醋酸银真空浸渍制备杀菌功能载银活性炭及其表征

通过醋酸银真空浸渍法制备了银缓释杀菌功能载银活性炭(Ag/AC),研究了其对大肠杆菌(E.coil)的杀灭性能和抗银流失性能.以气体吸附仪测定活性炭的比表面积和孔结构,以扫描电子显微镜(SEM)观察Ag/AC表面形貌,以X射线衍射(XRD)考察Ag/AC晶体结构.结果表明,单质银均匀负载在活性炭表面.随着CH3COOA...     

载银TiO2纳米管的制备及其光催化降解硝基苯废水

采用光还原法在TiO₂纳米管(TiNT)上负载金属银制备载银TiO₂纳米管（Ag/TiNT）。通过X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）以及比表面积分析等手段对样品进行表征,研究了TiNT的焙烧温度、反应体系pH和载银量对Ag/TiNT光催化去除硝基苯性能的影响。结果表明,采用光还原法在TiNT表面负载金属银后对纳米管的晶相组成和管状结构没有影响,且载银后的Ag/TiNT对硝基苯的光催化去除效率较载银前有明显提高。以400 ℃焙烧载银量为0.5%的Ag/TiNT为光催化剂,当硝基苯浓度为100 mg/L、pH为3.5、催化剂用量为0.4 g/L时,光催化反应140 min后,Ag/TiNT对硝基苯的光催化去除率达95.9%。     

Ag、N共掺杂TiO2漂浮型催化剂的光催化性能

采用溶胶-凝胶法,制备出银氮共掺杂TiO_2负载膨胀珍珠岩的催化剂,通过电子显微镜扫描(SEM)、比表面积及孔径分析(BET)和X射线衍射(XRD)对其结构进行表征,并以罗丹明B溶液为目标降解物,研究所制备催化剂的光催化性能。结果表明:复合材料成功负载了Ag和N元素,且掺杂增强了TiO_2对可见光的响应能力;复合材料存在少量的微孔和大孔,同时存在大量的介孔;掺杂氮后材料的光催化活性大幅度提高,继续掺杂Ag后光催化活性进一步提高,当n(Ag)∶n(Ti)=0. 50%时光催化性能最佳,4 h内处理罗丹明B降解率可达99. 3%,材料的光催化反应符合一级反应动力学方程,表明其在环境净化实际应用中的巨大潜力。     

载银施氏矿物的制备及其对甲基橙的催化还原降解

采用硼氢化钠还原方法制备了不同载银量的银纳米粒子/施氏矿物复合催化剂（AgNPs/Sch）,利用扫描电镜（SEM）、X射线能谱（EDS）和X射线衍射（XRD）等测试方法对所制备催化剂的表面形貌、元素组成和物相组成进行了表征,证明了Ag成功负载于施氏矿物上.以甲基橙为目标污染物,硼氢化钠为还原剂,考察了不同载银量施氏矿物对甲基橙的催化降解性能,并探究了载银施氏矿物的投加量、硼氢化钠浓度、 甲基橙初始浓度、溶液初始pH等因素对甲基橙的催化还原降解效果的影响.结果表明,在甲基橙浓度为20 mg?L^-1、NaBH₄浓度为10 mmol?L^-1、初始pH=6条件下,反应90 min后,未载银的施氏矿物对甲基橙的降解率仅为7.5%,然而硝酸银添加量为0.10 g制备的AgNPs/Sch对甲基橙的降解率可达97.0%,该催化剂作为电子介质,能够将电子从还原剂（NaBH₄）转移到甲基橙中,进而加速甲基橙的降解.AgNPs/Sch在最佳的实验条件下5次循环性反应后,仍具有较高的催化稳定性.由此可见,载银施氏矿物作为一种新型的催化剂,在有机染料废水净化方面具有良好的应用前景.     

可见光响应杀菌功能活性炭的制备及表征

以TiCl4为钛源,采用酸催化水解法在椰壳炭表面合成TiO2前驱体,在NH3/N2气氛中程序升温处理制得可见光响应杀菌功能活性炭(TiN/GAC).以大肠杆菌(E.coli)为实验菌种,考察了功能活性炭在可见光下的杀菌活性.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)及低温液氮物理吸附对...     

焙烧条件对Ru/AC催化剂去除溴酸盐的影响

考察了以RuCl₃·3H₂O为前驱物,以AC(颗粒活性炭)为载体制备Ru/AC时,焙烧氛围、焙烧温度、焙烧时间对Ru/AC催化活性的影响,并利用XPS(X-ray photoelectron spectra,X射线光电子能谱分析)、BET(brunner-emmet-teller method,比表面积测定)和SEM(scanning electronic microscopy,扫描电镜)等手段对样品进行了表征. 结果表明,不同焙烧氛围中制备的Ru/AC活性有较大差异:在N₂焙烧氛围中,容易形成去除BrO₃-的有效活性组分(RuO₂);而在真空焙烧氛围中,几乎没有活性组分的产生;在H₂-N₂〔φ(H₂)为1.5%,φ(N₂)为98.5%〕氛围中焙烧,负载在AC上的活性组分有Ru₀(单质钌)和RuO₂. 焙烧温度对Ru/AC去除BrO₃-的性能有着较为显著的影响,高温有利于AC的石墨化进程,载体性能得到优化;但焙烧温度过高(1 000 ℃)时,会产生金属颗粒团聚现象;最适宜的焙烧温度为900 ℃. Ru/AC的活性随着焙烧时间的延长呈先增后降的趋势;焙烧时间为3 h时,载体的比表面积和孔容积得到提高且有效活性组分能够均匀地分散在AC载体上. 综上,Ru/AC催化剂的最优焙烧条件:焙烧氛围为N₂,焙烧温度为900 ℃,焙烧时间为3 h. 在该条件下制备的Ru/AC利于形成去除BrO₃-的活性物质RuO₂,并且其能够均匀地分布在AC载体上,使催化反应进行得更为彻底,可在2 h内将BrO₃-全部去除.      

活性炭性质对其吸附水中硝基苯性能的影响

通过对活性炭进行HNO3氧化及热处理改性,研究了活性炭性质对其吸附硝基苯性能的影响.以低温液氮(N2/77 K)吸附测定活性炭的比表面积和孔容、孔径分布;以Boehm滴定、零电荷点pHPZC的测定及元素分析定量表征活性发表面含氧官能团变化.结果表明:经改性后,活性炭比表面积及总孔容略有减小,表面性质发生较大变化.改性活性炭对硝基苯的吸附容量明显改变,吸附容量大小依次为:AC1′＞AC0′＞AC0＞AC1.经硝酸氧化后,比表面积下降、存在过多表面含氧官能团是导致AC1吸附硝基苯能力降低的主要原因;而AC1'表面适量酚羟基所提供的氢键吸附是其对硝基苯吸附量增加的主要原因.     

抗菌吸附材料在农村生活饮用水中的应用

针对农村生活饮用水存在细菌二次污染的问题,研究了3种载银抗菌吸附材料对于农村生活饮用水的杀菌效果,同时优化了应用条件。结果表明,较之于载银电气石和载银硅藻土,载银沸石在达到相同杀菌效果的前提下,可以更多的节约成本,更适合应用于农村生活饮用水的净化.当载银量为64.56 mg/g的沸石投加量为0.06 g(每100 m L水)时,杀菌率高达94.52%。用其处理黑龙江某地生活饮水,其杀菌率可达85.33%,饮用水处理后的微生物指标达到国家饮用水标准(GB 5749-2006)。     

负载型粒子电极电催化氧化苯酚的研究

以颗粒活性炭(AC)为载体,分别采用氧化还原法和热分解法制备了炭载纳米MnO2、SnO2-Sb-Mn粒子电极,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)及电化学测试对其物相组成、微观形貌和电催化活性进行表征.结果表明,制备的MnO2晶粒主要以α-MnO2与δ-MnO2晶型聚团存在于AC孔隙边缘,SnO2-Sb-Mn活性组分则以固溶体形式分布于AC表面及孔隙内,两类晶体平均粒径分别为11.47,13.70nm,金属氧化物镀层可增加循环伏安曲线测试过程的伏安电荷量,提高粒子电极电催化活性.填充床苯酚模拟废水电催化降解实验表明,MnO2/AC与SnO2-Sb-Mn/AC填充床电极反应器出水苯酚及COD去除率均高于AC填充床,电流效率增大而能耗降低.在电流密度12.0mA/cm2和反应时间140min条件下,SnO2-Sb-Mn/AC粒子电极的苯酚及COD去除率分别为94.7%和90.4%,电流效率达62.7%,能耗为20.3kWh/kgCOD.     

易挥发有毒化合物催化燃烧试验

在富氧条件下以2.0% Ru/Al₂O₃和2.0% Ru/AC(AC为活性炭)为催化剂,在固定床反应装置上研究了甲醇、氨、甲苯的催化氧化活性及反应动力学. 结果表明,Ru/Al₂O₃对3种反应物的催化活性比Ru/AC高,3种反应物的反应活性顺序为甲醇>氨>甲苯,其去除率随反应物浓度的增加呈先增大后减小的趋势. 反应的活化能(Ea)测定结果为甲醇<氨<甲苯. 比表面积检测(BET)和透射电镜(TEM)结果显示,Ru/Al₂O₃与Ru/AC的孔体积(0.54 mL/g)近似相等,而其孔径分别为9.3和2.3 nm;在大孔径的氧化铝上Ru以极细的粒径(<3 nm)形成高度分散体系,在活性炭上Ru则以较大颗粒(4～10 nm)位于活性炭表面,Ru的粒径细化及形成高分散体系可能是Ru/Al₂O₃的催化活性高于Ru/AC的主要原因.      

Impact of density of coating agent on antibacterial activity of silver nanoparticle impregnated plasma treated activated carbon

To use stabilized nanoparticles(NPs) in water as disinfectants over a very long period, the amount of coating agent(for NP stabilization) needs to be optimized. To this end, silver nanoparticles(Ag-NPs) with two different coating densities of tri-sodium citrate(12.05 and46.17 molecules/nm~2, respectively), yet of very similar particle size(29 and 27 nm, respectively)were synthesized. Both sets of citrate capped NPs were then separately impregnated on plasma treated activated carbon(AC), with similar Ag loading of 0.8 and 0.82 wt.%, respectively. On passing contaminated water(containing 10~4 CFU Escherichia coli/m L of water) through a continuous flow-column packed with Ag/AC, zero cell concentration was achieved in 22 and 39 min, with Ag-NPs(impregnated on AC, named as Ag/AC) having lower and higher coating density, respectively. Therefore, even on ensuring similar Ag-NP size and loading, there is a significant difference in antibacterial performance based on citrate coating density in Ag/AC.This is observed in lower coating density case, due to both:(i) higher Ag~+ ion release from Ag-NP and(ii) stronger binding of individual Ag-NPs on AC. The latter ensures that, Ag-NP does not detach from the AC surface for a long duration. TGA-DSC shows that Ag-NPs with a low coating density bind to AC with 4.55 times higher adsorption energy, compared to Ag/AC with a high coating density, implying stronger binding. Therefore, coating density is an important parameter for achieving higher antibacterial efficacy, translating into a faster decontamination rate in experiments, over a long period of flow-column operation.     

活性炭负载Co3O4活化过一硫酸盐降解金橙G

通过浸渍煅烧法制备活性炭负载Co的活化剂(Co/AC),采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)及X射线能谱仪(EDS)技术对活化剂进行表征,发现Co主要以Co_3O_4的形式负载于活性炭表面,并利用Co/AC活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO_4~-·)降解偶氮染料金橙G(OG),研究了活化反应机制及不同因素对OG降解的影响.结果表明,SO_4~-·在OG降解过程中起主要作用,并且随Co/AC用量、PMS浓度、温度的提高,OG降解效率明显增加.反应初始pH对降解OG有较大影响,当p H在4~8范围内,SO_4~-·均能有效降解OG,但在强酸碱条件下,则不利于OG降解.Cl~-对活化降解OG具有双重作用,低浓度时抑制降解,而在高浓度时促进降解.Co/AC在重复使用6次时仍具有较好活化性能.通过紫外可见光谱及气相色谱-质谱(GC/MS)对OG降解过程及中间产物进行了分析.     

UV/H2O2降解美罗培南的影响因素及毒性研究

利用波长为254 nm的紫外灯活化过氧化氢(H_2O_2)氧化降解美罗培南(MPN),考察了H_2O_2投加量、初始pH值、水中常见共存阴离子(Cl~-、HCO~-_3、NO~-_3)和天然有机化合物(NOM)等重要影响因素对MPN降解的影响.结果表明,紫外光功率为4 W,初始pH为7.0,n(H_2O_2)/n(MPN)=20∶1时,反应20 min后,MPN的降解率达到97.8%.H_2O_2投加量的增加会加快MPN的降解速率,Cl~-和HCO~-_3对UV/H_2O_2体系中MPN去除效果的影响较小,极少量的NO~-_3会促进MPN的降解,当NO~-_3的浓度≥10 mg·L~(-1)时,MPN的降解受到抑制,且离子浓度越高,抑制程度表现越明显.NOM的存在对MPN的降解有抑制作用.与纯水相比,MPN在实际水体中的去除受到抑制,归因于水体基质的影响.大肠杆菌的急性毒性实验研究表明,MPN的中间转化产物保留了一些抗菌性能,但光解的最终产物无抗菌性能.     

Ag改性石墨相氮化碳(g-C3N4)可见光辅助活化过一硫酸盐降解罗丹明B

采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C₃N₄催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐（PMS）降解罗丹明B（RhB）废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C₃N₄/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl^-会对反应产生轻微的抑制作用,而H₂PO₄^-和HCO₃^-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系中存在·O₂^-、h⁺、¹O₂、SO₄^-·和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.     

巢湖十五里河不同水力特性区沉积物及间隙水营养盐的分布特征

为揭示水力特性对小河流沉积物及间隙水中氮磷营养盐分布特征的影响,在巢湖十五里河河道上,选择支流交汇处、弯道淤积处、弯道冲刷处、河岸坍落处、水生植物生长区、平直河段、河内浅滩等7种水力特性类型,采集深度约40cm的沉积物柱状样,并按2cm厚度现场分层,得到136个样品.在实验室分析测试的基础上,解析沉积物与间隙水氮磷垂直剖面特征及沉积物-上覆水界面氮磷营养盐的源/汇关系,拟合间隙水剖面NH＋4-N、NO-3-N和PO3-4-P浓度,并对采样点位进行聚类分析.研究结果表明：不同水力特性区沉积物氮磷含量差异明显;弯道冲刷处和河岸坍塌处间隙水剖面NH＋4-N、NO-3-N和PO3-4-P浓度相对较低,且垂直变化不大,但在水生植物生长区则变化明显;不同水力特性区的水-土界面NH＋4-N、NO-3-N源/汇关系,具有很好的一致性,而PO3-4-P则差异明显;在沉积深度0～16cm范围内,除水生植物生长区外,其它各水力特性区间隙水NH＋4-N、NO-3-N和PO3-4-P浓度在垂直剖面基本上都可以借助指数函数y=exp（a＋bx＋cx2）拟合,这与湖泊、水库等宽阔水域存在一定差异.     

Synergistic photocatalytic degradation of pyridine using precious metal supported TiO2 with KBrO3

A series of precious metals catalysts （M/TiO/, M = Ru, Rh, Pd, Ag, Ir, Pt or Au） were prepared by a light deposition method and the synergistic photocatalytic degradations of pyridine （20 mg/L） under UV irradiation （365 nm） using M/TiO2 with electron capture agent KBrO3 have been investigated. The results show that KBrO3 has a greatly synergistic role on M/TiO2 and the photocatalytic activity of M/TiO2 is closely related to its work function. Ag could greatly enhance the activity of TiO2 due to the binding characteristics of pyridine on Ag. Under the conditions of 0.5 wt.% Ag loading, Ag/TiO2 concentration of 0.1 g/L, KlrO3 concentration of 10 mmol/L and reaction liquid pH value at 9, the pyridine can be degraded by 64% within 3 hr, doubled than TiO2 photocatalytic system. The degradation kinetics of pyridine follows first-order kinetics and k = 5.53 × 10-3 min^-1.     

纳米银对胶州湾西北部海区及河口区沉积物反硝化能力和功能基因丰度的影响

在胶州湾西北部海区和大沽河河口区选择S站和E站2个研究站位,现场采样带回实验室进行模拟培养,研究纳米银对沉积物反硝化能力、反硝化酶活性及功能基因丰度的影响.将不同剂量(0、135、1 350 mg·L~(-1))的纳米银添加至由表层沉积物和原位底层海水组成的培养体系中培养6 d,测定其在不同时间内NO_3~-和NO_2~-含量、NO_3~-还原酶和NO_2~-还原酶活性、反硝化功能基因narG和nirS相对丰度的变化,探讨纳米银对不同区域沉积物反硝化过程的影响和可能的作用途径.结果表明,纳米银胁迫对2个站位沉积物NO_3~-和NO_2~-的还原能力、NO_3~-和NO_2~-还原酶活性及narG和nirS的基因丰度均具有明显的抑制效应,纳米银浓度越高,抑制程度越强,并会导致NO_2~-累积量的增加;纳米银对NO_2~-还原酶的抑制程度明显大于NO_3~-还原酶,对功能基因nirS的抑制程度明显大于narG;纳米银胁迫对NO_3~-还原过程的影响主要通过对功能基因的抑制作用,而对NO_2~-还原过程的影响主要是通过对还原酶活性的抑制作用;纳米银对胶州湾西北部海域反硝化能力、NO_3~-还原酶和基因丰度的抑制程度大于大沽河河口区.     

铋银氧化物混合物高效氧化降解四溴双酚A的研究

以Ag NO3和Na Bi O3·2H2O为原料,采用离子交换-共沉淀法制备了铋银氧化物混合物(silver bismuth oxide,BSO),并利用它氧化降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了制备过程中银铋摩尔比及降解过程中BSO用量对TBBPA降解效果的影响.结果表明,当银铋摩尔比为1∶1,BSO用量为1 g·L-1时,40 mg·L-1TBBPA在7 min内可完全降解,其总有机碳的去除率高达80%.采用离子色谱、气相色谱-质谱联用仪及X射线光电子能谱监测降解过程中TBBPA的变化,发现TBBPA降解过程涉及脱溴、叔丁基碳的断裂和苯环的开环氧化等反应.利用Na N3作为分子探针,发现单线态氧是BSO氧化降解TBBPA的主要反应活性物种.     

活性炭的表面性质对CeOx/AC催化臭氧氧化水中苯甲酸的影响机制

实验对活性炭(activated carbon,AC)进行了氧改性、氮改性、硫改性和氮-硫共改性,考查AC的表面性质对CeO_x/AC催化臭氧氧化苯甲酸性能的影响.结果表明,相比氧改性活性炭ACO、硫改性活性炭ACS和氮改性活性炭ACN,氮-硫共改性活性炭ACNS由于含氮官能团和含硫官能团的引入,提高了对苯甲酸的吸附性能和催化臭氧氧化性能.采用氮-硫共改性活性炭为载体制备的CeO_x/ACNS催化剂表面Ce~(3+)含量最高,因而具有最高的催化活性,反应30 min,苯甲酸的去除率由单独臭氧氧化的22%提高到88%,TOC的去除率单独臭氧氧化的7%提高到55%.CeO_x/ACNS催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,苯甲酸的去除率仅从88%降低到82%,整个过程中活性组分Ce的流失只占负载量的0.32%,是一种很有应用潜力的臭氧氧化催化剂.