长江三角洲地区CO2浓度本底特征及来源分析

二氧化碳(CO₂)是引起全球变暖的最主要的温室气体(GHGs),直接观测大气CO₂浓度对于研究人类活动和自然活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在多个高度上观测大气CO₂浓度则有助于明晰CO₂浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本文利用临安区域大气本底站2018-12—2020-11不同高度(距地面21 m、53 m)处的CO₂在线观测数据,结合日变化及地面风的影响,对观测数据进行筛分,采用HYSPLIT后向轨迹模型和潜在源贡献因子法,初步探讨气象因素以及大气远距离传输对长江三角洲地区大气CO₂浓度的影响.结果表明,临安站高低层大气CO₂日变化呈夜间高于白天的特点;低层CO₂浓度大于高层,冬季高低层浓度差小于其他三季;日较差呈夏季>春季>秋季>冬季的特点;大气CO₂本底季节变化由于受到风向和气团传输的影响呈现出冬季>春季>秋季>夏季的特点;潜在源贡献分析得...     

五台山大气CO2本底浓度及源汇特征

基于五台山站2017年1月~2020年12月的大气CO₂连续观测资料,采用平均移动过滤法（MAF）和后向轨迹分析方法,对五台山大气CO₂本底浓度及源汇特征进行研究.结果表明：五台山大气CO₂浓度受到区域或局地源汇的影响,筛分后的CO₂本底小时浓度振幅为44.9×10^-6,小于未经筛分的CO₂浓度振幅94.7×10^-6.2017~2020年CO₂本底浓度呈逐年上升趋势,但增幅放缓;抬升浓度占比有所下降,吸收浓度占比波动较小,表明人类活动对CO₂浓度的影响逐年减弱,而五台山周边地区陆地生态系统碳汇作用相对稳定.CO₂本底浓度夏季最低,秋冬季次之,春季最高;日变化夏季最明显,峰谷值分别出现在05：00和16：00,其他季节日振幅仅在0.7×10^-6~1.8×10^-6之间.与本底浓度相比,抬升浓度的差异值自10月至翌年3月明显增大,而吸收浓度的差异值在6~9月最显著,分别反映出人为活动排放源以及陆地生态系统吸收汇对CO₂本底浓度的影响.源汇浓度日变化均为单峰结构,抬升浓度白天高、夜间低,吸收浓度刚好相反.春、秋和冬季造成CO₂浓度明显抬升的地面风向主要为西南风,且随风速的增加CO₂浓度能够保持较高水平,而夏季主要为东北偏东风;春、夏季,2~4m/s的风速有利于进一步降低CO₂吸收浓度.后向轨迹分析表明,气团远距离输送对源汇浓度的影响除了取决于气团途径区域的CO₂排放情况,还与气团的空间垂直输送路径有关.     

永兴岛大气CH4浓度变化特征及影响因子研究

依托国家海洋局三沙海洋环境监测中心站,基于激光大气温室气体分析仪（GLA331-GGA）,搭建了一套全自动、连续、高精度观测大气CH₄的观测系统.通过气团后向轨迹输送特征,结合数值统计方法（局部近似回归法）,对西沙永兴岛区域2013年12月~2017年11月期间的观测数据进行了数据筛分和分析.结果显示：西沙海域大气CH₄季节变化与北半球大气本底变化状况类似,冬季高、夏季低,年平均增长率约为11.9×10^-9,年平均季节振幅为81.1×10^-9;其日变化呈现中午低、凌晨高的单周期正弦变化特征;该区域风场数据和气团后向轨迹分析表明：季风是影响该区域CH₄浓度变化的最主要因素.     

基于车载CO2/CH4移动观测的城市站点空间代表性和热点识别研究

基于车载激光气体分析仪于2020年冬季和2021年春季在杭州道路观测近地面大气CO₂和CH₄浓度.结果表明:(1)城市不同区域道路近地面大气CO₂浓度与城市背景站差值(ΔCO₂)的排序为工业区>商业居民混合区>沿江住宅区>自然风景区,而CH₄差值(ΔCH₄)的排序为沿江住宅区>商业居民混合区>工业区>自然风景区,这说明城市CO₂和CH₄排放源有差异.(2)城市CO₂和CH₄排放热点同一位置多次观测浓度均高于周边地区30%以上,且CO₂和CH₄浓度昼夜差异明显.(3)杭州隧道内CH₄:CO₂浓度比值为(0.000912±0.00002),表明杭州主城区车辆以汽油车为主.(4)在高度约为20～30m的高架处观测的CO₂浓度对于不透...     

龙凤山大气本底站CO浓度特征及传输路径分析

利用2017年1月—2019年11月龙凤山大气本底站一氧化碳（CO）连续观测资料和NOAA再分析资料,对东北平原地区大气CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究.结果表明：龙凤山站CO日变化规律具有季节性差异,春、秋和冬季CO浓度均在午后13：00—14：00出现最低值,秋和冬季19：00出现峰值,春季2：00出现最峰值,冬季CO浓度日平均最大,日振幅最大.夏季CO日变化不同于其他季节,在8：00—13：00维持较高值,在16：00—次日04：00维持较低,峰值出现在08：00,谷值出现在00：00.龙凤山站CO浓度具有明显的周期性季节变化和波动下降趋势,呈现出冬季高夏季低的特点,最高值出现在1月,最低值出现在6月,月平均浓度明显高于青藏高原地区浓度水平,全年CO月均值振幅为134.8×10^-9 ± 2.5×10^-9（物质的量分数,下同）.在春、夏和秋季西南方向地面风能够明显抬升观测CO浓度,冬季西北方向地面风能够明显抬升观测CO浓度.后向轨迹聚类、浓度权重轨迹分析（CWT）以及地面风结果分析表明：SSW-SW-WSW扇区内的城市交通及工业等人为排放是龙凤山站的CO潜在源区,此外,冬季的NW-NNW-N扇区的短距离输送也是龙凤山站的CO潜在源区.     

长江三角洲冬季电厂排放对大气污染的影响

分析了长江三角洲地区电厂排放的基本特征并利用WRF-Chem模拟冬季大气污染状况,研究了冬季电厂排放主要污染物的特征及其对空气质量的影响,结果显示,长三角电厂排放的主要大气污染物为SO₂、NO_x及PM_2.5,2010年排放量可分别达到826.8、1475.6和137.3Gg,分别占长三角地区人为源总排放量的34%、38%和14%.冬季主要大气污染物（SO₂、NO₂、PM_2.5）浓度高值区分布在南京-上海,杭州-宁波一带.电厂对SO₂浓度贡献量（率）的空间分布与SO₂排放的空间分布较为一致,而NO₂、PM_2.5,其贡献量（率）的高值区主要分布在安徽、浙江和江西的交界处以及浙江省的东海岸.相对SO₂、NO₂,电厂对PM_2.5贡献量（率）较低,各地均在20μg/m³（15%）以下.污染时期电厂排放对模拟的PM_2.5和SO₂贡献率（6.9%、34.2%）较清洁时期（4.9%、20.7%）大,而对于NO₂,清洁和污染时期的贡献量没有明显差别,均在10μg/m³左右.冬季气温低、风速小及边界层高度低的特征不利于低层污染物的扩散,易导致重污染事件的发生.     

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

闽江河口区文武砂水库水体溶存CH4浓度时空变化特征

甲烷（CH₄）是一种重要的温室气体,在全球气候变化中扮演着重要角色.水库作为大气库中CH₄的重要来源而备受关注.为探究亚热带河口区水库溶存CH₄浓度时空变化特征及其影响因素,于2018年11月（秋季）、2019年3月（春季）和6月（夏季）分别对文武砂水库表层水进行高精度多空间点位采样分析.结果表明,文武砂水库表层水体CH₄浓度在研究期间的变化范围为0.03～27.35μmol·L^-1,呈现春、夏季显著高于秋季的时间变化特征（p<0.01）;在空间变化上,外源输入强度大的库区水体溶存CH₄浓度显著较高,且呈现出由库区沿海区向中心区递减的趋势.相关分析结果显示,水库表层水体CH₄浓度与水温、DOC浓度呈显著正相关关系（p<0.05或p<0.01）,与水体盐度和溶解氧呈显著负相关关系（p<0.01）.本研究结果证实亚热带水库是一个重要的CH₄排放源,库区周边的废水排入等因素影响了CH_4...     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

贡嘎山本底站大气中VOCs的研究

为研究中国西南地区大气中挥发性有机物（VOCs）区域性本底浓度和变化特征,利用不锈钢钢瓶采样、三步冷冻浓缩进样-气相色谱/质谱联用技术（GC/MS）,测定了贡嘎山大气本底站大气中的VOCs组成、浓度及季节变化,并利用PCA（principal component analysis）受体模型对大气中VOCs来源进行了初步分析.结果表明,贡嘎山地区TVOCs和NMHCs的年平均浓度（体积分数）分别为9.40×10-9±4.55×10-9和7.73×10-9±4.43×10-9,且两者的最高和最低浓度都出现在同一次采样.在TVOCs中,芳香烃所占比例最大,为37.3%,烷烃（30.0%）和卤代烃（19.8%）次之,烯烃的比例最低,为12.9%.通过PCA受体模型分析发现,贡嘎山地区大气中VOCs的主要来源可以归结为交通源、生物源和燃烧源.贡嘎山地区大气中TVOCs呈现明显的季节变化,变化特征为秋季〉冬季〉春季〉夏季,秋季和冬季大气中的TVOCs浓度分别极显著（P〈0.01）和显著地高于夏季（P〈0.05）,由于光化学性质的差异,4种类型的VOCs季节变化也呈现出不同的特征.异戊二烯是生物源的重要排放物,其排放速率与大气温度呈指数相关,在20℃以上随着温度的升高排放速率明显增强,其最高和最低值分别出现在夏季的下午和冬季的上午.与其他地区的研究结果相比,贡嘎山地区TVOCs的排放处于中等水平,有着明显的本底站排放特征.     

深圳市道路交通源温室气体排放特征分析

于2019年9月～2020年7月对深圳市福田区路边的大气CO2、CH4、N2O和CO浓度进行了观测分析.结果显示,其观测时段平均浓度分别为(430.8±6.1)×10-6、(2318.5±137.9)×10-9、(332.6±1.6)×10-9和(333.4±121.2)×10-9.CO2与CO浓度的季节变化表现为冬季...     

养殖塘CH4通量时空变化特征及其影响因素

本研究基于多通道密闭式动态箱法对亚热带典型养殖塘CH₄通量的时空变化特征及其影响因素进行了分析.结果表明：亚热带养殖塘CH₄主要排放方式是冒泡,CH₄扩散及冒泡通量均呈现明显的季节变化特征.春、夏、秋、冬4个季节CH₄扩散通量分别为：0.113,0.830,0.002,0.005μmol/（m²·s）,冒泡通量分别为0.923,1.789,0.006,0.007μmol/（m²·s）,冒泡通量占总通量的比例分别为89.04%、68.29%、78.95%和60.52%.在冬、春季养殖塘没有人工管理措施的情况下,CH₄通量随着离岸距离的增加而增大,冬、春季养殖塘中间区域CH₄总通量分别是岸边浅水区的34.70和2.98倍.夏季养殖活跃期CH₄通量在空间上呈现出：人工投食区（7.371μmol/（m²·s））>自然生长区（2.151μmol/（m²·s））>人工增氧区（0.888μmol/（m²·s））>岸边浅水区（0.206μmol/（m²·s））的特征.在0.5h尺度上,春季CH₄扩散通量与水温呈显著正相关关系,与风速呈负相关关系,秋季CH₄扩散通量与水温、风速呈正相关关系,冒泡通量和水温呈正相关关系.在日尺度上,水温是CH₄扩散通量和冒泡通量的主控因子,两者均随着水温升高呈指数增加,并且冒泡通量的水温敏感性Q₁₀（12.72）大于扩散通量（7.78）.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

武汉市夏冬季典型大气污染过程的成因与来源分析

为了解武汉市夏冬季大气污染特征、成因及来源,基于武汉市20个监测点的观测数据,针对2017年7月21-31日及2018年1月13-25日两段典型大气污染过程分别展开研究.结果表明:武汉市大气污染呈现明显的季节性变化特征,夏季空气质量最优,春秋次之,冬季相对较差,夏冬季分别呈现明显的O₃和PM_2.5污染特征.夏季大气污染过程中平均ρ（O₃-8 h）为151.6 μg/m3,高温、低湿的气象条件有利于前体物VOCs和NO_x向O₃的转化,O₃的生成主要受VOCs控制,其中芳香烃和烯烃对O₃生成潜势的贡献较大,相对贡献率分别为43.7%和35.6%.冬季污染过程中平均ρ（PM_2.5）为129.1 μg/m3,静稳、高湿的气象条件会促进PM_2.5的吸湿增长及二次生成,二次离子和有机碳的贡献显著,约占ρ（PM_2.5）总量的72.4%.随着污染程度的加重,二次离子的转化程度及VOCs对SOA的生成潜势都逐渐增大,重度污染天气下前体物的二次转化程度约为非污染期的2.1~11.4倍.源解析结果显示,武汉市夏季大气污染过程受溶剂涂料使用、机动车尾气排放和工业排放VOCs的影响较大;冬季则受二次气溶胶源、燃煤工业源及机动车源的影响更大,三者平均贡献率分别为40.5%、30.0%和25.2%.区域传输对武汉市污染天气的发生也有一定影响,夏冬季的污染气团分别来自湖北省东南和西北方向.研究显示,受到不同的气象条件影响,武汉市夏季及冬季分别表现出O₃和PM_2.5污染特征,两段污染过程的发生均与污染前体物较高的二次转化程度和不利的污染扩散条件相关,污染来源呈现一定差异,但均受到区域传输作用的影响.      

崇明东滩芦苇湿地温室气体排放通量及其影响因素

通过静态箱-气相色谱法对崇明东滩芦苇群落在生长周期内的3种温室气体——CH₄、N₂O和CO₂的排放、吸收特征进行研究. 结果表明:芦苇群落湿地CH₄排放通量受温度影响较大,夏季排放通量明显高于其他季节,年均排放通量为74.46μg/(m2·h);N₂O年均排放通量为2.22μg/(m2·h),冬季排放通量最大;CO₂的吸收率季节变化明显,年均排放通量为-101.93mg/(m2·h). 温度、芦苇植株光合作用及呼吸作用是影响CH₄产生和排放的主要因素;而沉积物氮素不足和限制,则是促使芦苇群落表现出对N₂O吸收的原因;芦苇的光合作用及土壤呼吸作用随温度和季节的变化是控制芦苇湿地CO₂的排放和吸收的主要因素. 芦苇植株发达的通气组织是CH₄和N₂O由大气向沉积物扩散的通道,同时分子扩散过程也是沉积物产生的CH₄、N₂O和CO₂扩散到大气中的途径和方式.      

城市主要大气污染物时空分布特征及其相关性

为制订合理的大气污染物减排措施,利用中国环境监测总站公布的2015年1-12月299座城市实时发布的环境空气颗粒物（PM_2.5和PM₁₀）及气态污染物（CO、NO₂和SO₂）的质量浓度数据,对其进行了时空分布特征及其相关性研究.结果表明:① 2015年城市环境空气颗粒物污染严重,299座城市的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）年均值分别主要集中在25~60和40~110 μg/m3,年均值达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的城市所占比例分别仅为24%和38%.② 城市大气污染物浓度具有明显的季节性特征,基本呈冬季>春秋季>夏季的趋势,其中冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（CO）、ρ（NO₂）、ρ（SO₂）分别为（73±27）（114±42）（1.49±0.61）（36±14）（42±33）μg/m3.③ 高ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）主要集中在华北平原,年均值分别为（70±16）（117±22）μg/m3;高ρ（CO）主要出现在山西省,年均值为（1.76±0.48）mg/m3;高ρ（NO₂）主要分布在京津冀、山东省和长江三角洲,年均值分别为（42±6）（39±9）（34±8）μg/m3;高ρ（SO₂）主要分布在山西、山东两省,年均值分别为（54±10）（41±16）μg/m3.④ Pearson相关系数研究表明,我国城市环境空气颗粒物与气态污染物具有较强的复合性,并且具有秋冬季明显强于春夏季的季节性特征.研究显示,我国城市大气污染具有较强的季节性、区域性与复合性,在降低环境空气颗粒物浓度的同时,对气态污染物的削减也不容忽视.      

盐度对长江河口芦苇湿地甲烷排放的影响

盐度对河口湿地甲烷气体的产生与排放影响重大。为揭示海水入侵对河口湿地CH₄排放的影响,利用静态密闭箱—气相色谱法在2016年4～10月期间对崇明东滩芦苇群落CH₄气体的排放通量进行测定。结果表明:CH₄排放总体表现出春夏季较高,秋冬季较低的季节变化规律;排放通量在0.19～7.68 mg/（m2·h）间波动,4～10月这半年内平均排放通量为3.41 mg/（m2·h）。在一定范围内,较高的盐度抑制CH₄的产生与排放,较低的盐度不足以对CH₄产生抑制作用,甚至会促进CH₄的产生;在高盐环境下,CH₄排放通量与盐度呈现出显著的对数负相关关系。在芦苇群落生长旺盛的初期（4～6月）,CH₄排放通量与温度、光照呈现正相关关系;而在芦苇生长后期（7～10月）则呈现负相关关系。     

南京轿子山生活垃圾填埋场温室气体释放的变化规律

垃圾填埋场是全球温室气体释放的重要来源. 在南京轿子山生活垃圾填埋场3个具有不同填埋龄(4~13 a)、覆土深度(30~100 cm)和有无填埋气收集系统的平台,采用静态箱气相色谱法对填埋场CH₄和N₂O的释放规律进行了研究. 结果表明:填埋龄与覆土深度对填埋场CH₄和N₂O的释放影响显著,与其他2个平台相比,填埋龄(10~15 a)长、覆土深度(80~100 cm)大且无填埋气收集系统的平台1的CH₄和N₂O四季及昼夜释放通量均相对较小,相差为2个数量级;虽然3个平台温室气体释放通量的昼夜和季节性变化规律并不一致,但在春季均出现最小值,CH₄和N₂O的最小释放通量分别约为30和186.49 μg/(m2·h). 夏季、秋冬季交替及冬春季交替时期,CH₄和N₂O的释放通量均出现峰值,晚上的释放量约占全天释放总量的70%左右. 垃圾填埋场是高度异质性体系,相关性分析表明,CH₄释放通量与覆土温度、覆土含水率无显著相关性,而N₂O释放通量却与这2个指标呈显著相关. CH₄释放通量季节和昼夜性变化较稳定,变异系数范围分别为13%~405%和43%~429%. N₂O释放通量的季节性和昼夜性变异水平较高,变异系数范围分别为15%~1 005%和17%~1 552%,因此有必要进行全时段监测.      

2008～2017年北京市PM2.5周期性变化特征与影响机制

利用Morlet小波方法分析北京市2008~2017年PM_2.5资料,结果表明,北京市PM_2.5浓度存在显著的日变化、周变化、以及季节和年变化周期性特征,并且秋冬季的周期性特征显著高于春夏季.结合气象资料,包括水平风速、大气边界层高度、以及大气稳定度指数等,分析PM_2.5不同周期性变化对应的主要影响机制表明：大气边界层过程是PM_2.5日变化的主要影响机制,导致PM_2.5浓度白天低、夜间高.秋冬季PM_2.5日变化幅度高于春夏季;天气过程是PM_2.5周变化的主要机制,PM_2.5浓度与天气变化过程带来的风速变化和边界层高度呈强反相关关系;PM_2.5的季节变化与大气扩散能力的季节变化密切相关,秋冬季减弱的大气扩散能力加速了PM_2.5在近地面累积,春夏季则相反.