全Pd三效催化剂研究涂层材料的研究

制备了作为Pd三效催化剂涂层材料组成的活性Al2O3/金属氧化物添加剂试样,用BET法、XRD法及H2－TPR法对这些涂层原材料体系进行表征。结果表明：金属氧化物添加剂提高了活性Al2O3的热稳定性;添加ZrO2改善了CeO2的热稳定性;与含Ca的试样不同,含La试样没有贮氧能力。用含有Al2O3-CeO2/ZrO2和Al2O3-La2O3/BaO的涂层材料制备的Pd催化剂有好的CO,HC和NOx同时净化的三效性能和低的起燃活性。加入0．003％（V／V）SO2降低了催化剂活性,含La2O3/BaO涂层材料的Pd催化剂上NOx反应易被SO2中毒。     

单钯型汽车尾气净化催化剂研究

应用流动体系微型反应和怠速实验装置对Pd/Ni/La-Ce-Al汽车尾气净化催化剂的CO、C3H8、NO转化活性进行了评价、研究了镍含量和La-Ce-Al涂层对催化剂活性的影响、对催化剂进行了TPR、CO-TPD、O2-TPD、C3H8-TPD表征.结果表明:镍对Pd/La-Ce-Al催化剂具有良好的助催化作用;在实验条件下,镍含量为15%时催化剂小试评价具有最好的CO、C3H8氧化活性和NO还原活性;La-Ce-Al涂层比例对催化剂转化活性影响很大;Pd/Ni/La-Ce-Al催化剂具有非常高的CO、HC三效氧化活性,但其NO三效还原活性有待改善.     

铈锆固溶物载Pd催化剂的构造特征及其活性

以共沉淀法和滤纸作为模板剂的模板法制备铈锆固溶物(Ce／Zr=1)负载Pd催化剂,用XRD对其进行晶相分析,两种方法均形成立方萤石结构．TPR实验揭示了滤纸模板法制备的铈锆固溶物高温老化催化剂更易被还原．催化剂表面Pd的分散度和活性评价实验表明,催化剂表面贵金属的分散度在一定程度上决定催化剂的活性,载体物性影响Pd的分散度,滤纸模板法制备的铈锆固溶物负载Pd催化剂有较高的Pd分散度,表现出比共沉淀法制备的铈锆固溶物负载Pd催化剂好的三效活性．     

《环境化学》二OO一年总目录(第20卷)

全w三效催化剂研究——涂层材料的研究……………………………………… 周泽兴 王学中回(l)蜂窝陶瓷表面预处理对催化剂性能的影响…………………………… 田东旭 王浩静 王心葵4(367)大气中二甲硫等氧化的化学耦合作用………………··。…………………………·。………·沈 济2(10)大气中碳氮硫化合物光化学反应的化学耦合作用………………………………………··沈 济 2(112)人气光化学烟雾反应机理比较(I)q和NO。的比较……………刘峻峰 李金龙 白郁华4(305)大气光化学烟雾反应机理比较(11)HO。和光化学氧化产物的比较……………。……     

Pd掺杂对Fe,Co系钙钛矿型三效催化剂性能的影响

用共沉淀法制备了LaFeO3，LaFe0.96Pd0.04O3，LaCoO3，LaCo0.96Pd0.04O3四种催化剂，用X－射线衍射仪（XRD）对催化剂进行了结构分析。程序升温还原（TPR）实验揭示催化剂中存在两种类型的氧种：α氧和β氧。活性评价和TPR实验表明，α氧是CO和C3H6氧化反应的活性氧种，而C3H8的氧化则由α氧和β氧共同来完成。Pd的掺杂可使ABO3中β氧的活性增强，从而使三效活性得以明显提高。     

流化催化裂化中DeSOx催化剂的研究

用共沉淀法合成了三个系列的ＤｅＳＯｘ催化剂：铜类催化剂、铈类催化剂、铜铈类催化剂。模拟流化催化裂化（ＦＣＣ）条件,分别考察了催化剂的组成、水热处理、反应温度、体系中氧气浓度为ＳＯｘ吸附容量的影响,研究了催化剂吸附ＳＯｘ后的再生性能,同时将合成催化剂与工业催化剂（ＩＮＴＥＲＣＡＴ公司的ＤｅＳＯｘ催化剂）的ＤｅＳＯｘ性能进行了比较。结果表明,随 反应温度５的升高,催化剂的ＳＯｘ吸附容量出现一极大值;水     

甲醇分解催化剂的探索——加入KNO_3的效果

为了获得性能优良的甲醇分解催化剂,用固定床流动反应装置研究了在M/Al_2O_3、Rh,M/Al_2O_3、M,K/Al_2O_3和Rh,M,K/Al_2O_3(M是贱金属元素)系催化剂上甲醇反应时的转化率和产物分布。 不含钾的催化剂上甲醇转化率高,脱水是主反应;Rh虽可提高催化剂的甲醇分解选样性,但生成副产物甲烷。在含2mg·atom/g·Al_2O_3钾的催化剂上,甲醇脱水反应受抑制,几乎只有分解反应。Ni,K/Al_2O_3催化剂上甲醇的反应性和选择性能优良,它可与Rh,Ni,K/Al_2O_3催化剂相当,有希望开发成不含贵金属的实用甲醇分解催化剂体系。     

稀土金属铈对湿式氧化催化剂性能的影响

采用浸渍沉淀法制备具有相同cu负载量的CuO／7-Al2O3,CuO—CeO2／7-Al2O3和CuO-nO-CeO2／7-Al2O3催化剂,用H酸配水的催化湿式氧化评价催化剂的性能．结果表明,稀土元素Ce作为活性成分,不仅可以显著加快初期的反应速率,而且也增加了第二阶段的反应速率;还能提高反应中间产物小分子羧酸的降解速度和反应终了的pH值,从而减少金属铜的溶出;掺杂Ce使催化剂的晶体大小和孔隙分布更为均匀,孔径增大,有利于催化剂整体性能的改善．     

整体式Mn基复合金属氧化物催化燃烧VOCs性能研究

以堇青石为载体,采用浸渍法制备Mn-M/Cordierite(cord)(M=Co、Ce、La、Cu、Ni)复合金属氧化物催化剂,考察其催化燃烧甲苯的性能,并通过SEM、XRD和H_2-TPR对催化剂进行表征,结果表明,MnO_x和CoO_x之间具有相互作用,MnCo催化剂具有最高的甲苯催化活性,T_(50)和T_(90)分别为243℃和259℃.改变Mn和Co的比例,发现当Mn∶Co=2∶3时,Mn_2Co_3催化剂具有最高的甲苯和乙酸乙酯的催化性能,T_(90)分别为252℃和238℃.     

垃圾渗滤液湿式氧化催化剂Fe-Co-Pt-Ce/FSC的组分配比优化及表征

采用等量浸渍法制备不同金属组分配比的Fe-Co-Pt-Ce/FSC负载型催化剂,并用于催化湿式氧化垃圾渗滤液,以COD去除率、浊度去除率和垃圾渗滤液处理中p H值的变化评价催化剂的活性,以金属溶出浓度评价催化剂的稳定性,考察金属组分配比对催化剂活性和稳定性的影响.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重-差热(TG-DTA)、孔结构、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱法(XPS)表征优选催化剂的组构性能,结果表明,Fe_1Co_1Pt_1Ce_3/FSC催化剂表现出最佳的催化性能,其作用下垃圾渗滤液的COD去除率、浊度去除率和最低pH值分别为86.2%、99.9%和6.34,金属溶出浓度为2.88 mg·L~(-1);焙烧温度的提高使催化剂活性降低但是稳定性提高,适宜的焙烧温度是500℃;催化剂的比表面为240.6 m~2·g~(-1),活性组分在载体表面分布均匀,组分粒子尺寸约为8.02 nm;催化剂组分主要以FeO、CoO、Pt和CeO_2的形式存在,且催化剂的金属元素之间存在协同作用.     

活性炭催化剂上SO2转化活性中心的研究

研究了用不同原料及不同方法制备的活性炭催化剂物化性质变化及其与SO_2转化为SO_3的催化活性的关系。结果表明,催化剂的活性主要取决于其表面性质,而与其孔结构等物理性质无明显关系。XPS和TPD结果认为,催化剂表面上存在有五种数量不等的基团,即(酮基),(烯酮基),其中,含氧基团=C=O为SH_2转化为SO_3的活性中心,可以经改质手段使糠醛渣活性炭上该基团数量增加,从而可提高催化活性。     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

碱金属氧化物对V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能的影响

在V2O5-WO3/TiO2催化剂上负载碱金属氧化物（K2O,Na2O）,通过BET,XRD和SEM等方法对微观结构进行表征,研究不同含量碱金属氧化物对催化剂脱硝活性、N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现,较大含量的碱金属对催化剂微观结构有一定影响.碱金属氧化物与催化剂表面V物种的结合生成部分碱金属盐（如KVO3）,改变了催化剂的表面结构,使催化剂中有效活性位的数量大大降低,从而导致催化剂活性降低.两种碱金属氧化物对催化剂的毒性顺序为K2O〉Na2O.     

膜-悬浮光催化降解反应器中催化剂活性及其影响因素分析

考察了膜 悬浮光催化降解反应器小试系统在处理自配废水的连续运行中催化剂活性的变化 .试验发现 ,经两周的连续运行 ,催化剂活性有明显降低 ,降为原催化剂活性的 1 4 % .分析引起催化剂活性降低的可能原因有 :催化剂颗粒的聚集、有机污染物和无机垢体在催化剂表面的附着 .采用超声波粉碎、次氯酸钠碱洗和盐酸酸洗的方法来恢复催化剂活性 .结果表明 ,采用 1 0 %的盐酸清洗可使催化剂活性恢复到初始值的 6 4 %左右 ,效果最明显 .推测由于水中硬度在催化剂表面形成的CaCO3沉淀是导致催化剂活性降低的最主要因素 .     

Effect of Cu-ZSM-5 catalysts with different CuO particle size on selective catalytic oxidation of N,N-Dimethylformamide

● A series of Cu-ZSM-5 catalysts were tested for DMF selective catalytic oxidation. ● Cu-6 nm samples showed the best catalytic activity and N₂ selectivity. ● Redox properties and chemisorbed oxygen impact on DMF catalytic oxidation. ● Isolated Cu²⁺ species and weak acidity have effects on the generation of N₂. N, N-Dimethylformamide (DMF), a nitrogen-containing volatile organic compound (NVOC) with high emissions from the spray industry, has attracted increasing attention. In this study, Cu-ZSM-5 catalysts with different CuO particle sizes of 3, 6, 9 and 12 nm were synthesized and tested for DMF selective catalytic oxidation. The crystal structure and physicochemical properties of the catalyst were studied by various characterization methods. The catalytic activity increases with increasing CuO particle size, and complete conversion can be achieved at 300–350 °C. The Cu-12 nm catalyst has the highest catalytic activity and can achieve complete conversion at 300 °C. The Cu-6 nm sample has the highest N₂ selectivity at lower temperatures, reaching 95% at 300 °C. The activity of the catalysts is determined by the surface CuO cluster species, the bulk CuO species and the chemisorbed surface oxygen species. The high N₂ selectivity of the catalyst is attributed to the ratio of isolated Cu²⁺ and bulk CuO species, and weak acidity is beneficial to the formation of N₂. The results in this work will provide a new design of NVOC catalytic oxidation catalysts.     

Silica-supported antimony(III) chloride as a mild and reusable catalyst for the Paal–Knorr pyrrole synthesis

Heterogeneous catalysts are used for control of environmental pollution. Heterogeneous catalysts are easily separated from the reaction mixture, thus allowing their recovery and re-use. There is a need for catalysts that are efficient under mild conditions. Here, we show that silica-supported antimony(III) chloride (SbCl₃/SiO₂) acts as a highly efficient heterogeneous Lewis acid catalyst for the Paal–Knorr pyrrole synthesis at room temperature. We found that condensation of hexane-2,5-dione with aromatic and aliphatic primary amines in hexane using SbCl₃/SiO₂ with 7.6 wt% SbCl₃ was the best reaction condition. The silica support facilitated the workup of the reaction mixture and provided a reusable catalyst at least for 7 runs without significant loss in activity. Indeed, the yield was 98% for the first run and 84% for the 7th run. We conclude that low catalyst loading, operational simplicity, practicability and applicability to various substrates make this reaction an interesting alternative to previously applied procedures. From the environmental standpoint, this eco-friendly catalyst is stable, highly active, easy to prepare and handle.     

V2O5/AC催化剂对氨还原NO的研究

考察了V2O5/AC催化剂对NH3选择催化还原NO的影响，结果表明，以浓硝酸预氧化处理的活性焦为载体对催化剂活性有很大提高，这是由于浓硝酸预氧化后，活性焦表面产生了较多的含氧官能团可能吸附更多的NH3,并且提高了活性组分V2O5的含量，反应气氛中加入SO2后，二都活性都增加，但差异消失，这是由于SO2存在时，反应生成的SO4^2-离子的酸性强于浓硝酸预氧化产生的含氧官能团的酸性，催化剂在使用前经过煅烧和氧化对催化剂活性有很大改善。SO2存在时，V2O5含量为1wt%的催化剂活性提高。     

半焦负载Na-Fe催化还原NO的研究

在石英固定床反应器上于常压下研究了煤焦负载Na或Fe催化还原NO的反应，同时研究了Na-Fe复合催化剂的催化特性。研究结果表明：Na或Fe催化剂的催化行为差异较大，低温下Na的催化活性高于相同负载量的Fe，而温度较高时，二者的催化活性顺序与低温时相反。Na的催化活性随负载量的增加而迅速增大，而Fe的催化活性随温度的升高增加迅速。在保持相同的负载量下，一定配比的Na－Fe复合催化剂的催化活性高于其中任何单一催化剂的催化活性。在不加其他还原剂的条件下，负载于煤焦上的Na-Fe复合催化剂可有效地催化还原NO，得到了高的还原转化率。复合催化剂高的催化活性预示Na-Fe在制备过程中的相互作用以及催化半焦还原NO的反应中具有协同作用。     

氟里昂12(CCl2F2)燃烧分解催化剂性能的研究

本文对贵金属、氧化物和复合氧化物体系催化剂上氟里昂_(12)(F_(12))燃烧分解反应进行了活性评价和稳定性研究.结果表明:TiO_2,ZrO_2/TiO_2催化剂对氟里昂_(12)燃烧分解反应具有良好的低温催化活性和较好的稳定性,ZrO_2/TiO_2催化剂具有一定的臭氧-催化氧化活性     

金属氧化物MoO3(WO3)和V2O5对烟气脱硝催化性能试验

以纳米级锐钛型TiO2为载体,负载V2O5和WO3(或MoO3)制备催化剂,研究不同催化剂组分对NO和NO2脱除率以及N2O生成量的影响.结果表明,V2O5的加入使得MoO3(WO3)/TiO2催化剂的活性和选择性得到了改善.MoO3(WO3)的加入主要是改善了催化剂表面的活性位数量,从而使得V2O5/TiO2基催化剂表现出更高的活性.