海南五指山大气气态总汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537B)于2011-05~2012-05对五指山大气气态总汞(TGM)进行了连续1 a的观测.结果表明,五指山TGM含量为(1.58±0.71)ng·m-3,与全球大气汞背景值相当,表明五指山大气几乎没有受到明显的大气汞污染.TGM的月变化特征表现为2011年6~8月和2012年3~5月TGM含量较低,2011年9月~次年1月含量较高,热带季风是影响TGM月变化的主要因素.五指山TGM具有明显的日变化特征,小时均值最低值出现在09:00,峰值出现在19:00,白天TGM浓度低于晚上.日变化受汞长距离迁移和本地气象条件的共同影响.后向轨迹分析结果表明大气汞从中国大陆的长距离迁移为五指山TGM浓度升高的主要原因.     

中亚热带背景区重庆四面山大气气态总汞含量变化特征

以重庆市四面山森林自然保护区作为中亚热带背景区的典型代表,利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537X)于2012-03~2013-02对该区域大气气态总汞(TGM)进行了连续1年的野外观测.结果表明,四面山地区气态总汞的年平均含量为(2.88±1.54)ng·m~(-3),高于北半球大气汞含量的背景值,低于国内大部分背景区监测点,表明以四面山为代表的中亚热带背景区大气汞从区域尺度而言尚属正常范围,但从全球大尺度比较,大气背景汞浓度已经有了一定程度升高.TGM浓度按季节表现为:冬季(3.68±2.43)ng·m~(-3)夏季(3.29±0.79)ng·m~(-3)春季(2.44±0.69)ng·m~(-3)秋季(2.13±0.97)ng·m~(-3),冬季TGM浓度变化波动较大.TGM日变化特征为春季夜间TGM浓度较高,秋、夏、冬三季白天TGM浓度较高,TGM浓度日变化与温度和光照强度有显著的正相关关系.从风向和后向轨迹模型分析的结果来看,重庆本地燃煤排放等是该地区气态总汞的主要来源,此外印度季风等造成的大气汞的长距离迁移也可能是该区域大气汞含量升高的原因.     

长白山地区大气气态总汞含量的季节性特征研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran(R) 2537A),于2005-08～2006-07对长白山地区大气气态总汞进行了连续1a的野外观测.结果表明,长白山地区气态总汞的年平均含量为(3.22±1.78)ng·m-3,按季节表现为:冬季＞春季＞秋季＞夏季.长白山地区气态总汞含量高于北半球大气汞含量的背景值(1.5～2.0 ng·m-3),表明该地区已受到一定程度的大气汞污染.在对长白山地区气态总汞来源的解析中,该区频率最高的指示风向西南(SW)、西北(NW)和非主导风向东北(NE)方位上,城镇人为采暖、燃煤以及对生物燃料的使用成为该地区的气态总汞的主要来源,而土壤释放或其他来源的大气汞经中长距离的迁移也是造成该区域大气汞含量升高的原因.     

广州市大气气态总汞含量季节和日变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(tekran 2537B),于2010-11~2011-11对广州市大气气态总汞(TGM)进行了连续1a的观测.结果表明,广州市大气气态总汞的年平均含量为(4.86±1.36)ng/m3,表明该地区受到了一定程度的大气汞污染.TGM浓度按季节表现为:春季>冬季>秋季>夏季.TGM污染呈现春高夏低的现象,气象因素如边界层、静止风是影响其季节分布不同的主要原因.日变化趋势为中午最低,早晚出现2个高峰,边界层和温度对TGM日变化有很大影响.对广州市大气气态汞的可能来源分析结果表明,TGM主要来源于本地人为排放,其中市内燃煤电厂和水泥厂等人为源排放可能是广州市大气气态总汞的主要来源.     

鼎湖山大气气态总汞含量和变化特征的初步研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran,2537B),于2009.10—2010.4对珠三角背景点鼎湖山大气气态总汞(TGM)进行了连续7个月的野外观测.结果表明,鼎湖山地区TGM的年均含量为(5.54±2.89)ng·m-3,含量明显高于全球大气汞含量的背景值(1.5～2.0ng·m-3)和国内部分地区的背景值,表明该地区大气受到了一定程度的汞污染.监测期间,4月TGM含量最高,11月最低.日变化特征显示白天TGM浓度比晚上高,属典型白天控制型.鼎湖山地区TGM主要受珠三角的区域污染影响,TGM含量变化与大气中NO2、SO2的相关性分析和与用电需求变化对比表明,珠三角人为源(尤其是燃煤的汞排放)对鼎湖山大气TGM有较大的贡献.     

华东高山背景点大气气态汞含量与传输特征

利用高时间分辨率自动测汞仪（Tekran 2537B）于2017年6月~2018年5月对武夷山气态元素汞（GEM）进行了连续1a的观测.结果表明，武夷山GEM年均浓度为（1.70±0.43）ng/m³，稍高于北半球背景值，表明武夷山受到一定程度的大气汞污染.GEM浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季，季风和风速是影响武夷山GEM季节变化的主要因素.武夷山四季GEM表现为不同的日变化特征，早上8：00之后，春秋季GEM继续呈现下降趋势，其他季节则呈现先升后降再上升，并在晚上不同时刻出现峰值.GEM值白天低于晚上，这与风速和汞的长距离迁移有关.后向轨迹和浓度权重轨迹分析结果表明，偏西风背景下污染气团经江西向武夷山输送是大气汞迁移的主要路径，而江西和福建中北部为武夷山大气汞污染的潜在源区.△GEM/△CO值表明武夷山GEM汞污染主要来源于人为工业排放，生物质燃烧贡献较弱.     

广东南岭大气背景点气态元素汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m³,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m³).GEM秋季含量最高[(3.03±1.08)ng/m³],春季最低[(2.30±0.69)ng/m³].日间GEM含量[(2.61±0.06)ng/m³]略高于夜间[(2.53±0.07)ng/m³],峰值出现在17:00.太阳辐射、气温、风速、相对湿度及本地源都对GEM日变化过程有一定的贡献.潜在贡献因子分析(PSCF)结果表明,大气汞的长距离迁移是南岭地区GEM的重要来源,全年南岭地区主要受源自于广西、湖南、广东和江西的大气汞迁移的共同影响.GEM主要源区与主要的有色金属冶炼厂分布有较强的一致性,暗示有色金属冶炼是影响南岭大气汞含量的重要大气汞排放源,而本地局部的燃煤排放也对监测点大气汞含量有一定的影响.     

冬季黄、渤海气态元素汞的分布及其来源分析

本研究采用2019年12月9日－12月19日黄、渤海连续在线监测的气态元素汞（GEM）浓度数据,分析了GEM的空间分布、来源及其影响因素。研究结果表明,GEM的平均浓度为（1.92±0.69）ng/m3,变化范围为0.80～4.17 ng/m3。GEM浓度空间差异明显,渤海的浓度高于黄海,最高浓度和最低浓度都出现在山东半岛南部海域。受污染事件及华北地区较高汞排放量的影响,气团携带了华北地区的污染物,近海GEM浓度升高,而来自西伯利亚冷气团中的GEM浓度较低。西向风时更易出现高浓度GEM,GEM浓度与风速呈显著负相关关系（r=?0.217,P<0.01）,与气温呈显著正相关关系（r=0.417,P<0.01）。冬季,黄、渤海GEM浓度主要受陆地污染气团的影响。     

两次金汞齐–冷原子荧光光谱法测定大气中的痕量气态总汞

建立了两次金汞齐–冷原子荧光光谱法(CVAFS)测定大气中痕量气态总汞(TGM)的方法.研究表明:本方法的绝对检出限为2 pg;当以0.2～0.4 L·min-1采样速度,采集12～48 h时,采样效率 > 99%,精密度为9.63%;样品经2次循环加热分析,热解吸效率 > 99%.这种分析方法还可以运用到其他环境样品痕量汞的测定.     

两次金汞齐-冷原子荧光光谱法测定大气中的痕量气态总汞

建立了两次金汞齐-冷原子荧光光谱法(CVAFS)测定大气中痕量气态总汞(TGM)的方法。研究表明:本方法的绝对检出限为2 pg;当以0.2~0.4 L·min-1 采样速度,采集12~48 h时,采样效率> 99%,精密度为9.63%;样品经2次循环加热分析,热解吸效率> 99%。这种分析方法还可以运用到其他环境样品痕量汞的测定。     

履约对我国典型城市和偏远背景地区气态单质汞浓度和源区的影响研究

为了解我国城市和背景地区最新的气态单质汞（gaseous elemental mercury,GEM）水平,比较《关于汞的水俣公约》履约前后这些地区GEM来源和迁移规律的差异,本研究选择了1个城市监测站（淀山湖站）和1个背景监测站（哀牢山站）,于2021年分别进行了为期1个月的GEM监测,同时使用潜在源贡献因子计算分析两地GEM的来源,并与履约前的结果进行比对。位于长三角地区的淀山湖站GEM浓度降幅大于位于我国西南的哀牢山站GEM浓度降幅,表明针对我国工业排放源超低排放的改造,获得了显著的履约成效。相对履约前,两地GEM的可能源区和传输形式没有显著改变,人为源排放仍然是影响两地GEM浓度的主要因素。本研究结果表明随着履约工作的逐步推进,我国城市和背景地区的GEM仍有下降的可能,长期在这些站点开展大气汞监测,可以为汞履约成效评估提供有效的数据支撑。     

上海市大气总汞季节变化特征及与气象条件的关系

2008年到2010年对上海市西南部大气中总汞(TGM———Total Gaseous Mercury)的污染水平进行监测,结果表明TGM日均浓度为ND~57.23ng/m(3(7.79±3.29)ng/m)3。TGM呈现出一定的季节性变化特征,浓度最高的是秋季,然后依次是冬季、春季、夏季,平均浓度分别为(9.30±2.48)、(8.32±2.79)、(7.78±2.33)、(2.16±3.29)ng/m3。TGM浓度受东南风向影响最大,其次为西北和东北风向。在置信水平为95%的情况下,TGM浓度与日平均温度呈正相关性,而与日温差、相对湿度、日相对湿度差、风速无显著相关性。但TGM浓度分别与日均O3浓度和NO2浓度均呈显著正相关。利用HYSPLIT_4模型对TGM浓度高值与低值几天的空气气团来源轨迹进行反演,结果发现高低浓度日的气团来源略有差别,总体上看,冬季、春季和秋季受北方气团影响较大,夏季则受我国东部海域影响,具体的局部和长距离输送的贡献需要进一步研究。     

三峡库区典型农田系统大气汞浓度及不同自然界面释汞通量

以三峡库区周边典型农田系统为研究对象,对不同土壤利用类型下的界面汞释放通量及影响因素进行系统研究,并同时对区域内大气汞(TGM)浓度进行监测.结果表明,研究区TGM浓度范围为2.67~75.5 ng·m~(-3),春冬两季显著高于夏秋季,其均值为(6.26±8.11)ng·m~(-3),明显高于全球TGM浓度背景值.不同地表类型下土壤释汞通量表现为旱地稻田林地;季节变化表现为夏季最高,冬季最低;日变化中最大的释放量出现在正午.不同地表中释汞通量的主要影响因素均为气温、湿度、光照、紫外线强度、土温等,其中气温和紫外强度是影响不同地表土/气界面汞交换的主要因子;在环境因子与农业活动的外界影响下,土壤本底汞含量对不同界面的土壤释汞通量的作用不明显.     

长三角地区春季臭氧污染特征及其对冬小麦产量的影响

春季是长三角地区对流层O₃污染的高峰期之一,高浓度的O₃暴露会影响冬小麦生长导致减产.利用长三角地区各城市2014年春季逐时ρ（O₃）观测数据,研究了长三角地区春季O₃污染特征,并结合O₃暴露指数（M7指数和AOT40指数）和剂量-响应关系模型,详细评估了长三角地区O₃污染对冬小麦产量的影响.结果表明:长三角地区春季ρ（O₃）空间上总体呈南低北高的分布,长三角地区北部江苏和上海的ρ（O₃）明显高于南部的浙江地区,在浙江北部、江苏和上海等地区,整个春季日最大8 h ρ（O₃）平均值超过107 μg/m3,最高值出现在5月,超过128 μg/m3;一半以上的城市ρ（O₃）超标[超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》中8 h滑动平均ρ（O₃）的二级标准限值（160 μg/m3）]日数在10 d以上,其中南京和扬州超标日数最多,分别为27和20 d;相应地,O₃暴露指数也呈南低北高的分布,其中苏北地区O₃暴露指数最高,导致长三角地区平均冬小麦相对损失达5.7%（M7）~25.5%（AOT40）,造成的产量损失为7.85×105 t（M7）~4.49×106 t（AOT40）,其中,苏北地区为5.8%（M7）~25.9%（AOT40）,造成的产量损失为6.77×105 t（M7）~3.86×106 t（AOT40）,占长三角地区冬小麦产量损失的86%以上.研究显示,当前长三角地区O₃污染及其对冬小麦产量的影响已相当严重,特别是对苏北地区,而苏北地区是我国重要的冬小麦产地之一,因此,应当科学有效地治理O₃污染以缓解粮食安全问题.      

苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩（DT）.上海浦东（PD）,安徽寿县（SX）,浙江临安（LA）和浙江洪家（HJ）5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为（1834±1713）,（2410±1537）,（2823±1759）,（2651±1518）和（2544±1399）ng/m³.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期（06：00~09：00,18：00~21：00）.上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低（风速<3m/s）,BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间,BC平均浓度最高.潜在源区贡献（PSCF）的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.     

Investigation of carbonyl compound sources at a rural site in the Yangtze River Delta region of China

Carbonyl compounds are important intermediates in atmospheric photochemistry, but their primary sources are still not understood well. In this work, carbonyls, hydrocarbons,and alkyl nitrates were continuously measured during November 2011 at a rural site in the Yangtze River Delta region of China. Mixing ratios of carbonyls and hydrocarbons showed large fluctuations during the entire measurement. The average level for total measured volatile organic compounds during the pollution episode from 25 th to 27 th November, 2011 was 91.6 ppb, about 7 times the value for the clean period of 7th–8th, November, 2011. To preliminarily identify toluene sources at this site, the emission ratio of toluene to benzene(T/B) during the pollution episode was determined based on photochemical ages derived from the relationship of alkyl nitrates to their parent alkanes. The calculated T/B was5.8 ppb/ppb, significantly higher than the values of 0.2–1.7 ppb/ppb for vehicular exhaust and other combustion sources, indicating the dominant influence of industrial emissions on ambient toluene. The contributions of industrial sources to ambient carbonyls were then calculated using a multiple linear regression fit model that used toluene and alkyl nitrates as respective tracers for industrial emission and secondary production. During the pollution episode, 18.5%, 69.0%, and 52.9% of measured formaldehyde, acetaldehyde, and acetone were considered to be attributable to industrial emissions. The emission ratios relative to toluene for formaldehyde, acetaldehyde, and acetone were determined to be 0.10, 0.20 and0.40 ppb/ppb, respectively. More research on industrial carbonyl emission characteristics is needed to understand carbonyl sources better.