长白山地区大气气态总汞含量的季节性特征研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran(R) 2537A),于2005-08～2006-07对长白山地区大气气态总汞进行了连续1a的野外观测.结果表明,长白山地区气态总汞的年平均含量为(3.22±1.78)ng·m-3,按季节表现为:冬季＞春季＞秋季＞夏季.长白山地区气态总汞含量高于北半球大气汞含量的背景值(1.5～2.0 ng·m-3),表明该地区已受到一定程度的大气汞污染.在对长白山地区气态总汞来源的解析中,该区频率最高的指示风向西南(SW)、西北(NW)和非主导风向东北(NE)方位上,城镇人为采暖、燃煤以及对生物燃料的使用成为该地区的气态总汞的主要来源,而土壤释放或其他来源的大气汞经中长距离的迁移也是造成该区域大气汞含量升高的原因.     

鼎湖山大气气态总汞含量和变化特征的初步研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran,2537B),于2009.10—2010.4对珠三角背景点鼎湖山大气气态总汞(TGM)进行了连续7个月的野外观测.结果表明,鼎湖山地区TGM的年均含量为(5.54±2.89)ng·m-3,含量明显高于全球大气汞含量的背景值(1.5～2.0ng·m-3)和国内部分地区的背景值,表明该地区大气受到了一定程度的汞污染.监测期间,4月TGM含量最高,11月最低.日变化特征显示白天TGM浓度比晚上高,属典型白天控制型.鼎湖山地区TGM主要受珠三角的区域污染影响,TGM含量变化与大气中NO2、SO2的相关性分析和与用电需求变化对比表明,珠三角人为源(尤其是燃煤的汞排放)对鼎湖山大气TGM有较大的贡献.     

海南五指山大气气态总汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537B)于2011-05~2012-05对五指山大气气态总汞(TGM)进行了连续1 a的观测.结果表明,五指山TGM含量为(1.58±0.71)ng·m-3,与全球大气汞背景值相当,表明五指山大气几乎没有受到明显的大气汞污染.TGM的月变化特征表现为2011年6~8月和2012年3~5月TGM含量较低,2011年9月~次年1月含量较高,热带季风是影响TGM月变化的主要因素.五指山TGM具有明显的日变化特征,小时均值最低值出现在09:00,峰值出现在19:00,白天TGM浓度低于晚上.日变化受汞长距离迁移和本地气象条件的共同影响.后向轨迹分析结果表明大气汞从中国大陆的长距离迁移为五指山TGM浓度升高的主要原因.     

苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

天津污灌区内气态汞的污染特征及在叶菜类蔬菜中的富集

污灌区土壤相当于一个巨大的汞(Hg)源向水体和大气释放汞,挥发的气态汞可以通过植物叶片的气孔进入植物体内,严重威胁着当地农产品安全及人类健康.天津污灌区是汞污染的重灾区之一,本研究选取天津污灌区内某稻田(污灌约30a)、菜田(污灌约15 a)和污灌区边缘某草地(无污灌史,对照)作为监测地点,以5种常见叶菜(菠菜、苋菜、油菜、生菜、韭菜)作为生物监测实验对象,考察污灌区内产地土壤、大气汞的浓度及其在叶菜中的富集特征.结果表明:1经过长期污灌,稻田和菜田土壤汞含量已显著高于区域土壤汞背景含量和土壤环境质量标准一级标准,但未超过二级.对照草地土壤汞含量在背景含量与一级标准之间.稻田和菜地大气环境已受到较为严重的汞污染,气态总汞均值分别为71.3 ng·m-3和39.2ng·m-3,远高于北半球大气总汞含量的背景水平(1.5~2.0 ng·m-3),对照草地总汞含量平均为9.4 ng·m-3.2叶菜汞含量与污灌区气态汞含量对数之间呈现极显著的线性关系,5种叶菜对污灌区气态汞的敏感程度依次为菠菜>苋菜>韭菜>油菜>生菜.菠菜和苋菜Hg含量的中位值及平均值均超出食品卫生限量标准,其中菠菜的中位值及均值在20μg·kg-1以上,其余3种叶菜中位值及均值在限量值标准以下.3污灌区内叶菜Hg来源主要通过叶片吸收气态汞进入植株体内,而非颗粒态汞.研究表明在污灌地区种植叶菜,不仅需要考虑土壤污染的因素,也需要考虑气态汞暴露的风险.     

中亚热带背景区重庆四面山大气气态总汞含量变化特征

以重庆市四面山森林自然保护区作为中亚热带背景区的典型代表,利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537X)于2012-03~2013-02对该区域大气气态总汞(TGM)进行了连续1年的野外观测.结果表明,四面山地区气态总汞的年平均含量为(2.88±1.54)ng·m~(-3),高于北半球大气汞含量的背景值,低于国内大部分背景区监测点,表明以四面山为代表的中亚热带背景区大气汞从区域尺度而言尚属正常范围,但从全球大尺度比较,大气背景汞浓度已经有了一定程度升高.TGM浓度按季节表现为:冬季(3.68±2.43)ng·m~(-3)夏季(3.29±0.79)ng·m~(-3)春季(2.44±0.69)ng·m~(-3)秋季(2.13±0.97)ng·m~(-3),冬季TGM浓度变化波动较大.TGM日变化特征为春季夜间TGM浓度较高,秋、夏、冬三季白天TGM浓度较高,TGM浓度日变化与温度和光照强度有显著的正相关关系.从风向和后向轨迹模型分析的结果来看,重庆本地燃煤排放等是该地区气态总汞的主要来源,此外印度季风等造成的大气汞的长距离迁移也可能是该区域大气汞含量升高的原因.     

贵阳市一居民区大气颗粒态汞的污染状况

2004年4、7、8、11、12月采用微型捕集管-冷原子荧光光谱法对贵阳市一个居民区大气中的痕量颗粒态总汞(TPM)进行了测定。结果表明:TPM日均浓度范围是0.149~4.853 ng.m-3,平均值是1.091 ng.m-3,显著高于背景参考值1~86 pg.m-3;TPM浓度采暖期大于非采暖期,夜间通常大于白昼;TPM与大气气态总汞(TGM)可能具有同源性;燃煤、垃圾焚烧以及周边工厂排放的含尘烟气可能是居民区大气颗粒态汞的主要人为来源。     

贵阳市2种不同类型草地的汞释放通量

利用动态通量箱法对贵阳市人工草坪和天然草地的汞释放通量进行了野外实测. 结果表明:春季和夏季的草地是大气中汞的来源,并未出现明显的季节性变化,其平均汞释放通量为(7.8±15.7)～(41.5±15.2) ng/(m2·h),且天然草地的汞释放通量明显高于人工草坪. 草地的汞释放通量具有明显的日变化特征,白天汞释放通量显著高于夜间,最大值通常出现在午后,最小值则出现在夜间. 草地的汞释放通量与光照强度、土壤温度、大气温度呈显著的正线性关系,与大气相对湿度呈负线性关系. 大气中气态总汞的质量浓度是影响草地汞释放通量的另一个重要因素. 大气中气态总汞质量浓度的升高能够抑制草叶片向大气中释放汞,而高质量浓度的气态总汞可导致大气中的汞向草叶片的强烈沉降.      

广州市大气气态总汞含量季节和日变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(tekran 2537B),于2010-11~2011-11对广州市大气气态总汞(TGM)进行了连续1a的观测.结果表明,广州市大气气态总汞的年平均含量为(4.86±1.36)ng/m3,表明该地区受到了一定程度的大气汞污染.TGM浓度按季节表现为:春季>冬季>秋季>夏季.TGM污染呈现春高夏低的现象,气象因素如边界层、静止风是影响其季节分布不同的主要原因.日变化趋势为中午最低,早晚出现2个高峰,边界层和温度对TGM日变化有很大影响.对广州市大气气态汞的可能来源分析结果表明,TGM主要来源于本地人为排放,其中市内燃煤电厂和水泥厂等人为源排放可能是广州市大气气态总汞的主要来源.     

利用SPMD技术监测珠江三角洲大气中多环芳烃

利用半渗透膜被动采样装置(SPMD),对珠江三角洲地区大气中多环芳烃进行了分季度为期一年的监测,同时在广州(GZ01站)用大流量采样器进行主动采样分析.结果表明,SPMD主要采集大气气态多环芳烃,其富集速率Rs受温度影响显著,低温更有利于SPMD对有机物的渗透富集.大气气态PAHs浓度季节差异明显,各季度平均值分别为286.0ng/m³(4～6月),322.0ng/m³(7～9月),216.4ng/m³(10～12月)和153.3ng/m³(1～3月),温度是影响气态PAHs含量高低的主因素.该区域内,污染程度呈南北低、中间高.污染源主要来自于机动车尾气的排放.     

上海市大气总汞季节变化特征及与气象条件的关系

2008年到2010年对上海市西南部大气中总汞(TGM———Total Gaseous Mercury)的污染水平进行监测,结果表明TGM日均浓度为ND~57.23ng/m(3(7.79±3.29)ng/m)3。TGM呈现出一定的季节性变化特征,浓度最高的是秋季,然后依次是冬季、春季、夏季,平均浓度分别为(9.30±2.48)、(8.32±2.79)、(7.78±2.33)、(2.16±3.29)ng/m3。TGM浓度受东南风向影响最大,其次为西北和东北风向。在置信水平为95%的情况下,TGM浓度与日平均温度呈正相关性,而与日温差、相对湿度、日相对湿度差、风速无显著相关性。但TGM浓度分别与日均O3浓度和NO2浓度均呈显著正相关。利用HYSPLIT_4模型对TGM浓度高值与低值几天的空气气团来源轨迹进行反演,结果发现高低浓度日的气团来源略有差别,总体上看,冬季、春季和秋季受北方气团影响较大,夏季则受我国东部海域影响,具体的局部和长距离输送的贡献需要进一步研究。     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

青岛霾天气下大气汞的污染特征分析

2013年1月14~17日青岛市经历了一次大范围的霾污染过程,采集并测定大气气态汞和颗粒态汞,研究汞的污染特征.结果表明,气态汞(TGM)的平均浓度为(2.8±0.9)ng/m3,颗粒汞(PHg)的平均浓度为(245±174)pg/m3.在霾发生的14、15日PHg/TSP的比值明显高于16、17日,且TGM与PHg浓度呈负相关关系,霾日气象条件有利于TGM向PHg转化.大气汞浓度与温度、相对湿度正相关,与风速负相关.TGM与SO2、NO2显著正相关,化石燃料的燃烧是大气汞的主要来源.对大气气团的后向轨迹进行聚类分析,将其分为5类,霾日大气中的汞主要来自近距离传输,受山东本地污染影响,气态汞含量最高.     

上海市崇明岛农田土壤中多环芳烃分布和生态风险评价

为研究崇明岛农田土壤中PAHs浓度分布和生态风险,于2008年采集崇明岛农田表层土壤33个.使用加速溶剂萃取仪（ASE300）进行萃取,经净化后,使用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定.结果表明,在采集的土壤样品中,PAHs的含量范围为24.92～1 014.61 ng·g-1（干重）,均值为192.83 ng·g-1（干重）.16种美国EPA优控的多环芳烃,只有茚并（1,2,3-cd）芘（IcdP）和二苯并（a,h）蒽（DahA）未全部检出.PAHs主要以2～4环为主,其中2环和3环多环芳烃所占比例为42.6%;4环多环芳烃的比例为42.2%;5～6环多环芳烃的比例为15.7%.使用浓度比值法判定,主要来源为石油源以及煤和木材的燃烧;崇明岛生活燃烧和汽车等尾气排放可能是农田土壤中PAHs的重要来源之一.生态效应区间法评价显示,崇明岛农田土壤中PAHs生态风险较小.     

小型化自动在线大气汞分析仪的开发及移动观测应用

基于金汞齐-冷原子荧光法开发了一套小型气态元素汞(TGM)在线监测仪,该仪器采用真空系统设计,体积小、重量轻,可实现无人值守自动运行,适用于车载移动观测.实验测试表明,仪器在典型时间分辨率4 min条件下的检出限能达到0.2 ng·m~(-3),优于商品化大气汞分析仪;且具有较高的精密度,标气重复实验相对偏差2%,工作曲线拟合优度R~20.999.将该仪器搭载于机动车内,对北京市四、五环路沿线气态元素汞进行了移动监测,测得四环路与五环路TGM平均浓度分别为2.25、2.63 ng·m~(-3).该仪器可提供高时空分辨率的大气汞浓度数据,可为气态元素汞的监测和污染控制提供技术支持.