钛修饰电极的制备及电化学性能比较

通过电沉积法在钛网(Ti)上负载钯、钯镍双金属及聚吡咯(PPy)双金属,对比研究不同修饰对电极电化学催化活性的影响。循环伏安测试(CV)表明,在最佳制备条件下,Pd/Ti电极在-500 mV(以Hg/Hg₂SO₄为参比电极)左右获得氢吸附峰值为-59.47 mA;引入Ni制备双金属修饰电极(PdNi/Ti电极)获得氢吸附峰值为-64.40 mA,双金属修饰电极表现出较好的电催化性能;吡咯修饰后制得的Pd-Ni/PPy/Ti电极获得的氢吸附峰值最大,峰值为-80.14 mA,电催化性能更优。扫描电镜(SEM)分析了Ni和PPy的引入对电极表面形态的改变。利用原子发射光谱(AES)分析了电极表面Pd、Ni金属的负载量。实验表明,Ni与PPy的引入使Pd-Ni/PPy/Ti电极在大大减少钯负载量的情况下,仍具有很好的电催化性能,电化学脱氯潜能也很大。     

Pd/rGO/C电极催化还原硝酸盐

采用化学还原与电沉积方法制备了钯和石墨烯复合膜碳纸(Pd/r GO/C)电极。以制备的Pd/r GO/C电极为阴极,通过电化学还原法处理水中硝酸盐。结果表明,与碳纸(C)、石墨烯修饰碳纸(r GO/C)、钯修饰碳纸(Pd/C)电极相比,Pd/r GO/C电极对于硝酸盐还原具有更高的电催化活性及N2选择性。Pd和r GO具有良好的协同催化还原硝酸盐作用。当外加电压由-0.75 V降至-1.0 V时,Pd/r GO/C电极还原速率k值由0.001 min-1快速提高至0.061 min-1。中性条件更利于Pd/r GO/C电极还原硝酸盐及N2生成。同时,Pd/r GO/C电极对浓度区间为6.8~22.6 mg(NO-3-N)/L硝酸盐催化还原效率较高,且反应液中未检测到金属Pd,无二次污染。     

羧甲基纤维素改性纳米钯铁双金属去除水中2,4-二氯苯酚的影响因素及机理

利用液相还原法制备了纳米零价铁(nZVI)、纳米钯铁双金属(Pd/Fe)、羧甲基纤维素(CMC)改性nZVI(CMC-Fe)和CMC改性钯铁双金属(CMC-Pd/Fe)4种铁基纳米材料，并用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)对其进行了表征。研究了这4种材料对水中2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的表观去除率，考察了铁基纳米材料投加量、Pd负载量、溶液初始pH及污染物浓度等因素对CMC-Pd/Fe去除2,4-DCP的影响，并探讨了可能的作用机理。结果表明，在4种材料中，CMC修饰的CMC-Pd/Fe的分散性最好，粒径明显小于未用CMC修饰的nZVI和Pd/Fe。4种材料对2,4-DCP的表观去除率为CMC-Pd/Fe>CMC-Fe>Pd/Fe>nZVI。随着CMC-Pd/Fe投加量和Pd负载量的增加，CMC-Pd/Fe对2,4-DCP的表观去除率增大，而随着2,4-DCP浓度的升高，CMC-Pd/Fe对2,4-DCP的表观去除率下降。当溶液初始pH=3、5和7时，CMC-Pd/Fe对2,4-DCP的表观去除率分别为94.34%、99.50%和96.62%;...     

TiO_2改性钛基SnO_2电极的制备及性能研究

采用热分解法制备了钛基SnO2(Ti/SnO2)电极和TiO2改性钛基SnO2(Ti/SnO2-TiO2)电极。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)仪,极化曲线和循环伏安测试等方法对改性前后的电极进行表征,并考察电极的电催化氧化能力。结果表明,Ti/SnO2-TiO2电极膜层中存在锐钛矿型TiO2粒子,引入的TiO2使Ti/SnO2-TiO2电极具有比Ti/SnO2电极更粗糙的表面和更大的比表面积,且使电极的析氧过电位由1.7V提高至2.0V。循环伏安测试结果和电催化氧化4-氯苯酚(4-CP)过程均表明,Ti/SnO2-TiO2电极具有比Ti/SnO2电极更高的电催化氧化能力。     

Nd-碳纳米管-PbO2/SnO2-Sb/Ti电极的制备及性能研究

采用热刷涂层法制备了钛载SnO_2-Sb中间层,通过电沉积法得到Nd-碳纳米管(CNTs)-PbO_2/SnO_2-Sb/Ti电极。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对电极的组成、形貌进行了表征,采用接触角分析和电化学方法考察了电极的电化学性能。结果表明,稀土金属掺杂于SnO_2-Sb/Ti中间层可阻隔氧和基体的接触而有效保护钛基,提高电极材料的稳定性、析氧电位和电化学降解苯酚的能力。另外,Nd-CNTs-PbO_2/SnO_2-Sb/Ti可增加阳极材料的憎水性,有利于提高电极的电化学降解效率。     

单原子钯铜改性毛竹炭电催化高效还原水中硝酸盐

针对地下水中硝酸盐氮去除难的问题,通过氮掺杂+煅烧还原法制备获得了单原子钯铜改性毛竹炭(palladium-copper single-atom catalysts supported on nitrogen-doped bamboo biochar, SAC-Pd/Cu@NBC),以其为三维粒子电极,考察了初始硝氮质量浓度、粒子电极投加量、电流强度对SAC-Pd/Cu@NBC电催化高效还原硝酸盐氮的机理。结果表明：在电催化反应90 min时,SAC-Pd/Cu@NBC显著提高了硝酸盐氮的去除率,较纳米钯铜改性毛竹炭、二维电催化还原体系分别提升了2.52倍和17.16倍;在粒子电极投加量为0.100 g、初始硝氮质量浓度为100 mg·L^-1、电流强度为220 mA和反应时间为180 min的条件下,SAC-Pd/Cu@NBC对硝酸盐氮去除率可达99.62%,质量催化活性为0.689 4 mg·(g·min)^-1;粒子电极经过3次循环使用后,对硝酸盐氮的去除率仍达89.72%;HAADF-STEM等表征结果表明单原子Pd、Cu的成功负载,其可...     

RuO_2-IrO_2/Ti修饰阳极的制备及电催化降解苯酚的研究

采用涂刷法制备铱、钌摩尔比(Ir∶Ru)分别为1∶2、1∶1和2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极。5g/L苯酚溶液中循环伏安(CV)曲线测试结果表明,Ir∶Ru为1∶2的RuO2-IrO2/Ti修饰电极没有出现明显的氧化峰,而Ir∶Ru分别为1∶1、2∶1的RuO2-IrO2/Ti修饰电极分别在0.83、0.90V处出现明显的氧化峰。0.5mol/L硫酸溶液中的极化曲线测试结果表明,Ir∶Ru分别为1∶2、1∶1、2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极的析氧电位分别为1.20、1.25、1.35V。一定条件下的苯酚降解试验结果表明,160min后Ir∶Ru分别为1∶2、1∶1、2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极的苯酚去除率分别达到74.3%、82.3%和94.6%。可见,Ir∶Ru为2∶1的RuO2-IrO2/Ti修饰电极的析氧电位最高,苯酚去除率最高,电催化效果最好。     

高性能二氧化铅电极制备及降解邻甲酚

为了处理难生物降解有机污染物,制备了聚乙二醇(PEG)改性Ti/Sb-Sn O_2/PEG-Pb O_2电极,分别用线性伏安扫描(LSV)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、计时电流、电极加速寿命等方法对电极性能进行了表征,并以邻甲酚为目标污染物,考察了PEG改性Pb O2电极的电催化氧化性能。研究结果表明,掺杂PEG后,电极的电催化活性以及稳定性均得到提高,PEG最佳掺杂量为9 g/L。在此条件下制备的Pb O_2电极,其析氧电位为2.48 V,强化电极寿命为114 h,是未修饰电极的3.35倍。利用该电极降解邻甲酚模拟废水,邻甲酚去除率随着其初始浓度增加而下降,当初始邻甲酚浓度为100mg/L、溶液初始p H=10、电流密度为10 m A/cm~2时,1.5 h邻甲酚去除率为100%。邻甲酚的降解反应是·OH参与的间接氧化反应,且遵循一级动力学规律。     

Ag-石墨烯的制备及修饰电极对对苯二酚的电催化氧化

以石墨为原料,用改进的Hummers法制备了氧化石墨(GO),以葡萄糖为还原剂,采用一步还原法制备了Ag-石墨烯(Ag-Gr)纳米复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TGA)等手段对复合材料的结构及形貌进行了表征,并用循环伏安法考察了复合材料的电化学性能。结果表明:氧化石墨和银离子在葡萄糖的作用下,氧化石墨失去部分含氧官能团,被还原为石墨烯(Gr),银离子被还原为银纳米颗粒,均匀分布在石墨烯片层表面;在p H值为7.0,Ag-石墨烯浓度为2.5 mg/m L时,Ag-石墨烯修饰玻碳电极对对苯二酚具有良好的电催化氧化作用。     

纳米钯?铝双金属对水中3-氯酚的脱氯降解研究

采用置换沉积法制备了纳米钯/铝双金属催化剂,氢解还原去除水相中难降解有毒有机物3-氯酚(3-CP),考察了溶液pH、钯负载量、纳米钯/铝双金属投加量、反应温度对脱氯效果的影响并解析相关反应机制。结果表明:(1)初始pH 3.0时,沉积液中93.25%(质量分数,下同)～96.67%的钯可有效负载于铝材上。(2)在pH为3.0、纳米钯/铝双金属投加量为2g/L、钯负载量为1.16%(质量分数)、反应温度为25℃下降解初始摩尔浓度为0.389mmol/L的3-CP,反应终了时脱氯率在99%以上。利用纳米钯/铝双金属降解氯代有机污染物具有高效低耗的优势,在实际应用上具有较好的前景。