乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现\"单峰\"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析

2019年夏季,在济南市城区开展了大气臭氧(O3)及其前体物[挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)]的综合观测研究,观测发现,日最大8h φ(O3)均值为(103.0±14.5) ×10-9,φ(NOx)平均值为(16.7±11.3) ×10-9,VOCs的体积分数和活性水平分别为(22.4±9.4)×10-9...     

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

广东省区域臭氧污染过程三维输送特征分析与定量来源解析

使用WRF-CMAQ模式模拟广东省2021年3月25～27日区域O₃污染过程,模拟效果良好.在珠三角范围内O₃污染消退时,韶关市出现了异常O₃污染.以韶关为主要关注对象,针对珠三角地区向韶关的O₃输送过程进行分析与研究,利用CMAQ模式中的过程分析(PA)与来源解析(ISAM)对污染传输与发展过程进行定量评估.结果表明:3月25日珠三角地区产生的O₃污染气团在高空残留,25日夜间至26日上午输送至韶关并下传,高空水平输送至韶关上空的O₃有66.1%下传,物理输送过程起主导作用;26日来自广州、东莞、清远、佛山的O₃比25日增加了12倍,区域输送是韶关市异常O₃污染的主要贡献,广州市与东莞市是区域输送的主要源地;韶关市地处盆地,易受到域外输送影响,O₃污染防治应注重区域的协同减排,联防联控.     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧(O3)和NO2的时空演替格局及污染来源,取2014 ～2017年市域18个区县(市)的O3、NO2和气象要素资料(温度、湿度、风速、降水、日照),及2017年夏季挥发性有机物(VOCs)数据,采用网络分析(network analysis)、空间插值(IDW)、Moran模型及后向轨迹方法,对市域...     

青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析

近年来,青岛市夏季臭氧(O_3)污染逐渐严重,深入分析青岛的O_3变化特征和重污染形成机理对该地区大气污染防治具有重要意义.本文基于青岛大气监测站2017年6月1—20日的O_3小时浓度数据,分析了发生在青岛沿海地区的一次持续O_3重污染过程的特征,并利用数值模式进行成因分析.结果表明,本次污染过程10个监测站日最大8 h平均臭氧浓度超标率达到30%～45%,超标倍数为0.20～0.51,单站小时浓度峰值可达390μg·m~(-3).同时,利用WRF-CMAQ模型对O_3重污染过程进行了数值模拟、过程分析和敏感性试验.结果表明,WRF-CMAQ具有模拟臭氧重污染的能力,6月8—9日、15—16日O_3重污染主要是外部输送导致,可能的机制是上游高空的高浓度O_3沿气团轨迹传输,随下沉气流聚集在青岛西南部海面,随后由近地层西南向海风水平输送至青岛沿岸,而6月17日O_3重污染产生的首要因素是局地光化学生成.本次臭氧污染期间,青岛大部分时间都处于前体物非敏感区,且覆盖范围广.2017年6月1—20日青岛沿海地区的臭氧污染事件大部分归因于区域传输,因此,应该加强区域联防联控,减少区域传输对城市臭氧浓度的影响.     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

华东地区对流层O3和前体物HCHO及NO2的时空特征

通过OMI遥感卫星数据分析华东地区2005~2021年大气对流层臭氧（O₃）、二氧化氮（NO₂）和甲醛（HCHO）柱浓度的时空特征,利用后向轨迹模型（HYSPLIT）探究其来源.结果表明：① 17年间,对流层O₃柱浓度平稳增加,2010年上升到最大值,之后呈现一种波动起伏的状态;NO₂在2005~2012年呈增加趋势,2012~2021年缓慢下降;HCHO柱浓度由2005年的1.15×10¹⁶ molec ·cm^-2呈现增长趋势,上升到2021年的1.8×10¹⁶ molec ·cm^-2.②在空间上,3种污染物柱浓度总体上呈现北高南低的空间格局,北部为高高聚集区域,中部为无特征区域,南部为低低聚集区域.③ O₃的敏感性呈现为：春季η<2.3,属于VOCs控制区;夏季η<4.2,表现为大部分地区是NO_x-VOCs协同控制区,少部分地区是VOCs控制区;秋季η<4.2,主要为VOCs控制,极少部分为NO_x-VOCs协同控制区;冬季η<2.3,为VOCs控制区,山东省以VOCs控制为主.④因2005~2021年O₃在山东省呈现为高高聚集,所以选取2021年山东省的省会城市济南市进行O₃来源解析,2021年济南市的O₃浓度增加有两个方面,一是通过远距离的气团输送主要来自于江苏省的连云港市和河北省的沧州市;二是近距离的气团输送来自于济南市附近城市的污染和黄海、渤海经济区,且聚集性分析与潜在源贡献因子算法（PSCF）和权重轨迹分析法（CWT）有相同的结果.     

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,V...     

北京市城区夏季VOCs变化特征分析与来源解析

精细化的挥发性有机物（VOCs）组分特征和来源分析,可以为科学有效地进行臭氧（O₃）污染防控提供支持.利用2020年夏季7~8月北京城区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析高O₃浓度时段和低O₃浓度时段环境受体中VOCs化学特征和臭氧生成潜势（OFP）,并利用正定矩阵因子分解（PMF）模型进行精细化源解析.结果表明,观测期间监测点φ［总大气挥发性有机物（TVOCs）］平均值为12.65×10^-9,高O₃时段和低O₃时段φ（TVOCs）平均值分别为13.44×10^-9和12.33×10^-9,OFP分别为107.6μg·m^-3和99.2μg·m^-3.观测期间O₃生成受VOCs控制,芳香烃的反应活性最高,对OFP贡献排名前三的组分均为异戊二烯、甲苯和间/对-二甲苯.低O₃时段环境受体中VOCs的主要来源包括汽车排放（26.4%）、背景排放（15.7%）、溶剂使用（13.0%）、汽修（12.8%）、二次生成源（9.7%）、生物质燃烧（6.1%）、印刷行业（5.7%）、液化天然气（LNG）燃料车（5.5%）和植被排放（5.0%）,其中背景排放、二次生成和印刷行业源在近年来北京VOCs源解析研究中少有讨论.高O₃时段汽修源和二次生成源贡献分别较低O₃时段上升了3.4%和2.6%,汽车排放仍是北京城区最主要的VOCs贡献源.植被排放源从07：00开始上升,在午后达到最高;背景排放源的贡献变化较小;汽车排放和LNG燃料车排放源呈现早晚高峰特征,下午时贡献相对较低.     

热带气旋对海南岛臭氧污染的影响分析

基于2015～2020年西北太平洋生成的181个热带气旋资料,海南岛18个市县臭氧(O₃)小时浓度数据和气象观测资料,分析了热带气旋对海南岛O₃污染的影响.结果表明,近6年共有40个(22.1%)热带气旋的生命期间海南岛出现了O₃污染天气,热带气旋生成个数偏多的年份,O₃污染天数也偏多,其中2019年污染天数最多最严重,高污染(≥3个市县超标)天数高达39 d(54.9%).高污染(HP)类热带气旋有逐年增多趋势,趋势系数和气候倾向率分别为0.725(通过95%信度检验)和0.667个·a^-1.热带气旋强度与海南岛O₃最大8 h滑动浓度平均值(O₃-8h)成正相关关系,其中在台风(TY)等级,HP类热带气旋占所有样本数的比例高达35.4%.热带气旋路径聚类分析表明,南海生成影响型(A类)热带气旋生成个数最多,共有67个(37%),同时最容易造成海南岛出现大范围和高浓度的O₃污染,A类热带气旋中HP的个数和海南岛ρ...     

廊坊开发区8~9月O3污染过程VOCs污染特征及来源分析

使用ZF-PKU-1007大气挥发性有机物（VOCs）在线连续监测系统,于2018年8月25日至9月30日在廊坊开发区对99种VOCs进行监测,并开展不同O₃污染情况下ω（VOCs）特征、大气反应活性及来源研究.结果表明,监测期间廊坊开发区ω（VOCs）平均为（75.17±38.67）×10^-9,O₃污染日和清洁日ω（VOCs）平均分别为（112.33±30.96）×10^-9和（66.25±34.84）×10^-9,污染日ω（VOCs）较清洁日偏高69.6%;对于大气反应活性,污染日和清洁日VOCs对臭氧生成潜势（OFP）的贡献均以醛酮类、芳香烃、烯烃和烷烃为主,对于羟基消耗速率（L_·OH）,污染日以芳香烃（30.0%）和烯烃（25.8%）为主,而清洁日烯烃贡献（29.8%）略高于芳香烃（28.0%）;PMF源解析结果显示,机动车排放（34.4%）、溶剂使用及挥发源（31.7%）、石化工业源（15.7%）、燃烧源（11.1%）和植物排放源（7.9%）为监测期间VOCs的主要来源,另外污染日溶剂使用及挥发源、植物源排放较清洁日升高13.1%和1.2%,可能与污染日温度较高有关.因此,机动车排放和溶剂使用及挥发为廊坊开发区8~9月VOCs的控制重点.