g-C3N4/RGO的制备、光催化降解性能及其降解机理

尿素固相反应得到石墨相氮化碳(g-C₃N₄),石墨(G)被氧化制得氧化石墨(GO),GO被还原制得石墨烯(RGO),通过3种复合方法分别制得g-C₃N₄/RGO材料.通过对污染物亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙的降解,考察了g-C₃N₄与GO不同复合比9.7:1、9.3:1、9:1、8:1和6.7:1对光催化剂g-C₃N₄/RGO光催化性能的影响.同时考察了复合物对污染物的选择性降解.用X-射线衍射谱(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对催化剂的结构性质进行了表征.结果表明,g-C₃N₄与GO混合-水合肼还原-高温固相反应法制备的g-C₃N₄/RGO,时间最短,产量较高,对罗丹明B的降解效果最佳,说明该方法较好.另外,当g-C₃N₄与GO的质量比为9.7:1时,制备的g-C₃N₄/RGO降解效果最佳.还有,该复合材料对亚甲基蓝的降解效果最佳,罗丹明B次之,甲基橙最差.机理研究结果表明超氧自由基在光催化过程中起主导作用,羟基自由基起次要作用.     

FeVO4可见光光催化降解有毒有机污染物

采用液相沉淀法制备了FeVO4光催化剂,以X射线衍射法(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)对其进行了表征.在可见光(λ≥420 nm)照射下,研究了FeVO4活化H2O2降解染料OrangeⅡ及无色小分子2,4-二氯苯酚(DCP)的光催化活性.同时优化了光催化剂FeVO4的制备条件、探讨了光催化降解OrangeⅡ体系中H2O2浓度、FeVO4用量及pH对其降解作用的影响.结果表明,在可见光照射下,H2O2浓度为1.50×10-3 mol.L-1,FeVO4量为0.17 g.L-1,pH值为6.4时,FeVO4对OrangeⅡ光催化降解活性最好,14 h后对OrangeⅡ的矿化率达到51.6%.在光催化反应条件下,12 h后对DCP的降解率达到64.3%,表明FeVO4具有可见光催化特性.运用ESR技术跟踪测定光催化降解过程中氧化物种的变化,发现FeVO4活化H2O2产生羟基自由基(.OH),表明FeVO4的光催化降解过程主要涉及.OH的氧化历程.     

灭幼脲(Ⅲ)在水相中光解产物的鉴定

采用HPLC—UV及GC—MS技术鉴定了灭幼脲(Ⅲ)在水相中的表观光解产物,通过分析表观光解反应与暗反应产物的相对含量,确认对氯苯基异氰酸酯和邻氯苯甲酰胺是灭幼脲(Ⅲ)在永相中光解的主要产物。另外,依据反应产物的组成和相对含量,对灭幼脲(Ⅲ)在水相中的光解反应速率常数作了估算。     

Pt/BiVO_4光催化剂的制备及其光催化降解性能

采用微波法和光还原沉积法制备了一系列不同Pt含量的Pt/BiVO4光催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射(UV-vis)对样品进行表征,并以氙灯为光源,四环素为目标污染物,对该光催化剂在可见光(λ420 nm)下的光催化降解活性进行了评价.实验结果表明,当Pt含量为2wt%时,Pt/BiVO4光催化剂在可见光照射60min条件下对四环素的降解效率达到了87.5%,明显高于纯BiVO422.7%的降解效率.沉积适量的Pt,能显著抑制光生电子与空穴的复合,提高光催化活性.     

机械混合法制备TiO2/g-C3N4复合材料及其光催化降解双酚A的性能

本工作采用机械混合方法,将TiO₂纳米颗粒与不同质量的g-C₃N₄复合,制备了一系列具有不同g-C₃N₄含量的TiO₂/g-C₃N₄复合材料.运用X射线粉末衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）、比表面积分析仪（BET）、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）对材料的化学组成和形貌特征进行了表征.比较了g-C₃N₄、TiO₂和一系列TiO₂/g-C₃N₄在可见光驱动下对水中双酚A（BPA）的降解效率和矿化能力差异,发现TiO₂/g-C₃N₄的光催化活性显著高于g-C₃N₄和TiO₂,其中以TiO₂/g-C...     

Pt/TiO2对水中黑索今的光催化降解

在模拟日光下利用Pt/TiO2光催化剂对水中黑索今进行了光催化降解,有催化剂存在时,黑索今(RDX)的转化降解遵循一级反应动力学,RDX分子上的氮部分转化为硝酸盐氮和亚硝酸盐氮,催化剂的存在没有加快黑索今的转化速率,但是大大加快了溶液COD和中间产物亚硝酸盐的氧化,对10mg·l-1亚硝酸盐的光催化降解显示,亚硝酸盐氮在有催化剂存在时被氧化的速率提高了16.8倍.     

TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂的制备、表征及其光催化活性

采用反相微乳法,制备了TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂,运用TG-DSC、XRD、SEM等分析方法对催化剂进行表征.在紫外光(λ=365 nm)照射下,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)作为目标污染物,用P-25型TiO2作对照,研究了TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂光催化降解2,4-DCP的特性.结果表明,制备的TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂成带状纳米结构,其长度大于5μm,宽度约60 nm,厚度小于30 nm,结晶良好,分散性高,在紫外光照射下,50 min内对20 mg·L-1的2,4-DCP降解率达到了99.8%,表现出了比P-25型TiO2更高的光催化活性.     

掺Fe^3＋A-TiO2粉末的水热法制备及其光催化降解甲基橙

以硫酸钛为原料用水热法制备了掺Fe^3＋TiO2粉末,用SEM和XRD测定了样品的形貌和晶型,研究了以自制的掺Fe^3＋A-TiO2对甲基橙溶液的光催化降解作用。结果表明：所制备的TiO2为锐钛矿型TiO2即A-TiO2。365nm紫外光照射下,用自制的掺Fe^3＋A-TiO2降解甲基橙溶液的最佳条件是：10mg·L^-1的甲基橙溶液中加入0.050g掺5%Fe^3＋（物质的量比）A-TiO2粉末,用HNO3调节溶液成酸性后,18℃恒温反应4h,降解率达到57.8%。     

NH2-nFe3O4@ZnO@Ce磁性复合材料的制备及其对三氯酚污染物的光催化降解

采用溶剂热法制备了氨基功能化纳米nFe_3O_4(NH_2-nFe_3O_4),进一步得到纳米ZnO修饰的NH_2-nFe_3O_4@ZnO和Ce掺杂的磁性复合材料NH_2-nFe_3O_4@ZnO@Ce.通过X-射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、洛伦兹透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、振动样品磁强计(VSM)、紫外-可见漫反射(UV-DRS)等手段对其进行了组成、结构、形貌、磁性等表征,并研究了其光催化降解三氯酚(2,4,6-TCP)的性能.系统考察了Ce掺杂量、TCP的初始浓度、溶液pH值等因素对材料的降解性能的影响,初步探讨了降解机理.结果表明, NH_2-nFe_3O_4@ZnO@Ce平均粒径约为50 nm,饱和磁化强度为11.98 emu·g~(-1).在pH 4.0—7.0, NH_2-nFe_3O_4@ZnO@Ce磁性复合材料可以实现对浓度20.0 mg·L~(-1)的TCP溶液在60 min内近100%降解. Ce的掺杂和NH_2-nFe_3O_4复合有利于形成掺杂能级、加快光生电子的迁移能力,降低光生电子-空穴对复合率,有效提高材料对TCP的降解性能. NH_2-nFe_3O_4@ZnO@Ce循环使用5次后,该催化体系对TCP的降解率仍能保持95%以上,是有优异潜力的TCP降解的绿色催化剂.     

光催化技术降解水中环境药物的研究进展

环境水体中检测到大量药物的存在,主要包括抗生素,抗惊厥抗抑郁药物,解热和非甾体消炎药,血脂调整剂,β-阻滞剂等。传统的水处理技术并不能有效地去除这些药物,存在于水体中的环境药物对公共健康的潜在危害引起了广泛的关注。文中简要地介绍了近年来光催化技术在降解环境药物动力学和机理方面的研究进展,试图找出水体中环境药物降解的一般规律,为环境水体中该类物质的迁移和转化提供理论依据。     

Photocatalytic degradation of polybrominated diphenyl ethers in pure water system

Due to the low water solubility of polybrominated diphenyl ethers, organic solvent is usually added into the oxidation system to enhance the removal efficiency. In this study the photocatalytic degradation of decabromodiphenyl ether (BDE209), a type of polybrominated diphenyl ether used throughout the world, in pure water without the addition of organic solvent was investigated. In the pure water system, BDE209 was not dissolved but dispersed as nano-scale particles with a mean diameter of 166 nm. Most of BDE209 (>98%) were removed within 4 h and the final debromination ratio was greater than 80%. Although the addition of organic solvent (tetrahydrofuran, THF) could lead to a relatively high BDE209 degradation rate, the final debromination ratio (<50%) was much lower than that in pure water system. Major oxidation intermediates of tetrahydrofuran, including tetrahydro-2-furanol and γ-butyrolactone, were detected indicating the engagement of THF in the BDE209 degradation process. The photocatalytic degradation of BDE209 in the pure water system followed first-order kinetics. The BDE209 degradation rate constant increased from 0.0011 to 0.0023 min⁻¹ as the pH increased from 3 to 9.     

Cu改性悬浮型光催化纳滤膜反应器处理阿特拉津溶液的降解效率及动力学研究

通过将Cu改性悬浮型光催化氧化过程与纳滤分离膜技术进行耦合构成悬浮型光催化纳滤膜反应器联合处理阿特拉津(Atrazine)溶液.在Atrazine初始浓度ρ0分别为5,15和25mg·l-1,光催化剂浓度ρTiO2为1500mg·l-1,废水pH值为5.5,UV强度为45mW·cm-2,膜分离压力和错流流速分别控制在1250kPa和3m·s-1,反应温度20±1℃的最佳实验条件下,35min之内目标污染物基本被彻底光催化降解,矿化率达到90%以上,出现显著耦合效应;当目标污染物浓度分别为5mg·l-1,15mg·l-1和25mg·l-1时,在ρ/ρ0≥0.6的范围内,光催化降解过程分别遵循一级、零级和一级的混合以及零级反应动力学模型.     

Photocatalytic degradation of methyl orange using ZnO/TiO composites

ZnO/TiO₂ composites were synthesized by using the solvothermal method and ultrasonic precipitation followed by heat treatment in order to investigate their photocatalytic degradation of methyl orange (MO) in aqueous suspension under UV irradiation. The composition and surface structure of the catalyst were characterized by X-ray diffraction (XRD), field emission scanning electron microscope (FE-SEM), and transmission electron microscopy (TEM). The degradation efficiencies of MO at various pH values were obtained. The highest degradation efficiencies were obtained before 30min and after 60min at pH 11.0 and pH 2.0, respectively. A sample analysis was conducted using liquid chromatography coupled with electrospray ionization ion-trap mass spectrometry. Six intermediates were found during the photocatalytic degradation process of quinonoid MO. The degradation pathway of quinonoid MO was also proposed.     

Photocatalytic degradation of methyl orange using ZnO nanorods

Nanosized ZnO rods were synthesized using a microwave-assisted aqueous method. High molecular weight polyvinyl alcohol was used as a stabilizing agent. Size, surface morphology, and structure were investigated using transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM), and X-ray diffraction (XRD). SEM and TEM images show that ZnO nanorods have diameters of about 50?nm and lengths of a few micrometers. The XRD pattern reveals that ZnO nanorods are of hexagonal wurtzite structure. The average crystallite size calculated from Scherrer's relation was found to be 40?nm. The effects of catalyst loading, pH value, and initial concentration of methyl orange on the photocatalytic degradation efficiency using ZnO nanorods as photocatalyst were discussed. The results revealed that ZnO nanorods with a diameter of 50?nm showed the highest photocatalytic activity at a surface density of 0.2?g?dm^?3.     

纳米TiO2薄膜光催化降解橡椀栲胶的研究

以Ti(OC4H9)4为原料,溶胶-凝胶法制备纳米TiO2 薄膜,用原子力显微镜(AFM)观察了纳米TiO2薄膜的形貌,X-射线衍射(XRD)考察相同条件下粉体的相结构.研究水中橡椀栲胶的光催化降解行为.结果表明,橡椀栲胶的降解可用Langmuir-Hinshelwood方程来描述,即浓度较高时,栲胶降解液的光催化降解符合零级动力学方程;浓度较低时,栲胶降解液的光催化降解符合一级动力学方程.外加H2O2对橡椀栲胶的光催化降解有极大的促进作用,但这种促进作用会因为光生电子效率的影响而有一个极限值.在远离橡椀栲胶溶液等电点的起始pH值条件下光催化降解效果较好,且在碱性条件下的降解速率高于酸性条件下的降解速率.     

纳米TiO2薄膜光催化降解橡梳栲胶的研究

以Ti（OC4H9）4为原料，溶胶-凝胶法制备纳米TiO2薄膜，用原子力显微镜（AFM）观察了纳米TiO2薄膜的形貌，X-射线衍射（XRD）考察相同条件下粉体的相结构．研究水中橡梳栲胶的光催化降解行为．结果表明，橡梳栲胶的降解可用Langmuir-Hinshelwood方程来描述，即浓度较高时，栲胶降解液的光催化降解符合零级动力学方程；浓度较低时，栲胶降解液的光催化降解符合一级动力学方程．外加H2O2对橡梳栲胶的光催化降解有极大的促进作用，但这种促进作用会因为光生电子效率的影响而有一个极限值．在远离橡梳栲胶溶液等电点的起始pH值条件下光催化降解效果较好，且在碱性条件下的降解速率高于酸性条件下的降解速率。     

常温下过硫酸盐氧化降解水中对氯苯胺

研究了常温下初始pH值对过硫酸盐氧化降解水中对氯苯胺(PCA)动力学过程的影响,并探讨了PCA降解的机理.结果表明,室温下,PCA的降解符合准一级动力学方程;pH值为3、5、7、9和11时,其一级动力学常数k分别为0.03×10-4、0.12×10-4、0.28×10-4、0.26×10-4和0.27×10-4s-1;酸性体系不利于PCA的降解,pH 7时PCA的降解速率最大,半衰期为6.88 h.通过LC/MS和GC/MS鉴定得到PCA降解的4种主要中间产物,分别为对氯硝基苯、对苯醌、1-(4氯苯)-3苯基脲和5-氯-2-(4氯苯二氮烯)苯酚,并在此基础上探讨了过硫酸盐氧化降解PCA的可能途径.     

土壤中4-溴苯胺降解动力学及其生态毒性追踪

秀谷隆是一种被广泛应用的取代脲类除草剂,其主要降解产物为４－溴苯胺（４－ＢＡ）,研究４－溴苯胺在不同土壤中的降解动力学规律,并用土壤环境指示动物弹尾目跳虫Ｃｏｌｌｅｍｂｏｌａ（Ｆｏｌｓｏｍｉａ ｃａｎｄｉｄａ）跟踪指示该化合物在进一步降解过程中的毒性,结果表明：４－溴苯胺在土壤中的降解行为可用一级反应动力学方程来较好地描述,其生态毒性明显高于母体化合物秀谷隆,该化合物在粘土中的残留量低于砂土,但毒     

纳米TiO2光催化降解有机磷农药的研究

通过实验,探讨了用纳米TiO2光催化处理有机磷农药模拟废水和实际应用的有机磷农药的可行性.实验表明,以测定不同时间PO43-的浓度来衡量有机磷的降解率,并以此来衡量有机磷农药及其中间产物降解的程度是合理的.光催化降解甲胺磷和水胺硫磷的结果,显示了有机磷农药的降解率与其结构有关.实际应用的有机磷农药也可用光催化降解.