中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根^239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中^239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的^239+240Pu沉积叠加使得近岸海域（尤其是河口区）柱样沉积物中^239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中^239+240Pu的分布可能出现双峰（多峰）、单峰和无峰的情况.其中,柱样中^239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中¹³⁷Cs和^239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.     

中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

中国大陆土壤中239+240Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的¹³⁷Cs背景值数据,根据北半球大气沉降¹³⁷Cs/^239+240Pu活度比值32.5（¹³⁷Cs活度校正到2005年）,将中国大陆土壤中¹³⁷Cs转换成对应的^239+240Pu,类比中国大陆¹³⁷Cs-RI模型（¹³⁷Cs-RI MCM）,利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^239+240Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m²之间,模拟Pu-RI的范围在3~812 Bq/m²之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,¹³⁷Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于¹³⁷Cs与^239+240Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测¹³⁷Cs/^239+240Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明¹³⁷Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的^239+240Pu湿沉降通量（I_湿沉降）与相应Pu-RI的值（I_总沉降）进行了比较,发现I_湿沉降和I_总沉降的理论计算均是合理的.     

海洋珊瑚中放射性核素239+240Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中239+240Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的239+240Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中239+240Pu比活度也出现差异的主要原因。1952－1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中239+240Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中239+240Pu比活度的时间序列（主峰时间为1954年）与大西洋珊瑚的时间序列（主峰时间为1964年）也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。     

我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中²³⁸Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,²³⁸Pu/^239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的²³⁸Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中²³⁸Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.     

239+240Pu作为湖泊沉积物计年时标:以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的...     

陕北黄土高原239+240Pu大气湿沉降历史重建

重建Pu同位素的大气沉降历史是开展Pu示踪应用以及核事故安全评价的重要基础。本研究根据东京年降水量和^239+240Pu年大气沉降数据,并结合经验模型对陕北黄土高原^239+240Pu年湿沉降通量进行初探。结果表明,1957~2005年间研究区^239+240Pu年湿沉降通量在0.000 2~4.116 7 Bq/m²之间,累计湿沉降通量为14.08 Bq/m²;通过与周边土壤剖面的Pu总量对比发现陕北黄土高原Pu同位素的干湿沉降比为1左右。在时间变化上,上世纪60年代初全球大规模核试验导致研究区1963年^239+240Pu湿沉降通量出现峰值,1964~2000年Pu湿沉降通量呈明显减小趋势,2001~2005年亚洲粉尘的地表再悬浮过程使得^239+240Pu年湿沉降通量有所增加。     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。     

钚同位素法示踪中国领海核爆散落物钚的主要来源与迁移途径

使用电感耦合等离子体质谱仪,对东海及冲绳海槽沉积物、南海及邻近海域以及西北太平洋表层水中240Pu/239Pu同位素比值进行了测定,以确定中国领海核爆散落核素钚的主要来源及迁移途径。结果显示:东海及冲绳海槽沉积物中240Pu/239Pu比值分布于0.24~0.31之间,南海及邻近海域以及西北太平洋表层水240Pu/239Pu比值也处于0.22~0.24之间,都明显高于全球大气理论沉降值0.18。根据240Pu/239Pu比值及其在沉积物芯中的分布特征分析,二十世纪50年代早期美国在北太平洋马绍尔群岛进行的核爆实验,被认为是中国领海及其邻近海域除全球大气沉降外的另一重要的钚的来源。模式计算显示,东海及冲绳沉积物中约55%、中国南海及其邻近海域表层水中约40%、西北太平洋表层水中约20%的钚,来自北太平洋核爆基地。北太平洋赤道环流及其在西北太平洋的分支洋流是钚自核爆地向中国领海迁移的主要通道。     

我国东北地区土壤铀同位素水平、分布和来源

系统采集了我国东北地区132个表层土壤样品,采用混合酸全溶分解样品,使用UTEVA萃取色谱分离样品溶液中的铀,应用串联四极杆电感耦合等离子体质谱（ICP-MS/MS）测量样品溶液中²³⁸U、²³⁵U、²³⁴U,获得了研究区域表层土壤中3种铀同位素浓度水平和分布.首次大范围报道该地区表土中²³⁴U水平,发现在部分土壤中²³⁴U发生明显的同位素分馏.²³⁵U/²³⁸U原子比值分布显示区域大气核武器试验的放射性颗粒物在山脉迎风坡有明显沉积,导致大兴安岭等山脉的西侧²³⁵U/²³⁸U原子比值较高.但该区域铀同位素整体上处于环境本底水平,受人类核活动影响较小.来源分析表明研究区域表土中铀主要来源于成土母岩的岩石风化以及人类的工业和农业活动.     

庐山地区大气降水中稳定同位素变化特征

氢氧稳定同位素技术被广泛用来研究水循环过程中的水汽来源、水量平衡及不同水体间的补给关系。以2016年4月至2017年4月在庐山地区三个不同研究点（庐山西北面莲花镇,山顶牯岭镇和东南面海会镇）采集的102个次降水样品同位素资料为基础,应用线性回归分析和对比分析等方法,对庐山地区大气降水中氢氧稳定同位素和氘盈余的时空分布特征及大气水汽来源进行了研究。结果发现：庐山地区夏半年降水中的稳定同位素值δ¹⁸O平均值（-6.1‰）小于冬半年（-4.8‰）;氢氧同位素特征和氘盈余呈现明显的季节差异;平均氘盈余值（10.6‰）大于全球大部分地区的评估值（10.0‰）;当地大气降水线（LMWL）δD=7.45δ¹⁸O+8.36与全球大气降水线（GMWL）δD=8δ¹⁸O+10相比,其斜率和截距均偏小。结合HYSPLIT后向轨迹模型分析同位素特征发现,庐山地区大气水汽夏半年主要来源于低纬度南海和印度洋,冬半年来自于干燥的华北和西北内陆;局地水汽影响和地理位置差异导致了降雨同位素特征的空间差异性。本研究可为今后展开庐山地区水循环过程的研究提供科学依据。