基于DOAS地空观测的典型热带地区臭氧敏感性研究

利用主动LP-DOAS和被动Zenith-sky DOAS两种地基观测系统,对我国典型热带地区西双版纳的甲醛(HCHO)、二氧化氮(NO2)和臭氧(O3)进行了立体观测,并基于HCHO/NO2比值法对该地区的臭氧敏感性进行了研究.结果表明,地面主动LP-DOAS观测的353个HCHO/NO2小时均值结果中,有118个样...     

NO/SO_2臭氧协同氧化与吸收特性的实验研究

为研究燃煤烟气中NO/SO_2协同高效脱除方法,某热电厂通过现场实验研究了O3对烟气中NO、SO_2的选择性氧化规律以及脱硫浆液、半干法循环脱硫灰对氧化产物的吸收效能。结果表明:烟气中NO、SO_2同时存在时,烟气中的O3优先氧化NO,当O3过量30%时,SO_2氧化率可达到42%;实际湿法脱硫循环浆液对混合烟气中SO_2吸收率达到近100%,对NOx(x>1)最大吸收率仅为42%;含水量1)最大吸收率仅为30%,且吸收剂在218s后即丧失脱除效能;含水量为15%的半干法脱硫灰对混合烟气中SO_2吸收率达到100%,对NOx(x>1)最大吸收率为75%,吸收剂脱除效果良好且具备长时间稳定脱除效果。     

基于无人机观测的塔克拉玛干沙漠反应性气体特征及来源分析

为研究沙漠地区大气环境和反应性气体变化机理,利用无人机观测平台于春季(2022年5月8—30日)和夏季(2021年7月19—31日)对塔克拉玛干沙漠中心(塔中站)和南缘(民丰站)的反应性气体体积分数、气温、相对湿度和风速进行垂直观测,对比沙漠腹地和边缘的反应性气体垂直变化,结合HYSPLIT模式究其来源.结果表明：(1)民丰站CO体积分数整体略高于塔中站,春季CO体积分数明显高于夏季,并且可能存在较强的SO₂和NO₂污染现象. CO平均体积分数呈民丰站春季(524.68×10^-9)>民丰站夏季(468.95×10^-9)>塔中站春季(313.42×10^-9)>塔中站夏季(133.64×10^-9)的特征;SO₂体积分数夏季高于春季,呈民丰站夏季(105.22×10^-9)>民丰站春季(69.21×10^-9)>塔中站夏季(65.38×10^-9)&g...     

硫化物碘量法除SO_3~(2-)、S_2O_3~(2-)干扰的方法

本方法存硫化物碘量法的基础上,将含有SO_3~(2-)、S_2O_3~(2-)的硫化物待测样品通过酸化—吹气法处理后,加入甲醛溶液与吸收液中的SO_3~(2-)干扰组分反应生成稳定的羟甲基磺酸,隐蔽SO_3~(2-)、S_2O_3~(2-)(酸化—吹气时转化乃SO_3~(2-)进入吸收液)干扰。再按碘量法测定,达到消除SO_3~(2-)、S_2O_3~(2-)干扰的目的。对加干扰标样进行测定,效果良好,与原方法比较相对误差一般<1%,回收率可提高2～5%。     

基于船舶实时排放和烟羽在线监测的燃油硫含量识别方法研究

船用燃油超标识别方法的建立和技术发展是进行船舶排放控制区(Domestic Emission Control Areas,DECA)政策执行的重要保障.本研究建立了基于船舶自动识别系统(Automatic Identification System,AIS)数据的船舶排放实时计算模型和岸基环境观测相结合的技术方法,选取...     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

北京城区臭氧日变化特征及与前体物的相关性分析

对2012年12月至2013年11月北京城区12个自动空气监测子站的臭氧及其前体物的浓度进行了分析,探讨北京城区臭氧浓度的日变化特征以及与前体物的关系.研究发现,北京市城区臭氧在5~8月份维持相对较高浓度,其他月份则较低.臭氧浓度呈现单峰型分布,基本在15:00、16:00达到峰值;同时臭氧呈现较明显的“周末效应”,即周末臭氧浓度高于工作日浓度. CO、NO、NO2和NOx等前体物多呈现双峰型分布,与O3均呈显著的负相关性,相关性在夏季较低.通过大气氧化剂OX和NOx的拟合方程发现,冬季北京市城区OX在白天受区域O3影响相对较大,在夜间受局地NOx污染影响相对较大.计算了在理想情况下的城区NO2光解速率,春季、夏季、秋季和冬季的平均值分别为0.180,0.209,0.169,0.149min-1.在白天臭氧的高浓度时段城区O3、NO和NO2体现出近似光化学平衡态的特征.     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

天津夏季低层大气O3和NO2浓度垂直分布

利用2007年8月8-24日天津255 m气象铁塔上连续17 d的ψ(O3)和ψ(NO2)及同期气象观测数据,分析了ψ(O3)和ψ(NO2)(以小时平均值计)的日变化和垂直分布规律及其与气象因子之间的关系.结果表明:天津市近地层ψ(O3)分布具有明显的日变化和垂直分布特征,昼夜差异显著;一般情况下,ψ(O3)日均值在220 m高度处最大,120 m处次之,40 m处最小;ψ(O3)与温度和风速呈正相关,而与相对湿度呈负相关.ψ(NO2)日变化多为双峰型,白天较低;ψ(NO2)垂直差异较小,夜间稳定层使NO2产生局地积累,低层大于高层;ψ(NO2)与温度和风速呈负相关,与相对湿度的关系比较复杂,白天呈正相关,夜间呈负相关.     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A12O3催化剂.研究了富氧条件下,SO2对CH3OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO2和H2O时,NO还原活性温度较低,有显著量N2O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO2或同时添加SO2和H2O使催化剂活性显著增加,N2O形成受到抑制,而且活性峰值温度提高.XPS分析表明SO2作用后的催化剂表面形成了硫酸盐化合物.     

夏秋季石家庄大气污染变化特征观测研究

研究了石家庄夏秋季节大气污染状况及2008奥运前后大气污染物浓度变化特征.2007和2008年夏秋季节,使用全自动在线观测仪器对石家庄大气环境质量进行连续监测,目的是阐明奥运期间石家庄污染物减排对当地大气环境的改变,探讨石家庄地区产生的大气污染物对北京及周边地区可能的影响.结果表明,除了氮氧化物,其他污染物均有超标情况出现,其中夏秋季节O3浓度较高,小时最大浓度值平均(O3-Max)分别为(177.2±63.0)和(105.8±61.7)μg·m-3,NO和NO2在夏秋季节的浓度分别为(4.5±4.0)、(32.7±12.4)μg·m-3和(21.5±16.9)、(60.5±16.9)μg·m-3,SO2浓度分别为(72.0±27.5)和(92.0±44.4)μg·m-3,PM2.5和PM10浓度达到(102.3±47.6)、(153.3±58.3)μg·m-3和(95.8±50.0)、(147.4±67.0)μg·m-3;奥运期间各类污染物浓度显著下降,NOx、O3-Max、SO2、PM2.5和PM10浓度分别为(43.8±15.0)、(142.0±54.9)、(52.4±18.8)、(76.7±35.1)和(116.5±38.8)μg·m-3,其中SO2、PM2.5和PM10分别较2008年监测期间平均值降低34.6%、22.8%和21.0%.本研究系统分析了夏秋季节石家庄大气污染状况,为评估当地大气污染控制措施提供了科学依据.     

青海湖区域背景点夏季大气NO2，SO2 和O3 浓度变化规律

利用ECOTECH 公司系列气体监测仪,对青海湖区域背景点夏季的大气污染物的变化规 律及其和气象因素之间的关系进行了分析。结果表明,夏季三种气体中NO₂ 浓度较低,平均值 为2.30×10^-9,其日内变化呈现单峰形式,日较差非常小;SO₂ 浓度较高,平均值达到20.82×10^-9, 波幅变化较大, 其日内变化表现的较不规则;O₃ 浓度夏季平均值高达57.63×10^-9,日变化呈现单 谷形态,早晨7:00-8:00 达到最低值;三种污染物均在凌晨或午夜达到高值。和气象因子的相关 分析表明,NO₂ 静风情况下浓度较低,主要污染源为西北及东北方向的公路及铁路机动车排放; SO₂ 主要来源于当地生物质燃烧排放,同时东南风向时其浓度增高;静风时O₃ 浓度最高,其受 风向影响较小。     

上海地区O3与NO2时空特征数值模拟个例研究

采用Metphomod数值模式,在2004年四季中各选取一个API指数相对较高的个例,研究上海地区大气污染物的时空分布特征.模式的检验表明,在夏季时段的模拟效果最为理想,基本能够反映上海地区主要大气污染物浓度分布特征和变化规律.以2004年6月7、8日的个例分析显示,NO2的浓度日变化比较复杂,O3则以单峰型分布为主;在空间分布上,上海地区的NO2、O3浓度主要受到天气背景、局地气象场分布、污染源排放等因素的影响;在局地污染物排放较强的市区,O3和NO的浓度变化存在一定的负相关,而在局地污染物排放较小、污染物主要来自扩散输送的地区,O3和NO2的浓度之间有着较明显的负相关.     

Observation of atmospheric nitrous acid with DOAS in Beijing, China

Measurements of nitrous acid （HONO） and nitrogen dioxide （NO2） in Beijing City have been performed by means of a developed differential optical absorption spectroscopy （DOAS） system based on photodiode array （PDA）, during the autumn of 2004. HONO and NO2 were simultaneously identified by their characteristic absorption bands in the spectral region between 337 nm and 372 nm with high sensibility and time resolution. The concentrations of HONO exhibit obviously diurnal variation with a nocturnal maximum and a daytime minimum. The highest HONO value up to 11.8 μg/m^3 was observed during the night of 2/3 September. Possible sources of the observed HONO were discussed. Good correlation to NO2 indicates that NO2 is a main source component. The measurement also shows direct emission of HONO is an imnortant source in strongly polluted urban area.     

聚丙烯中空纤维膜吸收法烟气脱硫实验研究

采用质量分数为30%的甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液为烟气SO2吸收液,聚丙烯(PP)中空纤维微孔膜组件为吸收器,研究吸收液温度、流量变化,气体停留时间,以及气液两相流程等操作条件对聚丙烯(PP)中宅纤维膜脱硫率的影响,研究表明30%MDEA水溶液在温度35℃,流量100mL/min的最佳试验条件下,经过一个膜吸收过程...     

以干吸着剂喷射法同时脱除SO2和NO的实验研究

炉膛吸着制度射（ＦＳＩ）与选择性非催化还原（ＳＮＣＲ）相结合同时脱除ＳＯ＿２和ＮＯ，在夹带流反应器中进行实验研究。在８００－１２００℃下喷射石灰石／尿素吸着剂或石灰石／铵盐吸着剂能同时脱除ＳＯ＿２和ＮＯ。石灰石／尿素吸着剂表现出最高的脱硫脱硝能力，当Ｃａ／Ｓ＝２和Ｎ／ＮＯ＝２时，其ＳＯ＿２和ＮＯ脱除率分别能达到９０％和８０％。主要的ＮＯ脱除是ＮＨ＿３与ＮＯ反应生成Ｎ＿２所致，少量的ＮＯ脱除率（１０％）是在ＣａＳＯ＿４的催化下，ＣａＯ与ＮＯ反应生成Ｃａ（ＮＯ＿２）＿２的结果。本文还考察了反应温度和时间对脱硫脱硝反应速度的影响。     

唐山夏秋季大气质量观测与分析

为了研究唐山市大气污染状况和其在奥运期间对北京及周边地区的影响,于2007年、2008年夏秋季节,使用全自动在线观测仪器对唐山市大气质量进行连续观测研究.结果表明,唐山大气细粒子PM2.5夏季平均浓度为105.1μg.m-3±46.5μg.m-3,秋季为108.1μg.m-3±61.8μg.m-3;O3小时浓度最大值夏季平均为153.9μg.m-3±50.9μg.m-3,秋季为114.6μg.m-3±56.5μg.m-3;NO2的夏、秋季节平均浓度分别为39.2μg.m-3±10.0μg.m-3与42.7μg.m-3±11.6μg.m-3;SO2夏、秋季节平均浓度分别为44.8μg.m-3±31.1μg.m-3、52.2μg.m-3±25.2μg.m-3;大气氧化性Ox(O3+NO2)夏季平均为111.9μg.m-3±27.0μg.m-3,秋季为87.2μg.m-3±27.8μg.m-3.唐山市大气细粒子污染严重,是京津冀地区细粒子的主要源之一;SO2、NO2浓度比周边地区高,但并未超过国家二级标准,NO2主要源于汽车尾气排放,长期变化小;O3浓度相对周边地区较低,但当地O3前体物(NOx)相对高排放对区域内臭氧生成的影响尚不清楚.北京奥运期间,受减排措施影响唐山大气污染物浓度均有不同程度的下降,其中SO2、PM2.5下降最为显著.奥运减排措施可以作为改善唐山大气质量的有效手段.     

钙基吸收剂液相氧化法协同脱硫脱硝试验

采用CaCO3作为吸收剂,利用单隔板喷射鼓泡实验装置研究了NaCl02作为氧化剂的协同脱硫脱硝效果,并与KMnO4进行了对比.考察了不同试验条件对NO和SO2脱除效率的影响.实验结果表明,同等条件下NaClO2的脱硫脱硝效果优于KMnO4;低pH值有利于NaClO2氯化脱硝,但对于KMnO4氧化脱硝,pH值无明显影响;提高SO2浓度或降低NO浓度均可提高NO脱除效率,NaClO2的氧化脱硝特性较KMnO4显著;提高氧化剂加入量和喷射管浸没深度均可以提高脱硫脱硝效率.