2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,VOCs物种中芳香烃和含氧(氮)化合物上升幅度较大;成都市城区O3超标天对应的臭氧处于显著VOCs控制区,芳香烃和烯烃对O3生成最为敏感,且存在削减NOx的不利效应;结合VOCs来源解析,城区VOCs主要来源:移动源(22.4％)、餐饮及生物质燃烧源(21.8％)、工业源(15.1％)和溶剂使用源(9.3％),臭氧超标天溶剂使用源、餐饮及生物质类燃烧源贡献率明显上升.成都市城区春季应以VOCs减排为重点,并加大芳香烃和烯烃相关源控制力度.     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

鄂州市大气VOCs污染特征及来源解析

2018年3月～2019年2月,在鄂州市主城区采用在线气相色谱仪对102种大气挥发性有机物(VOCs)定量检测,对比分析了VOCs组成、季节变化特征和日变化规律,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,鄂州大气VOCs年均体积分数为(30.78±15.89)×10~(-9),总体表现为冬季高夏季低,具体表现为烷烃含氧化合物卤代烃烯烃芳香烃炔烃.日变化规律表现为夜晚体积分数高于白天,且总体上呈"双峰"分布,芳香烃、卤代烃和OVOCs在00:00至02:00出现"第三峰".对VOCs臭氧生成潜势(OFP)贡献较大的是芳香烃和烯烃,贡献率分别为35.45%和29.5%,其中对OFP贡献率最高的物种为乙烯,达到24.217%.分析VOCs特征物种,发现机动车尾气和溶剂使用是鄂州VOCs的主要来源,其中机动车排放是最主要来源,控制鄂州机动车排放有助于削减大气VOCs活性较大的组分,从而减少臭氧的生成.     

汽车工业区大气挥发性有机物(VOCs)变化特征及来源解析

挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)作为臭氧和细颗粒物的重要前体物已日益受到关注.鲜有针对汽车工业区大气VOCs 长期观测的报道.2019-01-01～2019-12-31 期间在上海某汽车工业园区边界,采用在线气相色谱仪对79 种VOCs 组分定量检测,分析大气VOCs 组成...     

连云港市挥发性有机化合物的组分特征及来源解析

挥发性有机化合物(VOCs)是臭氧和颗粒物等的重要前体物,对空气质量的影响尤为显著.为研究连云港市VOCs的组分特征和来源,选择4个国控点开展春、夏和秋季典型日的VOCs采样和分析,计算VOCs不同组分对臭氧生成的影响,利用正交矩阵因子分解法(PMF)解析VOCs的来源.结果表明,春季VOCs浓度为27.46×10~(-9)～40.52×10~(-9),夏季为45.79×10~(-9)～53.45×10~(-9),秋季为38.84×10~(-9)～46.66×10~(-9);含氧化合物的浓度占比为41%～48%,在各个季节均为最高,浓度水平较高的VOCs物种是丙酮、丙烯醛和丙醛等,异戊二烯的浓度在夏季较高;一般而言VOCs浓度09:00高于13:00,其中丙烯醛、乙烯和二氯甲烷的变化较大;含氧化合物的臭氧生成潜势(OFP)最高,其次是芳香烃和烯烃类,烷烃的OFP最小,OFP较高的VOCs物种是丙烯醛、丙烯和乙烯等;影响连云港市VOCs的来源主要有工业源(49%)、溶剂使用源(23%)、交通源(14%)、涂料使用源(10%)和天然源(4%).需重点关注连云港市VOCs中浓度水平和OFP均较高的含氧化合物,重点控制工业源对VOCs的影响.     

基于质子转移反应飞行时间质谱走航分析的鲁南某城市初夏大气VOCs污染特征及对二次污染生成的贡献分析

为探究鲁南地区大气中VOCs污染情况及二次生成转化特征,采用PTR-ToF-MS (质子转移反应飞行时间质谱仪)对鲁南某城市下辖6个行政区初夏(2021年5月19—27日)大气中挥发性有机物(VOCs)进行走航观测,研究该城市不同区域的VOCs浓度水平、组成特征以及对臭氧和SOA的生成贡献. 结果表明:①该市大气VOCs平均浓度为190.96 μg/m3,主要由含氧化合物、烃类、卤代烃、苯系物和含硫化合物组成,其中对VOCs组成贡献最大的物种包括乙酸乙烯酯、丙醛、环己酮、戊烯等. ②含氧化合物和烃类是该城市(除A区外)最主要的臭氧前体有机物,对OFP的贡献率分别达50%和40%. ③除甲苯是C区SOAFP (二次有机气溶胶生成潜势)贡献最大的VOCs物种外,二甲苯是其他各区SOAFP贡献最大的VOCs物种,贡献率在30%以上. ④因存在较多大型化工企业,A区与其他区大气VOCs组成差异较大,乙酸乙烯酯和二甲苯是其VOCs主要组分,苯系物、含氧有机物、卤代烃和烃类等四类物种OFP贡献相当,均约占25%;A区大气中VOCs的SOAFP较高,约是其他区的1.5~2.0倍. ⑤通过特征物种比值及走航观测分析发现,A区大气VOCs主要来源于溶剂挥发及燃烧过程,C区VOCs主要源于交通,其他区VOCs主要源于燃烧及工业生产过程;同时,食物加工过程(如油烟)排放也是该市大气VOCs的重要来源. 研究显示,降低大气中含氧有机物、烃类、苯系物浓度是控制该市大气臭氧、二次有机气溶胶生成的有效途径.      

沈阳市挥发性有机物污染特征及反应活性

2019年对沈阳市大气挥发性有机物(VOCs)开展了为期l a的观测,并对得到的53种物种进行浓度特征以及反应活性的研究.结果表明,观测期间沈阳市VOCs平均浓度为65.33 μg·m-3,烷烃、烯烃和芳香烃质量分数分别为62.44％、16.52％和19.32％.浓度排名前10的物种主要是C3～C5的烷烃、烯烃和部分芳香烃,累计占VOCs总浓度的64.13％.大气中烷烃、烯烃和芳香烃浓度均表现为双峰型的日变化特征,峰值分别出现在06:00～08:00和19:00～20:00,最低点出现在14:00～15:00;月变化上,该地ρ(VOCs)分别在12月和5月达到最高值(136.44μg.m-3)和最低值(35.61 μg·m-3);VOCs表现出明显的季节变化特征,即冬季＞秋季＞夏季＞春季,且烷烃、烯烃和芳香烃均随季节表现出增加趋势.通过特征值甲苯/苯(T/B)研究发现,沈阳春季VOCs主要来源于交通源和采暖源,夏季主要来源机动车尾气以及溶剂挥发,秋冬季主要受生物质燃烧和煤燃烧等排放源的影响.通过对反应活性分析,燃烧源是沈阳市控制臭氧污染的关键,丙烯、乙烯和1-己烯是沈阳市大气VOCs中反应活性最高的物种.     

2021年春季昆明市臭氧污染来源解析相关研究

于2021年4月15日—5月20日对昆明市大气挥发性有机物(VOCs)进行了监测,根据结果对昆明市VOCs的组成、日变化特征、臭氧生成潜势(OFP)和相对臭氧影响(ROI)进行了研究,并利用PMF模型对昆明市VOCs进行了来源解析.结果表明,昆明市大气VOCs平均体积分数为(14.19±7.09)×10^-9,OVOCs占比最大达到32.21%.TVOCs日变化规律显著,呈早上高、下午低的变化规律;OVOCs日变化规律与O₃较为相似,呈中午高、早晚低的特点.去除醛、酮化合物后,ROI和OFP的计算结果均表明烯烃对昆明市臭氧生成的贡献最大;OFP结果表明单物种乙烯(17.01%)对臭氧生成贡献最大,而ROI结果表明异戊二烯(19.31%)对臭氧生成贡献最大.通过特征比值法发现昆明市正丁烷、异丁烷主要来自液化石油气.T/B的特定比值表明芳香烃的来源以燃烧源为主.通过PMF模型解析出6种VOCs来源,依次为二次生成源(37.90%)、生物质燃烧源(21.20%)、溶剂使用源(14.86%)、机动车尾气源(10.74%)、工业排放源(7.67%)和天然...     

杭州市城区挥发性有机物污染特征及反应活性

使用Summa罐在杭州市城区朝晖站点离线采样,利用GCMS分析122种挥发性有机物（VOCs）.通过2018年5月至2019年4月连续1a的观测,结果发现,观测期间大气VOCs平均体积分数为（59.4±23.6）×10^-9,浓度高值出现在12月而低值出现在2月,含氧有机物（OVOC）,尤其是醛酮类化合物是占比最高的组分,在夏季尤甚.朝晖站点VOCs浓度没有明显的周末效应,但节假日的VOCs浓度有明显下降.其大气VOCs浓度与空气质量指数（AQI）值呈现正相关性,首要污染物为PM_2.5时观测到的VOCs浓度最高.运用·OH消耗速率（L^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）做大气反应活性评估,观测期间L^·OH均值为7.5 s^-1,OFP均值为152.1×10^-9,醛酮类化合物、芳烃和烯烃是活性最高的组分,该站点整体大气活性水平与2-甲基戊烷相当.观测期间甲苯/苯（T/B）均值为1.95,说明杭州市城区受到较明显的机动车排放影响.使用正定矩阵因子分析法（PMF）解析出杭州全年VOCs污染的6个因子,分别为二次生成（17.6%）、燃烧源（11.8%）、工艺过程（12.3%）、溶剂使用（18.1%）、天然源（4.5%）和机动车尾气（35.7%）.     

泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O_3)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O_3生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H_2O_2/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O_3光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O_3生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O_3前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O_3浓度控制的最佳效果.     

海南岛臭氧污染时空变化及敏感性特征

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧（O₃）污染的时空分布、变化趋势、O₃生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O₃-8h （日最大8 h滑动平均值）表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O₃-8h浓度最高,2019年O₃-8h浓度超标占比最大.O₃-8h浓度与平均气温（P<0.1）、日照时数（P<0.01）、太阳总辐射（P<0.01）、大气压和平均风速呈正相关关系,与降雨量（P<0.05）和相对湿度呈负相关关系.卫星遥感数据显示,2015~2020年海南岛对流层NO₂柱浓度（NO₂-OMI）和HCHO柱浓度（HCHO-OMI）呈相反的变化趋势,2020年NO₂-OMI较2015年上升了7.74%,HCHO-OMI下降了10.2%.海南岛属于NO_x控制区,近6年FNR值（O₃生成敏感性）呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a^-1.气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.     

广西柳城县VOCs组分特征、来源及其对臭氧生成的敏感性

位于广西柳州市郊区的柳城县存在突出的臭氧(O₃)污染问题,但目前尚未有当地O₃污染成因分析的相关报道.为探究其O₃污染成因,在2021年10月1～15日开展了116种挥发性有机物(VOCs)的在线连续观测,并对O₃敏感性进行分析.结果表明,观测期间φ[总挥发性有机物(TVOCs)]平均值为27.52×10^-9,其中污染过程(10月1～6日)φ(TVOCs)的平均值为32.15×10^-9,比非污染过程(10月8～15日)高32.79%.从物种浓度来说,含氧挥发性有机物(OVOCs)贡献最高,贡献率为43.70%,其次是烷烃(23.00%)、芳香烃(11.75%)和卤代烃(7.35%).从臭氧生成潜势(OFP)来说,OVOCs对OFP的贡献率最高(41.96%),其次是芳香烃(32.60%)和烯烃(17.92%).观测期间VOCs主要来自机动车排放(32.44%)、生物质燃烧源(29.31%)、溶剂使用源(16.43%)、植物源(11.34%)和化工企业排放(...     

河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

不同臭氧度量指标对我国人群总死亡影响的Meta分析

探讨不同臭氧度量指标对我国人群总死亡风险的影响.基于中国知网、万方数据库、维普中文服务平台、 Web of Science和PubMed数据库,检索了建库至2020年12月底发表的相关时间序列研究和病例交叉研究,最终纳入22项合格研究.按照臭氧每日1 h最大浓度(O_3-M1h)、每日8 h最大平均浓度(O_3-M8h)和每日24 h平均浓度(O_3-24h)分别进行Meta分析.结果表明,O_3-M1h指标（RR#, 1.005 2; 95%CI, 1.003 1～1.007 3）与人群总死亡风险增加的关联更加密切,O_3-24h指标（RR#, 1.003 6; 95%CI, 1.002 5～1.004 8）和O_3-M8h指标（RR#, 1.003 1; 95%CI, 1.002 2～1.004 1）关联较弱. 3类指标的亚组分析表明,冷季臭氧的总死亡风险更高,老年人（≥65岁）更容易受臭氧污染的影响,且北方地区总死亡风险高于南方地区.     

上海市夏季臭氧污染特征及削峰方案

随着大气污染治理措施的不断推进,近年来上海市PM_2.5浓度呈现明显的下降趋势,但O₃污染现象依然频发,因此分析O₃污染发生规律,科学制定O₃削峰方案是目前亟需解决的问题.本研究以2017年7月为例,期间长三角17个城市累计O₃污染天数165 d,其中上海最为严重,7月超标率为64.5%,分析前体物浓度和气象要素,主要是由于高温、低湿、小风不利气象条件和较高的前体物排放共同导致,期间上海市NO₂平均浓度为27.1 μg·m^-3,VOCs体积分数为22.5×10^-9.通过WRF-CMAQ情景模拟,仅上海进行前体物削减,对区域性O₃污染控制较为有限,建议多城市共同削减,上海及邻近周边9城市削减VOCs排放30%,上海O₃日最大8 h浓度可下降7.2%,如果扩大到17个城市削减,上海O₃日最大8 h浓度降幅为7.8%.同时建议严格控制前体物削减比例,VOCs ：NO_x削减比例应大于3 ：1,否则会导致部分地区O₃浓度反弹.     

北京市城区夏季VOCs变化特征分析与来源解析

精细化的挥发性有机物（VOCs）组分特征和来源分析,可以为科学有效地进行臭氧（O₃）污染防控提供支持.利用2020年夏季7~8月北京城区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析高O₃浓度时段和低O₃浓度时段环境受体中VOCs化学特征和臭氧生成潜势（OFP）,并利用正定矩阵因子分解（PMF）模型进行精细化源解析.结果表明,观测期间监测点φ［总大气挥发性有机物（TVOCs）］平均值为12.65×10^-9,高O₃时段和低O₃时段φ（TVOCs）平均值分别为13.44×10^-9和12.33×10^-9,OFP分别为107.6μg·m^-3和99.2μg·m^-3.观测期间O₃生成受VOCs控制,芳香烃的反应活性最高,对OFP贡献排名前三的组分均为异戊二烯、甲苯和间/对-二甲苯.低O₃时段环境受体中VOCs的主要来源包括汽车排放（26.4%）、背景排放（15.7%）、溶剂使用（13.0%）、汽修（12.8%）、二次生成源（9.7%）、生物质燃烧（6.1%）、印刷行业（5.7%）、液化天然气（LNG）燃料车（5.5%）和植被排放（5.0%）,其中背景排放、二次生成和印刷行业源在近年来北京VOCs源解析研究中少有讨论.高O₃时段汽修源和二次生成源贡献分别较低O₃时段上升了3.4%和2.6%,汽车排放仍是北京城区最主要的VOCs贡献源.植被排放源从07：00开始上升,在午后达到最高;背景排放源的贡献变化较小;汽车排放和LNG燃料车排放源呈现早晚高峰特征,下午时贡献相对较低.     

南京夏季大气臭氧光化学特征与敏感性分析

对流层臭氧（O₃）主要由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O₃的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O₃与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O₃超标日和非O₃超标日的O₃光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O₃超标日期间φ（O₃）和φ（TVOCs）的平均值分别为47.8×10^-9和49.0×10^-9,为非O₃超标日期间O₃（26×10^-9）和TVOCs（30×10^-9）体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O₃敏感性,发现南京市O₃超标日和非O₃超标日O₃的形成均主要受VOCs和NO_x的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O₃超标日,·OH和HO₂的日平均混合比分别是非O₃超标日的1.3倍和1.8倍,表明O₃超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO₂的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O₃超标日的O₃生成速率明显高于非O₃超标日,从而导致了O₃超标日的O₃净生成速率明显高于非O₃超标日.以上发现提高了对南京夏季O₃超标日大气O₃光化学特征的认识.     

南京夏季市区VOCs特征及O3生成潜势的相关性分析

挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)是大气中光化学污染臭氧(O3)的重要前体物,其在大气中的浓度水平直接影响着臭氧的污染特征.本研究运用大气挥发性有机物快速在线连续自动监测系统,于2013年8月对南京市区大气中98种VOCs进行观测,分析南京夏季VOCs体积分数水平及组成特征,分析臭氧及其前体物的变化,运用VOCs/NOx比值法研究南京臭氧生成敏感性控制因素.结果表明,夏季南京市区大气VOCs最高体积分数达200×10-9,平均体积分数为52.05×10-9,各物种体积分数大小为烷烃含氧有机物烯烃芳香烃;臭氧平均质量浓度76.5μg·m-3,小时质量浓度超标率为5.9%.臭氧质量浓度高值期,其前体物VOCs与NOx变化趋势基本一致,并与O3变化呈明显的反相关;不同臭氧质量浓度阶段,同种类的VOCs体积分数也存在一定的差异;夏季南京市区的臭氧生成对VOCs较敏感,属于VOCs控制区.     

铜川市秋冬季大气VOCs特征及其O3和SOA形成潜势分析

VOCs是O₃和SOA形成的重要前体物,可增强大气氧化性,促进二次污染物形成,影响区域空气质量和人体健康.为研究铜川市秋冬季VOCs特征及其对O₃和SOA生成的潜力,利用TH-300B在线监测系统监测了铜川市区102种VOCs的体积分数,并结合最大增量反应活性系数法和气溶胶生成系数法分别计算VOCs的O₃及SOA生成潜力.结果表明,铜川市秋季和冬季φ（TVOC）分别为（50.52±16.81）×10^-9和（63.21±35.24）×10^-9,O₃生成潜势分别为138.43×10^-9和137.123×10^-9, SOA生成潜势分别为3.098μg·m^-3和0.612μg·m^-3.秋季VOCs中含量最多的2种组分为烷烃（26.19%）和芳香烃（26.04%）,冬季VOCs中含量最多的组分为烷烃（48.88%）.反-2-戊烯、甲苯和间/对-二甲苯是秋季OFPs最大的3个成分,...