淄博市2016-2019年近地面大气臭氧时空分布特征

为认识淄博市近年来大气臭氧（O₃）时空分布特征,基于山东省淄博市19个环境空气质量监测点2016-2019年近地面O₃的连续观测数据,运用Pearson相关性分析法、反距离权重法等方法开展研究.结果表明:①淄博市2016-2019年ρ（O_{3-8 h}）（O_{3-8 h}为O₃日最大8 h浓度）第90百分位数范围为184~203 μg/m3,是GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值（160 μg/m3）的1.15~1.27倍.②ρ（O_{3-8 h}）季节性变化呈夏季（155 μg/m3）>春季（129 μg/m3）>秋季（104 μg/m3）>冬季（60 μg/m3）的特征;ρ（O_{3-8 h}）月变化呈双峰型,峰值分别出现在6月（186 μg/m3）和9月（147 μg/m3）;ρ（O_{3-8 h}）日变化呈单峰型,峰值（117 μg/m3）出现在14:00左右.③ρ（O_{3-8 h}）空间分布呈南北低、中间高的特点,并具有区域均匀性发展趋势.④CO、NO、NO₂和NO_x等前体物浓度均与ρ（O_{3-8 h}）呈负相关,但在夏季相关性较差;冬季夜晚局地污染物对O_x的贡献大于白天.⑤ρ（O_{3-8 h}）与温度和风速均呈显著正相关,与相对湿度呈显著负相关,当风向为西南风时ρ（O_{3-8 h}）较高.研究显示,淄博市O₃表现为典型的光化学生成特征,2016-2019年O₃污染总体呈加重趋势.      

2016～2020年成都市控制PM2.5和O3-8h污染的健康效益评价

细颗物(PM_2.5)和臭氧是我国主要的大气污染物,严重危害人群健康.为评估成都市大气污染防治行动实施期间PM_2.5和臭氧对人群健康的影响,首先,利用流行病学中的广义相加模型和非线性分布滞后模型估算了2014～2016年成都市PM_2.5和臭氧最大8 h滑动平均(O_3-8h)浓度变化对居民疾病死亡影响的暴露-反应关系系数(β),在此基础上,采用环境风险和环境价值评估法估算2016～2020年成都市PM_2.5和O_3-8h浓度暴露水平变化的健康收益.结果表明：(1)2016～2020年成都市的ρ(PM_2.5)年均值呈逐年下降趋势,从63μg·m^-3降至40.92μg·m^-3,年均下降率约为10.14%;与之相反,ρ(O_3-8h)年均值从155μg·m^-3升至169μg·m^-3,年均增长率约为2.23%.(2)成都市PM_2.5...     

成都O3逐日污染潜势关键时段优选的GAM模型

利用成都市2016~2018年O₃逐时监测数据以及该时段同时次的地面气象观测资料，通过对O₃日变化特征的分析，确定了表征研究区O₃逐日污染潜势的四个关键时段，即全天时段（00：00~24：00）、日间时段（05：00~20：00）、O₃超标时段（11：00~19：00）以及O₃峰值时段（15：00~16：00）.基于广义可加模型（Generalized Additive Model，GAM）分别构建了O₃日最大8h滑动平均浓度（O_3-8h）与上述四个时段气象要素之间的函数关系，分析了时间尺度变化对O₃逐日污染潜势的影响.结果表明：GAM模型可以很好地表征O_3-8h与不同时段多气象要素之间的非线性关系.O₃超标时段气象要素对O₃逐日污染潜势具有最佳的指示意义，对应GAM模型的调整判定系数R²和方差解释率IRV分别为0.81和81.4%，模型模拟值与观测值的压轴回归决定系数R²为0.805.太阳辐射、相对湿度和气温是决定O₃逐日污染潜势最重要的气象要素，但三者在GAM模型中的重要性排序会因时间尺度的变化而有所差异.     

成都市气温与PM2.5和O3交互作用对疾病死亡人数的影响研究

利用成都市2014~2016年逐日呼吸系统疾病和心脑血管疾病死亡资料、同期气象资料和PM_2.5日均浓度和每日臭氧最大8h平均浓度（O₃）资料,采用分布滞后模型以及广义相加模型中的独立效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探究了成都市气温、PM_2.5和O₃单效应,以及气温与PM_2.5（或O₃）交互作用对当地呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈反“J”型分布,最适温度在22.2℃,该温度对应的疾病死亡人数最少;累积滞后1d的PM_2.5（或O₃）对应的健康风险最大,此时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,呼吸系统疾病死亡风险分别增加0.58%和0.54%,心脑血管疾病死亡风险分别增加0.35%和0.66%.分季节研究结果表明,PM_2.5对两种疾病死亡影响的健康风险冬季最高,而O₃的健康风险在秋季最显著.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或O₃）对疾病死亡的影响存在协同放大效应,当气温高于22.2℃时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,对应的呼吸系统疾病死亡风险分别增加2.30%和1.14%,心脑血管疾病死亡风险分别增加1.09%和1.03%.研究结果提示O₃对人群健康的影响也不容忽视,应该引起足够的重视.     

深圳西部城区大气O3污染特征及超标成因

利用近5a深圳西部城区（大学城）大气臭氧（O₃）在线监测数据,结合深圳大学城超级站大气复合污染综合观测,获取了大气O₃演变趋势,并探究O₃超标日气象条件及其前体物的组成变化以期掌握大气O₃超标成因.结果表明,深圳大学城大气O₃日最大8h平均体积分数上升速度达1.1×10^-9/a,超标率达到6%以上.高温低湿的气象条件更容易促进大气O₃生成,高温时光化学反应强烈有利于O₃的本地生成,而低湿可能不利于O₃的湿去除从而导致污染积累.挥发性有机物（VOCs）不同组分在O₃超标日上升幅度（70%~95%）明显高于NOx（28%）,且O₃高值浓度分布在高VOCs低NOx区域,说明深圳大学城大气O₃生成主要受VOCs控制.O₃超标日的甲苯与苯比值（T/B）在夜间超过10表明可能存在大量工业排放;而含氧挥发性有机物（OVOCs）在午间（12：00~14：00）的消耗相较于非超标日高出了1倍左右,表明工业活动排放的OVOCs对白天O₃生成可能贡献显著.     

山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析

基于山西省2018—2020年国控点位O₃监测数据分析了全省O₃污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NO_x和VOCs)对O₃的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O₃区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O₃超标天数中以O₃轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O₃污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O₃浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O_{3-1 h})(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O₃的生成. 风速与ρ(O_{3-1 h})呈分段式线性关系,ρ(O_{3-1 h})随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O_{3-1 h})随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O_{3-1 h})高值. ③ 山西省2020年6—8月O₃区域来源解析表明,各城市O₃本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O₃行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O₃污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O₃生成贡献较大,亟需优先加强管控.      

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

上海市近地面臭氧污染的健康影响评价

根据2008年上海市环境保护部门的每日24h近地面臭氧监测数据,以每日最大8h(11:00～18:59)的臭氧浓度均值作为上海市居民的平均暴露水平,以该年上海市的全部常住人口作为臭氧暴露人口,计算近地面臭氧污染对上海市居民的健康影响和相关的健康经济损失.2008年上海市近地面臭氧每日最大8h的年平均水平为88μg/m3,其中市区为78μg/m3,市郊区为96μg/m3.结果表明,近地面臭氧污染可以导致上海市居民1892(95%CI:589～3540)例早逝和26049(95%CI:13371～38499)例住院,全年的归因健康经济损失为32.42(95%CI:10.80～59.23)亿元,其中由早逝引起的损失占总健康经济损失的88.12%.提示近地面臭氧污染已对上海市居民产生了较大的健康损失和经济损失.     

中国臭氧时空分异及热点城市群气象关联特征

基于2018～2020年臭氧的日最大8h滑动平均值(O₃-8h),采用空间自相关分析、暴露风险评估和多元线性回归等方法,研究了全国337个城市O₃的时空分异及其人口加权的暴露风险特征,识别了热点城市群并解析了热点城市群O₃的气象关联特征.结果表明:O₃具有显著的空间聚集特征,其中浓度高于160μg/m³(国家二级浓度限值,GB3095-2012)、超标率高于20%和人口加权暴露风险等级为高的区域主要集中在京津冀城市群(BTH-UA)、中原城市群(CP-UA)和长江三角州城市群(YRD-UA).其次,2018～2020年月均O₃-8h变化呈“M型”分布,各年最高值分别出现在6月、9月和5月,月均ρ(PM_2.5),ρ(NO₂),ρ(SO₂)和ρ(CO-95)均呈现“W型”分布,并且在12月和1月达到最高值,与O₃均呈现明显的负相关关系;月均ρ(PM_2.5     

佛山春季两次典型臭氧污染过程分析

近地层臭氧污染与气象条件密切相关,为了解珠三角地区春季臭氧（O₃）污染的气象成因,选取了2020年4月9日和28日佛山地区春季两次典型O₃污染过程进行对比分析.结果表明：（1）小风、低湿和高温是造成佛山春季O₃污染发生的气象成因.（2）两次过程各站点O₃峰值浓度大致出现在16:00—18:00,较年均统计偏晚1 h左右,最高气温明显低于夏、秋季;大多数站点日变化以单峰型为主,部分站点受局地风场和城市下风向传输影响呈现“倒U型”和“双峰型”.（3）垂直探测分析表明,4月9日O₃污染过程主要由局地反应生成,垂直方向下沉气流主导,污染主要积聚在1000 m以下的近地面层;28日受局地生成和垂直交换作用影响,O₃污染自下而上扩展,且早间残留层下传影响显著.（4）与长距离和高层输送相比,短途和低层传输对局地O₃污染发生的作用更为明显（输送频率可达60%以上）.春季佛山地区O₃污染的主要传输源为珠三角东部和南部地区,污染防控...     

海南岛臭氧污染时空变化及敏感性特征

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧（O₃）污染的时空分布、变化趋势、O₃生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O₃-8h （日最大8 h滑动平均值）表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O₃-8h浓度最高,2019年O₃-8h浓度超标占比最大.O₃-8h浓度与平均气温（P<0.1）、日照时数（P<0.01）、太阳总辐射（P<0.01）、大气压和平均风速呈正相关关系,与降雨量（P<0.05）和相对湿度呈负相关关系.卫星遥感数据显示,2015~2020年海南岛对流层NO₂柱浓度（NO₂-OMI）和HCHO柱浓度（HCHO-OMI）呈相反的变化趋势,2020年NO₂-OMI较2015年上升了7.74%,HCHO-OMI下降了10.2%.海南岛属于NO_x控制区,近6年FNR值（O₃生成敏感性）呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a^-1.气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.     

上海市夏季臭氧污染特征及削峰方案

随着大气污染治理措施的不断推进,近年来上海市PM_2.5浓度呈现明显的下降趋势,但O₃污染现象依然频发,因此分析O₃污染发生规律,科学制定O₃削峰方案是目前亟需解决的问题.本研究以2017年7月为例,期间长三角17个城市累计O₃污染天数165 d,其中上海最为严重,7月超标率为64.5%,分析前体物浓度和气象要素,主要是由于高温、低湿、小风不利气象条件和较高的前体物排放共同导致,期间上海市NO₂平均浓度为27.1 μg·m^-3,VOCs体积分数为22.5×10^-9.通过WRF-CMAQ情景模拟,仅上海进行前体物削减,对区域性O₃污染控制较为有限,建议多城市共同削减,上海及邻近周边9城市削减VOCs排放30%,上海O₃日最大8 h浓度可下降7.2%,如果扩大到17个城市削减,上海O₃日最大8 h浓度降幅为7.8%.同时建议严格控制前体物削减比例,VOCs ：NO_x削减比例应大于3 ：1,否则会导致部分地区O₃浓度反弹.     

广西柳城县VOCs组分特征、来源及其对臭氧生成的敏感性

位于广西柳州市郊区的柳城县存在突出的臭氧(O₃)污染问题,但目前尚未有当地O₃污染成因分析的相关报道.为探究其O₃污染成因,在2021年10月1～15日开展了116种挥发性有机物(VOCs)的在线连续观测,并对O₃敏感性进行分析.结果表明,观测期间φ[总挥发性有机物(TVOCs)]平均值为27.52×10^-9,其中污染过程(10月1～6日)φ(TVOCs)的平均值为32.15×10^-9,比非污染过程(10月8～15日)高32.79%.从物种浓度来说,含氧挥发性有机物(OVOCs)贡献最高,贡献率为43.70%,其次是烷烃(23.00%)、芳香烃(11.75%)和卤代烃(7.35%).从臭氧生成潜势(OFP)来说,OVOCs对OFP的贡献率最高(41.96%),其次是芳香烃(32.60%)和烯烃(17.92%).观测期间VOCs主要来自机动车排放(32.44%)、生物质燃烧源(29.31%)、溶剂使用源(16.43%)、植物源(11.34%)和化工企业排放(...     

佛山臭氧浓度预报方程的建立与应用

臭氧作为大气中的二次污染物,其形成和变化复杂,臭氧预报更是当下空气污染治理的难题之一.通过分析2014~2017年佛山地区近地面O₃浓度与高低层气象要素的关系,建立了佛山O₃浓度预报方程,并进行了检验和应用.结果表明,佛山近地面O₃的变化与高低层气象要素关系密切,气温和日照时数等气象要素与O₃浓度呈显著正相关,相对湿度、总（低）云量和风速等与其呈负相关;高浓度O₃污染发生的气象条件为小风速、晴间少云、低相对湿度、较长的日照时间和较高的温度,高浓度O₃潜势指数（HOPI）和风向指数（WDI）的定义可以较好地衡量O₃污染气象条件的好坏;综合考虑HOPI和不同高度WDI等13种气象要素,采用多指标叠套和多元逐步回归建立了佛山地区臭氧浓度预报方程;利用2018年资料检验发现,模拟值与实测值二者的相关系数R可达0.82,预报方程具有良好的拟合效果和可预报性.     

河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

南京夏季大气臭氧光化学特征与敏感性分析

对流层臭氧（O₃）主要由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O₃的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O₃与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O₃超标日和非O₃超标日的O₃光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O₃超标日期间φ（O₃）和φ（TVOCs）的平均值分别为47.8×10^-9和49.0×10^-9,为非O₃超标日期间O₃（26×10^-9）和TVOCs（30×10^-9）体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O₃敏感性,发现南京市O₃超标日和非O₃超标日O₃的形成均主要受VOCs和NO_x的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O₃超标日,·OH和HO₂的日平均混合比分别是非O₃超标日的1.3倍和1.8倍,表明O₃超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO₂的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O₃超标日的O₃生成速率明显高于非O₃超标日,从而导致了O₃超标日的O₃净生成速率明显高于非O₃超标日.以上发现提高了对南京夏季O₃超标日大气O₃光化学特征的认识.     

北京市城区夏季VOCs变化特征分析与来源解析

精细化的挥发性有机物（VOCs）组分特征和来源分析,可以为科学有效地进行臭氧（O₃）污染防控提供支持.利用2020年夏季7~8月北京城区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析高O₃浓度时段和低O₃浓度时段环境受体中VOCs化学特征和臭氧生成潜势（OFP）,并利用正定矩阵因子分解（PMF）模型进行精细化源解析.结果表明,观测期间监测点φ［总大气挥发性有机物（TVOCs）］平均值为12.65×10^-9,高O₃时段和低O₃时段φ（TVOCs）平均值分别为13.44×10^-9和12.33×10^-9,OFP分别为107.6μg·m^-3和99.2μg·m^-3.观测期间O₃生成受VOCs控制,芳香烃的反应活性最高,对OFP贡献排名前三的组分均为异戊二烯、甲苯和间/对-二甲苯.低O₃时段环境受体中VOCs的主要来源包括汽车排放（26.4%）、背景排放（15.7%）、溶剂使用（13.0%）、汽修（12.8%）、二次生成源（9.7%）、生物质燃烧（6.1%）、印刷行业（5.7%）、液化天然气（LNG）燃料车（5.5%）和植被排放（5.0%）,其中背景排放、二次生成和印刷行业源在近年来北京VOCs源解析研究中少有讨论.高O₃时段汽修源和二次生成源贡献分别较低O₃时段上升了3.4%和2.6%,汽车排放仍是北京城区最主要的VOCs贡献源.植被排放源从07：00开始上升,在午后达到最高;背景排放源的贡献变化较小;汽车排放和LNG燃料车排放源呈现早晚高峰特征,下午时贡献相对较低.     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

上海城郊夏季大气VOCs在臭氧生成中的作用

为研究上海市夏季臭氧高发季节大气VOCs在臭氧生成中作用,选取2018年5～8月大气臭氧较高的时段,在淀山湖科学观测研究站对103种挥发性有机物、臭氧和氮氧化物等环境污染物进行观测.结果表明,上海臭氧高发季节大气平均φ(VOCs)为32.7×10-9,羰基化合物是VOCs的主要组分,所占质量分数达35.0％.羰基化合物...     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO₂催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO₂热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO₂表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO₂催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO₂催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.