臭氧催化氧化处理苯酚废水研究

采用臭氧催化氧化法处理苯酚废水,用自制的催化剂--活性炭负载金属氧化物(Fe/AC,Cu/AC,Mn/AC)对模拟苯酚废水进行臭氧催化氧化比较,并对影响催化氧化效果的几个因素:不同的活性组成分、初始COD、反应时间、pH值进行了分析。结果表明:在每次处理量为500mL苯酚废水时,负载铁氧化物的活性炭催化剂用量为15g、反应时间为40min、COD初始浓度为1000mg/L、pH值为9、臭氧投加量为10mg/L,催化氧化具有较佳的效果;催化剂的重复利用性较好,连续使用11次,COD的去除率仍可达70.4%;通过GC-MS的检测,推测其反应机理为:苯酚→苯二酚类及苯醌类化合物→醛酮类化合物→羧酸类化合物→CO2,H2O     

催化臭氧氧化降解水溶液中亚甲基蓝的动力学研究

以废啤酒酵母为原材料、采用吸附-活化法制备得到负载过渡金属铁的活性炭(Fe/AC),对Fe/AC吸附亚甲基蓝(MB)性能和催化臭氧氧化MB效果进行了评价。Fe/AC对MB的吸附符合Langmuir等温吸附模型;20℃,pH=7的条件下,Fe/AC对MB的最大吸附量达到107.43 mg/g。吸附MB达到平衡的Fe/AC催化臭氧氧化降解水中MB,30 min内MB的转化率达到99%以上,5 h后总有机碳(TOC)的降解率达到70%。结合Fe/AC吸附MB特性和催化臭氧氧化MB行为,将Langmuir等温吸附模型分别与近似一级和二级反应动力学模型进行耦合,构建了Langmuir-Kinetic近似一级和近似二级耦合模型,均能较好地拟合MB转化率的动力学数据,但对体系的TOC去除率动力学数据的拟合度较低。     

催化臭氧化反应动力学研究及机理探讨

以粉煤灰作为载体负载活性组分Mn O2催化臭氧氧化处理印染废水,对催化臭氧氧化反应动力学过程采用一级、二级方程进行拟合,并探讨其作用机理。结果表明,粉煤灰基催化剂催化臭氧化过程更符合一级反应动力学模型,方程为ln C=4.770-0.016 7t,线性相关系数R2=0.998 4;用邻二氮菲-Fe(Ⅱ)光度法间接测定单独臭氧体系和催化臭氧体系的·OH的表观生成率,分别为0.170 mmol/L和0.225 mmol/L,说明催化剂的引入能促进臭氧分解产生更多的·OH,提高了反应体系的氧化能力及臭氧的利用率。     

Ru/AC催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲脂

Ru/AC催化剂催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲脂的实验结果表明:投加活性炭上负载Ru的催化剂可以显著提高臭氧氧化的效果,反应60min后,单纯由于Ru/AC催化臭氧氧化导致的TOC的去除率高达39%。实验还考察了制备条件对催化剂活性的影响并确定了催化臭氧氧化的最佳反应条件。在实验考查范围内:当焙烧温度为500℃,Ru的负载量为2.5%时催化剂活性最高;催化臭氧氧化最佳反应条件为:催化剂投加量为2g/L;气体流速为300mL/min;臭氧投加量为100mg/h。     

含酚废水α-Fe2O3催化臭氧氧化参数优化及机理分析

传统工艺对含酚废水的处理效果有限,催化臭氧氧化技术能够有效处理含酚废水。α-Fe₂O₃在试验中表现出了高臭氧催化活性,催化产生的·OH可对苯酚及中间产物进行无选择性矿化,显著增强了污染物去除效果和臭氧利用水平。为明确催化臭氧氧化过程主要影响因素并优化工艺参数,以苯酚模拟含酚废水,设计了L₁₆(4⁴)正交试验。结果表明,臭氧投加量、催化剂投加量、pH、反应时间是COD去除率及单位臭氧COD降解量的主要影响因素,其中,臭氧投加量与反应时间的影响较为显著。方差分析与试验验证表明,催化剂投加量对COD去除率影响较小,pH对单位臭氧COD降解量影响较小。通过权矩阵计算得到优化后的反应条件：臭氧投加量为5 mg/(L·min),催化剂投加量为0.10 g/L,pH为9,反应时间为45 min。叔丁醇屏蔽试验表明,·OH显著促进了催化臭氧氧化进程。

     

铈掺杂Ru/Al2O3催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯

考察了铈(Ce)的掺杂对Ru/Al2O3催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液过程的影响.结果表明,Ce的掺杂可以显著提高臭氧氧化的效果,反应100min后,TOC的去除率可以由原催化剂的61.3%提高到75.1%,而单独臭氧氧化仅有14.0%.在实验范围内,Ru和Ce同时浸渍催化效果较好,且活性组分的溶出最少,Ce的最佳掺杂量为1.0%.通过催化剂吸附试验、单独臭氧氧化试验、Ce的均相催化试验及Ru-Se/Al2O3催化剂的非均相催化实验,证明Ru-Ce/Al2O3催化剂对DMP溶液臭氧氧化体系TOC的去除率达到50%,这是基于Ru-Ce/A12O3催化剂的非均相催化作用.     

Ru/AC催化臭氧氧化难生物降解有机物

研究了臭氧单独氧化和Ru/AC催化臭氧氧化DMP、酚类物质和消毒副产物前体物.结果表明,Ru/AC能显著提高臭氧氧化中有机物的矿化效果.在DMP降解中,反应100 min后TOC的去除率由单独臭氧氧化的28.84%提高到66.13%.在23种酚类物质降解中,反应60min后TOC的去除率由单独臭氧的9.57%~56.08%提高到41.81%~82.32%.相对于单独臭氧,Ru/AC催化臭氧氧化更能有效地降低水源水中消毒副产物的生成势,以卤乙酸生成势的降低最为明显,100 min后卤乙酸生成势由144.02μg/L降到58.50μg/L,低于美国环保局规定的限制浓度60μg/L.而使用单独臭氧处理并不能使卤乙酸生成势降到符合美国EPA的规定.比较了BAC、O3+BAC、O3/AC+BAC以及Ru/AC+O3+BAC工艺处理水源水的效果,TOC平均去除率分别为3.80%、20.14%、27.45%和48.30%;COD平均去除率分别为4.37%、27.22%、39.91%和50.00%;UV254去除率分别为8.16%、62.24%、67.03%和84.95%.Ru/AC+O3+BAC工艺相比其他工艺,更能有效地...     

Cu基催化剂臭氧化深度处理工业园区二级出水的研究

采用浸渍法制备Cu基催化剂并将其用于催化臭氧化工艺,探讨了运行参数对工业园区二级出水处理效果的影响,利用三维荧光图(3D-EEM)分析了水质变化特征.结果表明:在单独臭氧氧化反应时间为60 min时,COD去除率及总氮(TN)去除率分别为29.7％和5.3％,芳香化程度SUVA254迅速从2.7 L/(mg·m)降至1...     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO2催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO2热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO2催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO2表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO2催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO2催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO2作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO2/陶粒、TiO2/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO2/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO2/陶粒、TiO2/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO2/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO2/陶粒、TiO2/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO2/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

酸活化赤泥催化臭氧氧化降解水中硝基苯的效能研究

以铝工业废物赤泥为原料,采用酸化的方法活化赤泥,提高其在多相催化臭氧氧化除污染体系中的催化活性,并对其催化臭氧除污染效能及机制进行探讨.研究发现,和赤泥原矿相比,酸化赤泥表现出十分显著的催化能力;酸化赤泥(RM6.0)催化臭氧氧化硝基苯的去除率随臭氧浓度的增加而增加;当臭氧浓度由0.4 mg.L-1增加至1.7 mg.L-1时,硝基苯的去除率由45%提高到92%.溶液pH对RM6.0催化体系利用臭氧能力的影响与其催化臭氧氧化降解NB的影响表现出一致的结果.初始pH变化所带来的RM6.0催化活性的变化,主要是由于体系中氢氧根浓度的变化,导致臭氧分解形成羟基自由基所致;过高pH值导致的羟基自由基的猝灭显促使RM6.0催化臭氧氧化NB活性的降低.通过RM6.0对臭氧的利用能力及羟基自由基抑制实验结果发现,RM6.0催化臭氧降解NB的主要作用机制是催化剂表面吸附臭氧,实现臭氧在催化剂表面的富集,进而实现对NB有机污染物的氧化降解.在这个过程中羟基自由基是存在的,主要是在臭氧与硝基苯在界面氧化过程中分解而成,并进一步氧化NB.     

活性炭催化臭氧氧化扑热息痛的机制研究

采用活性炭催化臭氧处理典型解热镇痛药扑热息痛,研究了活性炭/臭氧体系的协同效应,优化了工艺参数,分析了降解产物并探讨了降解机制.结果表明:在臭氧活性炭体系下,反应60 min后,TOC的去除率为55.11%,效果明显优于臭氧体系的20.22%和活性炭体系的27.39%之和,具有明显的协同作用,并且BOD5/COD比值从反应前的0.086提高到反应后的0.543,可生化性显著提高.研究了pH、臭氧投加量、污染物初始浓度和活性炭投加量等操作参数的作用规律.在此基础上,探讨了臭氧活性炭体系在不同pH下的催化反应机制,发现在酸性条件下是吸附和臭氧直接氧化共同作用,在碱性条件下以活性炭催化臭氧氧化为主.     

催化臭氧氧化预处理垃圾渗滤液

采用浸渍法制备载铜活性炭催化剂,系统地研究了催化氧化法对垃圾渗滤液中的COD和氨氮去除效果,对臭氧氧化和催化臭氧氧化效率进行了对比。在该方法下制备的催化剂中,活性组分金属铜的含量为2.89%。结果表明:在投加催化剂的情况下,COD的去除效率可得到显著提高。实验结果表明:处理COD为4980mg/L,氨氮为2100mg/L的垃圾渗滤液废水,在室温、pH为3、反应时间为120min、催化剂投加量为150g/L、臭氧的流量为5.2mg/min的条件下,废水中的COD及氨氮的去除率分别达到达81.9%和99.04%。     

纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO₂作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO₂/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO₂/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO₂/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO₂催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO₂热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO₂表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO₂催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO₂催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

饮用水源突发挥发酚污染应急处理中试研究

通过为期2个月规模为4m3·h-1的中试试验,考察了常规给水工艺(混凝、沉淀和过滤)对突发挥发酚污染原水的处理情况.重点考察了活性炭吸附、臭氧预氧化和高锰酸钾预氧化等3种应急工艺的除酚效能.结果表明,常规混凝沉淀对挥发酚的去除率低于10%,砂滤在12h内可起到拦截挥发酚的作用,3种应急工艺均可提高挥发酚的去除效果,起到应急的作用.其中活性炭吸附对挥发酚的去除率可达44%;在0.5mg·L-1的投量下高锰酸钾预氧化可达到50%的除酚效率;臭氧预氧化可使沉淀出水挥发酚达标(0.002mg·L-1),挥发酚去除率约99%.     

活性炭催化臭氧化表面活性剂的研究

以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为目标物,研究了臭氧氧化、活性炭吸附、活性炭催化臭氧化对SDBS的去除特性,并研究了天然有机物(NOMs)对催化臭氧降解SDBS的影响.结果表明,活性炭催化臭氧化较单独使用臭氧或活性炭对SDBS去除效率有显著提高,而且最有效阶段在反应初的20 min之内及臭氧和反应物浓度较高的反应阶段.时...     

非均相催化臭氧处理高浓度制药废水的研究

非均相催化臭氧是一种对高浓度制药废水进行预处理的有效方法.本研究采用单一活性炭吸附、单一臭氧氧化和臭氧/活性炭联用3种体系对实际制药废水进行预处理,并对处理过程中的工艺参数进行优化.结果表明,相比单一活性炭吸附和单一臭氧降解体系,臭氧/活性炭联用体系能显著提高COD、TOC的去除率及BOD5/COD值,并显示出良好的协...