2015～2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征

基于2015～2020年中国333个城市PM_2.5和O₃浓度监测数据,利用空间聚类、趋势分析和地理重力模型等方法,定量分析我国主要城市的PM_2.5-O₃复合污染特征和时空演变格局.结果表明：(1) PM_2.5和O₃浓度存在协同变化规律,当ρ(PM_2.5＿mean)≤85μg·m^-3时,ρ(PM_2.5＿mean)和ρ(O₃＿perc90)存在同步增长的现象;当ρ(PM_2.5＿mean)处于国家Ⅱ级限值(35±10)μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值的峰值增速最快;当ρ(PM_2.5＿mean)>85μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值出现显著下降趋势.(2)我国城市PM_2.5和O₃     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

基于随机森林模型的武汉市城区大气PM2.5来源解析

基于2019年12月～2020年11月期间武汉市城区大气PM_2.5及其主要化学组分（碳质组分、水溶性离子和元素组分）的在线监测数据,分析武汉城区大气PM_2.5的污染特征,并利用主成分分析方法和随机森林模型,对PM_2.5进行来源解析．结果表明,武汉市大气ρ(PM_2.5)冬季最高,为（61.33±35.32）μg·m^-3,而夏季最低,为（17.87±10.06）μg·m^-3．其中碳质组分以有机碳为主,年均值为（7.27±3.51）μg·m^-3,离子组分中ρ（NO₃^-）、ρ(SO₄^2-)和ρ（NH₄⁺）最高,年均值分别为（11.55±3.86）、（7.55±1.53）和（7.34±1.99）μg·m^-3,元素组分中ρ（K）、ρ（Fe）和ρ（Ca）最高,年均值分别为（752.80±183.9...     

清洁取暖对保定市采暖期PM2.5中碳质气溶胶的影响

为了研究清洁取暖措施对保定市PM_2.5中碳质气溶胶浓度和来源的影响,于2014年和2019年冬季采暖期在保定市采集PM_2.5样品,用DRI Model 2001A热光碳分析仪测定样品中OC和EC的浓度.结果表明,2014年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为60.92μg·m^-3和18.15μg·m^-3,2019年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为36.63μg·m^-3和6.07μg·m^-3,与2014年相比2019年OC、 EC浓度分别下降了39.87%和66.56%,EC下降幅度大于OC,且2019年气象条件与2014年相比更不利于污染物扩散.通过对OC和EC相关性分析和SOC估算,发现2014年和2019年保定市OC和EC相关性R²分别为0.874和0.811,表明保定市OC和EC具有较为一致的来源.2014年和2019年ρ(SOC)的平均值分别为16...     

基于小波变换的山西省PM2.5污染特征及影响因素

基于山西省11城市2015～2019年PM_2.5日均浓度、社会影响因素数据和气象数据,利用小波变换确定PM_2.5浓度周期,通过Spearman相关性和小波相干谱分别探究PM_2.5与社会影响因素和气象因素的关联,确定PM_2.5长短周期管控的主要影响因子.结果表明,2015～2017年山西省PM_2.5浓度年均值呈上升趋势,年均上升率为4.3%, 2018～2019年呈下降趋势,年均下降率为4.2%;ρ(PM_2.5)月均值呈“U”型分布,1月最高(95μg·m^-3), 8月最低(34μg·m^-3),冬季均值约为夏季的2倍;临汾等南部城市ρ(PM_2.5)均值为62μg·m^-3,大同等北部城市均值为45μg·m^-3,空间上呈南高北低.11城市PM_2.5浓度存在显著周期性变化,主要周期包括293 d左右的长周期和27 d左右的短周期.其中...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及来源分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及来源,基于2017～2019年高时间分辨率PM_2.5、 O₃和挥发性有机物（VOCs）在线监测数据,对复合污染下天津市VOCs浓度水平、化学组成及O₃和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势来源进行分析.结果表明,2017～2019年,天津市复合污染日为34 d,分布在每年的3～9月,年度变化呈现稳中略升趋势;小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).复合污染下ρ（VOCs）为72.59μg·m^-3,烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃质量分数分别为61.51%、 20.38%、 11.54%和6.57%; VOCs中浓度较高的前20种物种的浓度均上升,其中乙烷、正丁烷、异丁烷和异戊烷等烷烃类物种质量分数上升,烯烃和炔烃类质量分数略下降,芳香烃类中的苯和1,2,3-三甲苯质量分数略升....     

运城市PM2.5时空分布特征和潜在源区季节分析

基于2019年3月～2020年2月环境空气质量监测数据,分析了运城市PM_2.5污染的时空分布特征,并利用HYSPLIT后向轨迹模型和聚类分析等方法探讨不同季节运城市PM_2.5污染的输送路径和潜在源区.结果表明,运城市ρ(PM_2.5)冬季最高(111.24μg·m^-3),夏季最低(30.02μg·m^-3),PM_2.5/PM₁₀秋冬季均大于0.6,表明运城市秋冬两季颗粒物污染以细颗粒物为主;空间上ρ(PM_2.5)年均值呈现北部和中部高、东部和西部低的分布特征,高值区PM_2.5与SO₂、 NO₂和CO呈显著强相关,表明本地排放对高值区ρ(PM_2.5)影响较大,春季和冬季最高值分别位于河津市(58.50μg·m^-3)和稷山县(142.33μg·m^-3),夏季最高值位于南部的平陆县(36.92...     

基于机器学习的珠三角秋季臭氧浓度预测

基于2015～2022年珠三角地区的臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8-O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)、多层感知机(MLP)和轻量级梯度提升机(LG)这4种机器学习方法,建立MDA8-O₃预测模型.结果表明,对于全年MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果最好,决定系数(R²)达0.86,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)分别为16.3μg·m^-3和12.3μg·m^-3;对于秋季MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果依然略优于LG和MLP,其R²、 RMSE和MAE分别为0.88、 19.8μg·m^-3和16.1μg·m^-3,RF模型在秋季的预测效果最差.采用全年数据构建的模型对秋季MDA8-O₃的预测效果比仅采用秋...     

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

基于GTWR-XGBoost模型的四川省PM2.5小时浓度估算

卫星气溶胶光学厚度(AOD)和气象数据已被广泛用于估算空气动力学直径≤2.5μm的地表颗粒物(PM_2.5)浓度.研究高时间分辨率、高精度的PM_2.5浓度估算方法,对及时准确的空气质量预报和大气污染的预防及缓解具有重要意义.使用Himawari-8 AOD小时产品和ERA5气象再分析资料作为估算变量,提出GTWR-XGBoost组合模型,对四川省PM_2.5小时浓度进行估算.结果表明：(1)提出的组合模型运用于全数据集的性能优于KNN、 RF、 AdaBoost、 GTWR、 GTWR-KNN、 GTWR-RF和GTWR-AdaBoost模型,拟合精度指标R²、 MAE和RMSE分别为0.96、 3.43μg·m^-3和5.52μg·m^-3,验证精度指标R²、 MAE和RMSE分别为0.9、 4.98μg·m^-3和7.92μg·m^-3.(2)该模型作用于PM_2.5浓度小时估算...     

北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估

细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）是我国的主要大气污染物,严重危害人群健康.北京市自2013年以来大力开展大气污染治理工作,现已取得显著成效.通过分析2014~2020年北京市34个大气环境监测站的PM_2.5和O₃浓度变化特征并评估大气污染防治的健康效应,对推进大气污染防治具有重要意义.结果表明,2014年北京市PM_2.5年均值和4~9月平均O₃日最大小时（O_{3_max}）值分别为92.0 μg·m^-3和81.9 nmol·mol^-1.2014~2020年PM_2.5平均每年降低7.5 μg·m^-3,但是O_{3_max}持续偏高.在季节尺度,冬季的12月和1月PM_2.5浓度最高,夏季的8月浓度最低.相反地,O_{3_max}在每年6月浓度最高.PM_2.5浓度日变化规律为,夜间22：00至次日00：00最高,14：00~16：00最低.而O₃浓度在07：00最低,随后逐步升高并在午后达到最高.在空间分布上,PM_2.5在2014和2019年都呈现南高北低的趋势,O_{3_max}在全市范围内均较高,仅在道路区域偏低.大气污染对人群健康影响的评估结果表明,2014年北京市与PM_2.5相关的心血管和呼吸道疾病超额死亡人数分别为1580人和821人,与O₃相关的呼吸道疾病超额死亡人数为2180人.2019年与PM_2.5相关的超额死亡人数仅为2014年的50%,而与O₃相关的超额死亡人数与2014年持平.北京市细颗粒物治理成效显著,但是O₃污染问题凸显,O₃已经成为危害北京市居民健康的首要大气污染物.未来需要加强PM_2.5和O₃协同治理.     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及气象影响分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及气象成因,基于2013～2019年高时间分辨率的PM_2.5、 O₃和气象观测数据,对天津市PM_2.5-O₃复合污染特征、污染物浓度分布以及关键气象因子进行分析.结果表明,2013～2019年,天津市复合污染日94 d,总体呈现下降趋势,前期（2013～2015年）下降明显,由2013年的23 d降至2015年的11 d,下降52.2%;后期（2016～2019年）波动式上升,由2016年的12 d升至2019年的14 d,上升16.7%.复合污染日主要出现在每年的3～9月,年际变化较大,2013～2016年在6～8月出现较多,2017～2019年在4月和9月出现较多.小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).在所有O₃污染中,PM_2.5...     

PM2.5和O3污染协同防控区的遥感精细划定与分析

针对地面站点监测数据难以支撑大气PM_2.5与O₃污染防控区边界划定的问题,融合大气污染浓度遥感估算建模与GIS统计分析模型,提出了一种基于PM_2.5和O₃浓度遥感估算结果的协同防控区精细划定方法,开展了2015~2020年月和年尺度的全国PM_2.5与O₃污染协同防控成效定量分析与防控区精细划定研究.结果表明,2015~2020年,我国PM_2.5浓度总体下降显著但O₃浓度基本持平,PM_2.5污染在秋冬超标严重,O₃污染则在春夏;同时PM_2.5与O₃浓度变化在空间上的不一致性显著,其中PM_2.5下降且O₃上升、PM_2.5与O₃均下降、PM_2.5与O₃均上升和PM_2.5上升O₃下降的面积占比分别为38.34%、35.12%、15.24%和10.89%.遥感精细划定范围显示,PM_2.5和O₃协同防控区域的边界具有显著动态变化特征,在时间变化上呈现先扩大后缩小的趋势,主体范围集中在"2+26"城市、汾渭平原、长三角北部和山东半岛.以PM_2.5或O₃单一防控为主的区域范围较为稳定,辽吉、鄂湘赣、成渝和塔克拉玛干沙漠-河西走廊区域需以PM_2.5防控为主,珠三角、长三角和环渤海湾部分区域则应以O₃防控为主.基于卫星遥感手段的PM_2.5和O₃协同防控区域边界精细划定方法可更好辅助国家PM_2.5和O₃协同防控策略制定需求.     

Particulate matter (PM2.5) exposure season-dependently induces neuronal apoptosis and synaptic injuries

Epidemiological studies have shown that particulate matter 2.5 (PM_2.5) not only increases the incidence of cardiopulmonary illnesses but also relates to the development of neurodegenerative diseases. Considering that PM_2.5 is highly heterogeneous with regional disparity and seasonal variation, we investigated whether PM_2.5 exposure induced neuronal apoptosis and synaptic injuries in a season-dependent manner. The results indicated that PM_2.5 altered the expression of apoptosis-related proteins (mainly bax and bcl-2), activated caspase-3 and caused neuronal apoptosis. Additionally, PM_2.5 decreased the levels of synaptic structural protein postsynaptic density (PSD-95) and synaptic functional protein N-methyl-D-aspartate (NMDA) receptor subunit (NR2B) expression. These effects occurred in a season-dependent manner, and PM_2.5 collected from the winter showed the strongest changes. Furthermore, the effect was coupled with the inhibition of phosphorylated extracellular signal-regulated kinase 1/2 (p-ERK1/2) and phosphorylated cAMP-response element binding protein (p-CREB). Based on the findings, we analyzed the correlations between the chemical composition of PM_2.5 samples and the biological effects, and confirmed that winter PM_2.5 played a major role in causing neuronal apoptosis and synaptic injuries among different season samples.     

2013～2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析

基于2013～2020年高时空分辨率的PM_2.5和O₃在线监测数据以及气象观测数据,利用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波耦合逐步回归等技术,对天津市PM_2.5和O₃浓度变化趋势、相互关系和影响因素进行了分析.结果表明,与2013年相比,2020年天津市PM_2.5浓度下降50.0%,O₃浓度上升25.8%.从月际变化来看,与2013～2017年相比,2018～2020年天津市PM_2.5浓度月际间差异逐渐缩小,O₃浓度从4月开始出现明显上升,污染发生时间节点提前.O₃与PM_2.5的相关性呈现明显的季节性分布特征,冬季整体呈负相关,夏季正相关且相关性比其他季节高.不同季节O₃与PM_2.5之间的拟合斜率与相关性系数整体呈正比例关系,拟合斜率与相关性系数的比值逐年升高说明PM_2.5对O_3...     

贵阳市PM_(2.5)微观特征的季节变化分析

大气颗粒物的污染特性与其理化性质有密切关系.本文利用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术(IA)对贵阳市PM2.5进行研究,分析其微观形貌、数量贡献、体积贡献和粒度分布特征.结果表明:贵阳市PM2.5中颗粒物类型以烟尘及其集合体为主,其次是不规则矿物颗粒、规则矿物颗粒、燃煤飞灰和未知颗粒;4个季节PM2.5样品中烟尘及其集合体占多数,较多分布在0.1~0.2μm的粒径范围内,冬季数量比达到88.24%,体积比为60.45%;研究区PM2.5样品中含有较多的规则矿物颗粒,春季数量比、体积比分别为13.49%、33.58%,春、夏、秋季数量集中分布在0.5~0.6μm粒径范围,冬季主要分布在1.0~2.5μm粒径范围.     

苏州市大气细颗粒物(PM2.5)工业源排放清单

通过发放调查表、现场咨询等形式,获得苏州市2012年工业企业基本信息,参照国内外已有研究成果,确定排放因子,并根据实际情况对钢铁行业进行了系数修订,得到苏州市工业源大气细颗粒物排放清单.结果表明:苏州地区工业源PM_(2.5)排放总量约为6.57×10~4t,工艺过程源和固定燃烧源分别占94%和6%;张家港地区贡献率最大,为51%,其次为常熟13.8%;姑苏区贡献率最小,为0.13%;苏州市平均排放强度为10.42 t·km~(-2),张家港排放强度最大,达到了43.57 t·km~(-2),其次为新区12.38 t·km~(-2);钢铁与炼焦、火电、水泥行业是PM_(2.5)的主要贡献者,分别为50%、17%和14%;空间分布显示苏州北部相对细颗粒污染较大,重点企业多集中在张家港、常熟地区,东部污染较少.     

热脱附法快速分析大气细颗粒物中非极性有机物

本研究改进了传统有机样品前处理步骤,将大气细颗粒物样品直接装填于TD管并与气相色谱联用的自动化热脱附装置,建立的新型热脱附(thermo desorption,TD)与气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法,对72种非极性有机物(non-polar organic compounds,NPOCs),包括34种多环芳烃(polylicycle aromatic hydrocarbon,PAHs)、1种苯并噻吩、27种(C_(10)~C_(34))烷烃(alkanes)、5种霍烷(hopanes)和5种甾烷(steranes)化合物进行定量分析.优化了承载样品装填方式、热脱附条件和进样模式等参数.结果表明,热脱附-气相色谱/质谱方法对多环芳烃、正构烷烃、霍烷和甾烷的检出限分别为0.01~1.0、0.1~8.0和0.50~2.0 ng·m~(-3),标定曲线线性相关系数在0.9以上.热脱附效率分别为:多环芳烃95%~100%、正构烷烃81%~100%、霍烷和甾烷83.1%~100%.与传统溶剂超声萃取的方法差异性比较结果表明,两种方法分析结果的偏差基本小于30%,在可接受范围内.对临安和上海PM_(2.5)中的痕量NPOCs的定量分析表明,采样期间两地大气PM_(2.5)中NPOCs以烷烃为主,其次为PAHs.特征比值法分析结果表明,大气细颗粒物污染主要来自化石燃料燃烧和煤炭燃烧.