N和NO₂^--N形态存在,NO₃^--N和NO₂^--N雨季浓度平均值均高于旱季,而NH₄⁺-N则呈现相反特征;流域内地表水硝酸盐的转化过程主要以硝化作用为主,雨季其主要来源是粪肥污水,而旱季主要为粪肥污水和土壤氮淋溶,铵肥次之;不同污染源对流域地表水硝酸盐的贡献比例具有显著的季节性差异,旱季与雨季城镇污水排放的贡献比例均为最高,分别为31.40%和65.66%,且雨季污水排放对NO₃^-的影响远高于旱季,夏季居民用水增加导致大量污水排放至流域内是引起这一现象的主要原因.     

浐河、灞河硝酸盐端元贡献比例——基于硝酸盐氮、氧同位素研究

近年来,河流氮污染一直是生物地球化学领域研究的热点问题。然而,识别水体硝酸盐来源、端元贡献比例及其在水体中存在生物转化(硝化、反硝化)过程,仍旧是氮循环研究的难点问题。本研究选取流经西安市的两条河流——浐河和灞河,测定其河水溶解态硝酸盐氮、氧同位素组成,并结合Bayesian同位素混合模型,有效识别了两条河流从源头到汇入渭河河口处,氮素来源的变化,同时,定量分析了其贡献比例的变化。结果显示,河流源头附近,土壤有机氮是河流硝酸盐主要来源,其贡献比例接近30%;河流中游,由于沿河农业活动的增加,同位素指示河流硝酸盐主要来源转化为化学肥料,其贡献比例接近25%;河流下游,由于城市用水的汇入,硝酸盐氮、氧同位素值偏正,主要位于污水及粪肥区间,指示硝酸盐含量较高的生活污水及工业废水的输入,其贡献比例能达到30%以上。通过本研究,研究者定性及半定量的区分和浐河、灞河氮素来源,为今后有效控制氮污染提供了理论基础。     

基于多同位素的不同土地利用区域水体硝酸盐源解析

不同的土地利用类型对所在流域内的水质产生不同的影响.本研究选取典型城市河流(京杭运河杭州段)和典型山林农业区河流(余英溪)为研究对象,利用多同位素技术(δD-H2O,δ18O-H2O,δ15N-NO3-和δ18O-NO3-)结合稳定同位素(stable isotope analysis in R,SIAR)模型,对运河...     

氮氧同位素示踪南昌秋冬季降水中NO3-来源及其贡献

为确定南昌市秋冬季降水中硝酸盐来源及贡献,于2016年9月1日至2017年2月28日对南昌地区雨水进行采集,分析了其化学组成及NO₃^-同位素组成并利用贝叶斯混合模型对NO₃^-四种潜在来源贡献进行计算.结果显示NO₃^-浓度范围为7.3~99.5μmol/L,平均值为36.1μmol/L;δ¹⁵N-NO₃^-变化范围为-6.0‰~+8.3‰,平均值为-0.8‰,两者均呈现冬季高秋季低的变化趋势.NO₃^-浓度季节性变化可能是受到降雨量等因素的影响,而δ¹⁵N-NO₃^-变化可能是冬季降水中机动车尾气排放偏高和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果.同位素及贝叶斯混合模型源解析结果表明,南昌市降水中NO₃^-主要来源于生物质燃烧（32.5%）、机动车尾气排放（30.8%）和煤燃烧（23.1%）,三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧释放均超过30%,这可能与近年来机动车快速增加和秋冬季野外生物质大量燃烧有关.煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,这可能与近年我国减排措施有关.     

黄河流域内蒙古段水化学同位素特征及水体转化关系

以黄河流域内蒙古段为研究区,于2021年7月（丰水季）和10月（枯水季）采集降水、黄河干流、黄河支流与季节性河流、乌梁素海、哈素海、岱海、灌区渠系和地下水等水样,测试不同类型水体的水化学组成和氢氧同位素值.综合运用Piper三线图、Gibbs图、离子比例和MixSIAR混合模型等研究方法,分析了黄河流域内蒙古段水化学演变规律,并揭示降水、地表水和地下水的转化关系.结果表明,研究区地下水和地表水均偏弱碱性,水体中优势阴离子为Cl^-,优势阳离子为Na⁺,地表水水化学类型以Cl ·SO₄-Na ·Mg和SO₄ ·HCO₃-Na ·Mg为主,地下水水化学类型以Cl ·SO₄-Na ·Mg和SO₄ ·HCO₃-Na ·Ca.地下水Ca²⁺和Mg²⁺主要来源于硅酸盐和蒸发岩的溶解,地表水Ca²⁺和Mg²⁺主要源于碳酸盐岩溶解,且水中碳酸和硫酸参与了碳酸盐矿物和硫化矿物溶解的过程,不同水体Na⁺和Cl^-均受人为污染源的影响.受季节效应影响,地表水和地下水δD和δ¹⁸ O丰水期较枯水期高,研究表明,地表水在接受大气降水补给后受到了蒸发分馏作用的影响,地下水补给源复杂.MixSIAR模型揭示出,研究区地表水是地下水的主要补给来源,占总补给量的52.4%~62.2%,大气降水是地表水的主要补给来源,占总补给量的85.4%~97.1%.