乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现"单峰"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析

2019年夏季,在济南市城区开展了大气臭氧(O3)及其前体物[挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)]的综合观测研究,观测发现,日最大8h φ(O3)均值为(103.0±14.5) ×10-9,φ(NOx)平均值为(16.7±11.3) ×10-9,VOCs的体积分数和活性水平分别为(22.4±9.4)×10-9...     

广东省区域臭氧污染过程三维输送特征分析与定量来源解析

使用WRF-CMAQ模式模拟广东省2021年3月25～27日区域O₃污染过程,模拟效果良好.在珠三角范围内O₃污染消退时,韶关市出现了异常O₃污染.以韶关为主要关注对象,针对珠三角地区向韶关的O₃输送过程进行分析与研究,利用CMAQ模式中的过程分析(PA)与来源解析(ISAM)对污染传输与发展过程进行定量评估.结果表明:3月25日珠三角地区产生的O₃污染气团在高空残留,25日夜间至26日上午输送至韶关并下传,高空水平输送至韶关上空的O₃有66.1%下传,物理输送过程起主导作用;26日来自广州、东莞、清远、佛山的O₃比25日增加了12倍,区域输送是韶关市异常O₃污染的主要贡献,广州市与东莞市是区域输送的主要源地;韶关市地处盆地,易受到域外输送影响,O₃污染防治应注重区域的协同减排,联防联控.     

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧(O3)和NO2的时空演替格局及污染来源,取2014 ～2017年市域18个区县(市)的O3、NO2和气象要素资料(温度、湿度、风速、降水、日照),及2017年夏季挥发性有机物(VOCs)数据,采用网络分析(network analysis)、空间插值(IDW)、Moran模型及后向轨迹方法,对市域...     

青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析

近年来,青岛市夏季臭氧(O_3)污染逐渐严重,深入分析青岛的O_3变化特征和重污染形成机理对该地区大气污染防治具有重要意义.本文基于青岛大气监测站2017年6月1—20日的O_3小时浓度数据,分析了发生在青岛沿海地区的一次持续O_3重污染过程的特征,并利用数值模式进行成因分析.结果表明,本次污染过程10个监测站日最大8 h平均臭氧浓度超标率达到30%～45%,超标倍数为0.20～0.51,单站小时浓度峰值可达390μg·m~(-3).同时,利用WRF-CMAQ模型对O_3重污染过程进行了数值模拟、过程分析和敏感性试验.结果表明,WRF-CMAQ具有模拟臭氧重污染的能力,6月8—9日、15—16日O_3重污染主要是外部输送导致,可能的机制是上游高空的高浓度O_3沿气团轨迹传输,随下沉气流聚集在青岛西南部海面,随后由近地层西南向海风水平输送至青岛沿岸,而6月17日O_3重污染产生的首要因素是局地光化学生成.本次臭氧污染期间,青岛大部分时间都处于前体物非敏感区,且覆盖范围广.2017年6月1—20日青岛沿海地区的臭氧污染事件大部分归因于区域传输,因此,应该加强区域联防联控,减少区域传输对城市臭氧浓度的影响.     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

2021年夏季新乡市城区臭氧超标日污染特征及敏感性

基于2021年6～8月新乡市市委党校站点观测的挥发性有机物(VOCs)、常规空气污染物和气象参数,采用基于观测的模型(OBM)对臭氧(O₃)超标日的O₃敏感性和前体物的管控策略进行了研究.结果发现,O₃超标日呈现高温、低湿和低压的气象特征.在臭氧超标日,O₃及其前体物的浓度均有上升.臭氧超标日的VOCs最高浓度组分为含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃,臭氧生成潜势(OFP)和·OH反应性最大的VOCs组分为OVOCs.通过相对增量反应性(RIR)分析,新乡6月O₃超标日臭氧生成处于VOCs控制区,7月和8月处于VOCs和氮氧化物(NO_x)协同控制区,臭氧生成对烯烃和OVOCs最为敏感.6月各前体物的RIR值在一天中会发生变化,但始终保持为VOCs控制区;7月和8月在上午为VOCs控制区,中午为协同控制区,下午分别为协同控制区和NO_x控制区.通过模拟不同前体物削减情景,结果表明削减VOCs始终有利于管控臭氧,而削减NO_x     

河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

热带气旋对海南岛臭氧污染的影响分析

基于2015～2020年西北太平洋生成的181个热带气旋资料,海南岛18个市县臭氧(O₃)小时浓度数据和气象观测资料,分析了热带气旋对海南岛O₃污染的影响.结果表明,近6年共有40个(22.1%)热带气旋的生命期间海南岛出现了O₃污染天气,热带气旋生成个数偏多的年份,O₃污染天数也偏多,其中2019年污染天数最多最严重,高污染(≥3个市县超标)天数高达39 d(54.9%).高污染(HP)类热带气旋有逐年增多趋势,趋势系数和气候倾向率分别为0.725(通过95%信度检验)和0.667个·a^-1.热带气旋强度与海南岛O₃最大8 h滑动浓度平均值(O₃-8h)成正相关关系,其中在台风(TY)等级,HP类热带气旋占所有样本数的比例高达35.4%.热带气旋路径聚类分析表明,南海生成影响型(A类)热带气旋生成个数最多,共有67个(37%),同时最容易造成海南岛出现大范围和高浓度的O₃污染,A类热带气旋中HP的个数和海南岛ρ...     

2019年秋季海南省4次臭氧污染过程特征及潜在源区分析

基于2019年秋季海南省空气质量和气象监测数据,结合相关分析、HYSPLIT后向轨迹模型、PSCF （潜在源贡献因子）和CWT （浓度权重轨迹）等分析方法对海南省4次O₃污染过程特征及潜在源区进行深入分析.结果表明：①过程1和过程3分别发生在9月21~30日和11月3~11日,持续时间达到了10 d和9 d,ρ（O₃-8h）（最大8 h平均）分别为145.52 μg ·m^-3和143.55 μg ·m^-3.过程2和过程4出现在10月18~21日和11月20~25日,持续时间为4 d和6 d,ρ（O₃-8h）分别为130.79 μg ·m^-3和115.46 μg ·m^-3.②气压偏高,降水偏少,相对湿度偏低,日照时数偏长和太阳辐射偏强,是造成海南省出现O₃污染天气的有利气象条件.偏北风风场控制下有利于O₃-8h浓度上升,不同风速大小会影响海南省O₃-8h浓度高值区分布.③ O₃污染较为严重的过程1和过程3的影响气流发散度较大,有来自内陆地区和东南沿海地区两支气流,而O₃污染较轻的过程2和过程4的影响气流较为集中,多为东南沿海气流.④潜在贡献源区分析表明,浙江省、江西省、福建省和广东省等地是2019年秋季海南省O₃污染外源输送的主要源区,其中珠三角地区和广东省西部WPSCF值和WCWT值分别为大于0.36和大于90 μg ·m^-3.     

台风“浪卡”过程对海南岛臭氧污染的影响分析

为了探讨2016号台风“浪卡”对海南岛臭氧(O₃)浓度的影响,选取了2020年10月10～14日海南岛逐时空气质量监测数据、气象要素数据、ERA5再分析资料和“葵花8号”红外亮温TBB产品,采用相关分析和后向轨迹模拟方法进行深入讨论.结果表明,10月11～13日台风过程期间均有市县O₃最大8 h滑动浓度平均值[ρ(O₃-8h)]超标,海南岛平均ρ(O₃-8h)峰值出现在10月12日,为130.15μg·m^-3,共有4个市县O₃-8h浓度超标,其中临高县达到了全岛最高值,为198.44μg·m^-3.台风过程期间海南岛小时O₃浓度与降水量、相对湿度和风速呈负相关关系,与气压和气温呈正相关关系,其中与降水量、气压和相对湿度的相关系数通过了99.9%的信度检验.我国东南部沿海省份是海南岛此次O₃污染的主要贡献源区.受西太平洋副热带高压(副高)内部的下沉气流和台风“浪卡”外围下沉气流共同影响,源区大气...     

乌海市高分辨率大气污染源排放清单构建及其在臭氧污染成因探究中的应用

乌海市是我国典型的煤焦化工业基地,大气污染物排放总量较大且近年来夏季O₃污染问题逐渐突出,明确大气污染物排放特征,探究O₃污染形成机制是客观认识其O₃污染现状,科学制定污染控制措施的基础.基于"系数法"采用自下而上的方式构建了2018年乌海市高分辨率大气污染源排放清单（HEI-WH18）,利用WRF-Chem对HEI-WH18的适用性和准确性进行评估,并结合模式诊断模块探究了乌海市夏季O₃污染形成的原因.排放清单结果表明,2018年乌海市SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5、VOCs、NH₃、BC和OC的排放总量分别为65943、40934、172867、159771、47469、69191、1407、1491和1648 t ·a^-1.与MEIC清单相比,利用HEI-WH18能更好地捕捉到O₃及其前体物的排放变化规律和量级,适用于乌海市夏季O₃的模拟及其来源分析研究.从O₃及前体物的空间分布来看,乌海市海勃湾城区白天为O₃高值区,3个工业园区无论白天和夜间均为O₃低值区和NO₂高值区,CO的空间分布特征与煤层及矸石堆自燃源一致.根据对O₃污染过程的诊断分析,边界层中高层O₃浓度的升高主要是平流输送和化学过程共同作用的结果,低层O₃浓度的升高是垂直混合和平流输送导致的,化学过程在低层的贡献较为复杂,其正贡献起到了维持高O₃浓度的作用,负贡献结合平流输送造成了O₃污染的最终消散.     

南京夏季大气臭氧光化学特征与敏感性分析

对流层臭氧（O₃）主要由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O₃的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O₃与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O₃超标日和非O₃超标日的O₃光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O₃超标日期间φ（O₃）和φ（TVOCs）的平均值分别为47.8×10^-9和49.0×10^-9,为非O₃超标日期间O₃（26×10^-9）和TVOCs（30×10^-9）体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O₃敏感性,发现南京市O₃超标日和非O₃超标日O₃的形成均主要受VOCs和NO_x的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O₃超标日,·OH和HO₂的日平均混合比分别是非O₃超标日的1.3倍和1.8倍,表明O₃超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO₂的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O₃超标日的O₃生成速率明显高于非O₃超标日,从而导致了O₃超标日的O₃净生成速率明显高于非O₃超标日.以上发现提高了对南京夏季O₃超标日大气O₃光化学特征的认识.