基于卫星观测的青海高原对流层臭氧时空分布特征研究

基于OMI-MLS对流层臭氧总量数据集对2005—2019年青海高原对流层大气臭氧总量进行提取分析,探讨其时空分布格局及气象因子的影响.结果表明：①OMI-MLS对流层臭氧总量数据在青海高原的适用性良好.③海高原的多年平均对流层臭氧总量分布整体呈东北高西南低的态势,受地形和大气环流形势影响较大.海东市的对流层臭氧总量最高,其次是西宁市、格尔木市、德令哈市,玉树市的对流层臭氧总量最低.对流层臭氧总量月变化在一定程度上表现为"倒V"型特点：峰值位于6—7月,谷值位于1月,与气温变化密切相关.对流层臭氧总量季节变化明显,空间异质性强,夏季最高,春季、秋季次之,冬季最低.③近15年青海高原对流层臭氧总量呈显著增加趋势,年平均增加速率为0.22 DU,4个季节的对流层臭氧总量均呈波动上升趋势,冬季的对流层臭氧总量增加速率最快,其次是春季、夏季,秋季增加速率较慢.④影响青海高原对流层大气臭氧总量的主要气象因子是气温和降水,而次要因子表现略有不同.     

臭氧253.65nm吸收截面系数变化对中国环境空气质量达标的影响

臭氧253.65 nm波长处的吸收截面系数通过朗伯-比尔定律被普遍用于紫外吸收原理臭氧测量,是直接影响臭氧监测数据的基础参数.国际计量局重新测定并于2019年修订了臭氧253.65 nm处的吸收截面系数,拟从1.147×10-17 cm2/mol降至1.132 9×10-17 cm2/mol,将导致臭氧监测浓度系统性升高1.24%.为研究臭氧吸收截面系数变化对中国环境空气质量达标的影响,使用2018年中国国家环境空气监测网臭氧监测数据模拟了特征吸收截面变化后中国337个地级及以上城市的臭氧监测数据,并统计了特征吸收截面变化对全国以及重点城市群臭氧超标城市数量、臭氧污染天数和优良天数比例的影响.结果表明:臭氧吸收截面系数的变化将导致全国臭氧超标城市增加7个;全国以及"2+26"城市群、长三角城市群、珠三角城市群、汾渭平原城市群中各城市臭氧超标天数分别增加1.4、3.5、2.4、1.7和2.1 d,优良天数比例分别降低0.3%、0.9%、0.6%、0.4%和0.6%.研究显示,臭氧吸收截面系数变化将系统性影响全国以及重点地区环境空气质量达标工作,应予以重点关注.      

水中本底成分对催化臭氧化分解微量硝基苯的影响

考察了水中本底成分对催化臭氧化分解水中微量硝基苯的影响规律.对比试验结果表明,单独臭氧氧化、臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化和臭氧/改性蜂窝陶瓷催化氧化工艺在自来水中比蒸馏水中对硝基苯的去除率分别增加了4.90%、2.47%和5.12%.单独臭氧氧化对硝基苯的分解效率随着镁离子浓度的升高(0～8 mg.L^-1)而增加了6.25%,在相同实验条件下,臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化和臭氧/改性蜂窝陶瓷催化氧化对硝基苯的降解效率随着镁离子浓度的升高却降低了11.41%和17.64%;单独臭氧氧化、臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化和臭氧/改性蜂窝陶瓷催化氧化在氯离子浓度增加(0～40 mg.L^-1)的情况下对硝基苯的去除率分别下降了4.42%、9.38%和12.24%;低浓度的腐殖酸促进了硝基苯的降解,高浓度的腐殖酸抑制了硝基苯的降解.实验还研究了臭氧投加量和硝基苯初始浓度对硝基苯降解效率的影响.     

水中天然有机物的臭氧强化光催化降解研究

研究了饮用水源中大分子天然有机物（NOM）的臭氧强化光催化降解,考察了臭氧投加量、反应时间和HCO3^-浓度对NOM降解速率的影响;分析了臭氧强化光催化过程中NOM相对分子质量的变化,并比较不同相对分子质量大小NOM的降解速率.研究结果表明,臭氧强化光催化比单独臭氧氧化、光催化能更有效地降解NOM,同时增加臭氧投加量和反应时间才能有效提高臭氧强化光催化对TOC的去除率,而单独增加臭氧投加量可显著提高生物可降解性;HCO3^-显著降低光催化的降解效果,臭氧强化光催化能有效地减弱HCO3^-的不利影响;臭氧强化光催化过程中大分子NOM分解为小分子,SUVA值迅速下降,且相对分子质量越大矿化速度越快.     

酸活化赤泥催化臭氧氧化降解水中硝基苯的效能研究

以铝工业废物赤泥为原料,采用酸化的方法活化赤泥,提高其在多相催化臭氧氧化除污染体系中的催化活性,并对其催化臭氧除污染效能及机制进行探讨.研究发现,和赤泥原矿相比,酸化赤泥表现出十分显著的催化能力;酸化赤泥(RM6.0)催化臭氧氧化硝基苯的去除率随臭氧浓度的增加而增加;当臭氧浓度由0.4 mg.L-1增加至1.7 mg.L-1时,硝基苯的去除率由45%提高到92%.溶液pH对RM6.0催化体系利用臭氧能力的影响与其催化臭氧氧化降解NB的影响表现出一致的结果.初始pH变化所带来的RM6.0催化活性的变化,主要是由于体系中氢氧根浓度的变化,导致臭氧分解形成羟基自由基所致;过高pH值导致的羟基自由基的猝灭显促使RM6.0催化臭氧氧化NB活性的降低.通过RM6.0对臭氧的利用能力及羟基自由基抑制实验结果发现,RM6.0催化臭氧降解NB的主要作用机制是催化剂表面吸附臭氧,实现臭氧在催化剂表面的富集,进而实现对NB有机污染物的氧化降解.在这个过程中羟基自由基是存在的,主要是在臭氧与硝基苯在界面氧化过程中分解而成,并进一步氧化NB.     

无机离子对催化臭氧化降解水中痕量硝基苯效果的影响

考察了天然水体中常见的无机离子对单独臭氧氧化、臭氧/蜂窝陶瓷和臭氧/改性蜂窝陶瓷3种氧化工艺分解水中痕量硝基苯的影响.单独臭氧氧化和臭氧/改性蜂窝陶瓷对硝基苯的分解效率随着钙离子浓度的升高(0～4 mg·L^-1)分别增加了5.0%和8.6%,在相同实验条件下,臭氧/蜂窝陶瓷对硝基苯的降解效率在钙离子浓度为0.5 mg·L^-1时达到最大值;单独臭氧氧化、臭氧/蜂窝陶瓷和臭氧/改性蜂窝陶瓷在锰离子浓度增加(0～4 mg·L^-1)的情况下对硝基苯的去除率分别增加了10.9%、11.6%和9.6%,随着重碳酸根离子浓度的增加(0～200 mg·L^-1)分别降低了8.6%、11.5%和8.9%;硝酸根和硫酸根离子浓度对单独臭氧氧化降解水中硝基苯无明显影响,另2种氧化工艺对硝基苯的分解效率随着硝酸根和硫酸根离子浓度的增加而降低.     

臭氧/沸石工艺处理水中硝基苯的效能研究

在连续反应器中,考察了臭氧/沸石工艺在不同条件下去除硝基苯的效果.结果表明,臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除效率明显高于单纯臭氧氧化,反应7 min后,硝基苯去除率达到100％,并且该反应符合假一级反应动力学.叔丁醇能抑制臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除效率,表明在氧化去除硝基苯过程中羟基自由基起主导作用.增加沸石投量和臭氧浓度均能有效地提高臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除效率,并且臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除速率与沸石投量之间存在1个最优值,与臭氧浓度呈线性关系.臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除速率与初始硝基苯浓度无关.离子强度对臭氧/沸石工艺降解硝基苯的效率影响较大,当离子强度从0增加到1×10^-3　mol/L时,臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除率从81.2％降低至31.6％.pH值主要影响臭氧的分解能力,随着溶液pH降低,臭氧/沸石工艺对硝基苯的去除效率逐渐下降.沸石具有较长的使用寿命.     

污泥基活性炭催化臭氧氧化降解水中微量布洛芬的效能研究

以城市污水处理厂脱水污泥和玉米芯为原料,氯化锌为活化剂制备污泥基活性炭(SAC),考察其催化臭氧氧化去除水中稳定性药物布洛芬(IBP)的效能.试验中对比考察了单独臭氧氧化、单独SAC吸附、SAC催化臭氧氧化这3种工艺对水中IBP(初始浓度为500μg.L-1)的去除效果,同时研究了臭氧与SAC投加量对催化效果的影响.结果表明,单独臭氧氧化对IBP的去除率随臭氧浓度的增加而增加,当臭氧浓度由0.75 mg.L-1增加至3.0 mg.L-1时,IBP的去除率由44.4%提高到100%;单独SAC对IBP的吸附去除效果较差,即使SAC投加量增至100 mg.L-1,吸附时间为40 min时,IBP的吸附去除率仅为44.56%;SAC催化臭氧氧化工艺中,IBP去除速率大大加快,在反应的初始阶段(0～5 min)SAC催化臭氧氧化对IBP的去除率要远远高于单独臭氧氧化和单独SAC吸附二者作用之和.臭氧与SAC的投加量对IBP的催化氧化去除效果具有较大影响.SAC催化臭氧氧化IBP分为瞬时需氧阶段反应(0～5 min)和慢速反应(5～40 min)两阶段.快速反应阶段以.OH与IBP反应为主,慢速反应阶段残余臭氧浓度很低,此时主要以SAC吸附去除IBP为主.     

生物活性炭内吸附与生物降解协同去除有机污染物

本研究建立了一个确定BAC内2种机理去除有机物分配比例的试验方法.该方法以BAC进出水中溶解性有机碳（DOC）与可生物降解有机碳（BDOC）浓度变化作为评价参数,并利用此方法确定了臭氧投加量对2种去除机理的影响.臭氧化可以使BDOC浓度增加,臭氧投量为2～8mg/L时,BDOC增加0.12～0.54mg/L;BAC过滤使出水BDOC浓度降低为0.23～0.31mg/L.随着臭氧投量增加（2～8mg/L）,在BAC内生物降解作用去除有机物比例从46%增加到89%.     

城市污水处理厂污泥臭氧减量技术研究

通过半连续式实验考察了臭氧投加量和初始pH对剩余污泥臭氧处理的影响.结果表明,随着臭氧投加量的增加,污泥溶解率增加,有机质、氮、磷等物质释放到污泥液相中;最佳臭氧投加量控制在约150 mg·g-1(以SS计),污泥溶解率可达约26%;污泥臭氧减量应在初始pH中性或偏碱性条件下进行,此时污泥溶解率较高,有利于有机质和氮的溶出.臭氧处理后污泥回流至生物处理系统对微生物的生物活性、COD和TN的去除效果无显著影响,但由于系统中无剩余污泥排放,导致TP的去除效果明显下降.臭氧处理后污泥上清液的Ca(OH)2除磷实验发现,较高的钙磷摩尔比对上清液除磷有利;当其值控制在10.0左右时,TP的去除率大于80%.     

介质阻挡放电产生臭氧的特性研究

臭氧由于具有强氧化性,在众多领域已经得到了广泛的应用。本文通过试验研究了介质阻挡放电产生臭氧的特性。结果表明:外加电压增大时,臭氧浓度和产速都不断增大,臭氧产率则是先增长,达到最大值后又开始略微下降;气体流速增大时,臭氧浓度不断减小,而臭氧产速和产率都是先增长,达到最大值后又开始下降;电源频率在5.0～9.9kHz范围内改变时,臭氧浓度、产速和产率变化不明显;当电介质厚度不变时,在0.3～0.5mm范围内改变间隙厚度,小间隙厚度优势不明显。     

Ozone risk for crops and pastures in present and future climates

Ozone is the most important regional-scale air pollutant causing risks for vegetation and human health in many parts of the world. Ozone impacts on yield and quality of crops and pastures depend on precursor emissions, atmospheric transport and leaf uptake and on the plant’s biochemical defence capacity, all of which are influenced by changing climatic conditions, increasing atmospheric CO₂ and altered emission patterns. In this article, recent findings about ozone effects under current conditions and trends in regional ozone levels and in climatic factors affecting the plant’s sensitivity to ozone are reviewed in order to assess implications of these developments for future regional ozone risks. Based on pessimistic IPCC emission scenarios for many cropland regions elevated mean ozone levels in surface air are projected for 2050 and beyond as a result of both increasing emissions and positive effects of climate change on ozone formation and higher cumulative ozone exposure during an extended growing season resulting from increasing length and frequency of ozone episodes. At the same time, crop sensitivity may decline in areas where warming is accompanied by drying, such as southern and central Europe, in contrast to areas at higher latitudes where rapid warming is projected to occur in the absence of declining air and soil moisture. In regions with rapid industrialisation and population growth and with little regulatory action, ozone risks are projected to increase most dramatically, thus causing negative impacts major staple crops such as rice and wheat and, consequently, on food security. Crop improvement may be a way to increase crop cross-tolerance to co-occurring stresses from heat, drought and ozone. However, the review reveals that besides uncertainties in climate projections, parameters in models for ozone risk assessment are also uncertain and model improvements are necessary to better define specific targets for crop improvements, to identify regions most at risk from ozone in a future climate and to set robust effect-based ozone standards.     

臭氧氧化降解除草剂草甘膦的实验研究

以有机磷农药草甘膦作为目标污染物,进行了臭氧氧化试验.研究了不同臭氧投量、草甘膦初始浓度、初始pH对臭氧氧化去除草甘膦的影响,并对降解途径进行了探究.实验结果表明：臭氧投量越大,草甘膦初始浓度越低,臭氧氧化草甘膦的反应速率越快;不同pH条件下,碱性体系中草甘膦的去除速率最快,中性次之,酸性体系中草甘膦的去除速率最慢;臭...     

污水深度处理臭氧氧化系统工程造价分析

系统掌握污水深度处理臭氧氧化系统的工程造价构成及其影响因素对降低其工程造价具有重要意义。详细分析了臭氧发生、臭氧投加、臭氧接触反应及臭氧尾气处理等污水深度处理臭氧氧化系统4个子系统的工程造价构成及其影响因素,结果表明:臭氧发生单元的造价所占比重最大,高达60%~70%,其次是臭氧尾气破坏设备(16%~18%)和臭氧投加单元(12%~15%),臭氧接触反应设备的造价所占比重最小,约为3%~5%。影响臭氧氧化系统工程造价的主要因素除处理规模外,还有臭氧投加量、臭氧气体浓度及水力停留时间等工艺参数,其中臭氧投加量和臭氧气体浓度的影响较大。在达到处理要求的情况下,提高臭氧利用率、降低臭氧投加量以及升高臭氧气体浓度,是有效降低臭氧氧化系统工程造价的关键。     

电晕线加热降低负离子空气净化器臭氧浓度的实验研究

通过实验研究了臭氧浓度与电晕电流、电晕线线径、电晕线加热功率及供电电压间关系。结果表明：臭氧浓度随电晕电流线性增加；随电晕线线径的减小和电晕线表面温度的提高而下降；电晕线加热是降低负离子空气净化器的臭氧浓度的有效途径。     

不同时间尺度下杭州市O3污染特征及控制因素

通过集中整治,我国空气质量已经有了明显改善,但在减排背景下近地面高ρ(O₃)仍是当前最复杂的大气环境问题之一.利用2011—2017年(尤其是杭州市G20峰会期间)ρ(O₃)、ρ(NO_x)、ρ(VOCs)和气象条件观测数据,分析了杭州市G20峰会期间及不同时间尺度下杭州市ρ(O₃)的变化特征及其影响因素.结果表明:①杭州市ρ(O₃)日变化呈单峰型特征,15:00左右ρ(O₃)达最大值(98.55 μg/m3);ρ(O₃)周变化存在“周末效应”,周末ρ(O₃)明显高于工作日;1 a中4—9月为ρ(O₃)高值期,ρ(O₃)峰值出现在5月和9月.以2013年为界,将2011—2017年ρ(O₃)变化分成下降和上升2个阶段,2011—2013年呈下降趋势,降幅约为15.02 μg/m3,2014—2017年呈上升趋势,增幅约为23.25 μg/m3.②减排措施的实施对ρ(O₃)存在双重作用,其可通过降低前体物质量浓度抑制O₃的生成,又能引起大气污染物质量浓度下降、太阳辐射增强,从而促进O₃的生成.当O₃前体物质量浓度较低时,在强太阳辐射等气象条件驱动下,近地面仍会呈现高ρ(O₃)的现象.③气象条件是驱动ρ(O₃)日、月变化的控制因素;相反,前体物质量浓度则是ρ(O₃)周、年变化的控制因素,此时VOCs或NO_x控制区、“周末效应”等ρ(O₃)变化特征开始显现.研究显示,不同时间尺度下杭州市O₃污染的控制因素不同.      

Trends in ground level ozone concentrations in the European Union

Following the Council Directive 92/72/EEC on air pollution by ozone the Member States of the European Union have to inform the European Commission on ozone concentrations and exceedances of threshold values within their territory. Using the available information covering the period of 5 years (1994–1998), the data has been analysed for a possible trend in statistical parameters (50- and 98-percentiles) and number and severity of exceedances. Time series are relatively short but the data suggest that there might be a small increasing trend in the 50 percentile values. The ozone peak values, expressed as 98-percentile values or as number of exceedance days tend to decrease. However, these conclusions must be interpreted carefully as on the short time scales considered here meteorological variations and inter-annual changes may play an important role. The decrease in peak values is most likely caused by the decrease in European ozone precursor emissions since 1990; insufficient data is available to explain the increasing 50-percentile values. Possible explanations are an increase in tropospheric ozone background values caused by a world-wide increase in CH₄, CO and NO_x emissions or a reduced ozone titration by reduced NO_x emissions on the local scale. The data submitted under the ozone directive is insufficient to provide firm conclusions on this point.     

预臭氧化对MF膜处理黄浦江水的影响研究

采用预臭氧化处理黄浦江原水后进行微滤（MF）膜过滤试验,考察预臭氧化对有机物的作用,进而考察其对MF膜过滤特性的影响.结果表明,臭氧投量在0.5～3.0 mg/Ｌ范围内时,臭氧对DOC的去除率最高仅为10%,而对UV254的去除率最高可达71%.随着臭氧投量的增加,相对分子质量在2×10³～7×10³的有机物逐渐减少,而相对分子质量＜0.5×10³的有机物则几乎没有改变.臭氧可把部分疏水性有机物氧化成亲水性有机物,只有很少部分转变成无机物,这种有机物组成结构的改变影响了膜过滤阻力,进而改善了膜透水通量的效果.臭氧投量在0.5～3.0 mg/Ｌ范围内,存在一个最佳的臭氧投量1.5 mg/Ｌ,使膜通量达到最大值.这主要是由于在该臭氧投量下,臭氧化对有机物的组成结构的改变使膜过滤阻力达到最小.     

臭氧对倒挂金钟和蚕豆呼吸作用的影响

在较低浓度臭氧作用下,植物的呼吸受到刺激,在一定时间内,这种影响不易消除;在高浓度臭氧作用下,植物的呼吸受到抑制,在一定时间内保持相对稳定,以后逐渐恢复,分析讨论了臭氧影响植物呼吸变化的机理。